РАДИОАКТИВНЫЙ МАТЕРИАЛ С ИЗМЕНЕННЫМ ИЗОТОПНЫМ СОСТАВОМ Российский патент 2017 года по МПК G21G4/06 

ПЕРЕКРЕСТНАЯ ССЫЛКА НА РОДСТВЕННЫЕ ЗАЯВКИ

Настоящая заявка испрашивает приоритет предварительной заявки на патент США 61/500227 от 23 июня 2011 года под названием: "Radioactive material having altered isotopic composition" («Радиоактивный материал с измененным изотопным составом»), которая включена в настоящий документ посредством ссылки.

ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ

Настоящая заявка относится к области производства радиоактивных материалов.

ПРЕДШЕСТВУЮЩИЙ УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ

Идея капсуляции радиоактивных материалов материалами, которые не превращаются в радиоактивные изотопы, испускающие паразитное излучение, давно известна. С началом получения искусственных радиоактивных материалов в ядерных реакторах облучаемые образцы заключали в алюминиевые капсулы для облучения, поскольку алюминий дает только очень короткоживущие радионуклиды. Национальная лаборатория Оук-Ридж описывает «набор алюминиевых капсул длиной 2 дюйма, содержащих облучаемые материалы» в их высокопоточном ядерном реакторе для производства изотопов (см. http://neutrons.ornl.gov).

Nakajima в патенте США 5342160, включенном в настоящий документ посредством ссылки, раскрывает: «В ядерном реакторе облучение образца излучением обычно происходит, когда образец герметично или экранированно заключен внутрь капсул из металла или синтетических полимеров».

Поскольку преимущество размещения материала-предшественника в капсуле, не приводящее к образованию долгоживущих паразитных радиоактивных материалов, было хорошо известно для процесса производства, стало понятно, что тот же подход и те же материалы можно использовать для окончательной капсуляции радиоактивного материала. Если заранее заключить предшественник в материал, который не превратится в радионуклиды или превратится в радионуклиды с коротким периодом полураспада по сравнению с целевыми радионуклидами, то результатом будет заключенный в капсулу радиоактивный источник без дополнительных паразитных излучений.

Weeks и Schulz (в статье «Selenium-75: A potential source for use in high-activity brachytherapy irradiators» («Селен-75: потенциальный источник для использования в высокоактивных облучателях для брахитерапии»), Med. Phys. 13(5), pp. 728-731 (1986), которая включена в настоящий документ посредством ссылки) сообщают: «Ванадиевая капсула, содержащая 5,9 мг порошка селена, была получена в Национальной лаборатории Оук-Ридж. Было определено, что порошок содержит 77,7% по весу ⁷⁴Se. Ванадий был выбран из-за того, что нейтронный захват приводит к стабильным или очень короткоживущим ядрам».

Munro в патенте США 6400796, включенном в настоящий документ посредством ссылки, раскрывает:

Кроме того, так как капсула может облучаться для активации ее содержимого, то она должна содержать материалы с минимально допустимыми количествами изотопов, способных превратиться в радиоактивные изотопы, испускающие паразитное излучение. Более того, если превращение все-таки происходит, то радиоактивные изотопы должны иметь столь короткие периоды полураспада или очень малые мощности дозы, чтобы их активность имела малое влияние на здоровую ткань.

Во многих случаях элемент-предшественник имеет менее чем идеальные физические свойства (например, механические, термические, химические и т.д.), которые можно улучшить, если комбинировать элемент-предшественник с другими химическими веществами. Например, соединение иттербия с кислородом в оксид иттербия (Yb₂O₃) приводит к повышению плотности (r=9,17 мг/мм³) по сравнению с металлическим иттербием (r=6,90 мг/мм³), что приводит к более эффективной концентрации иттербия. Также соединение тантала с углеродом с образованием карбида тантала (TaC) приводит к увеличению температуры плавления (3880°C против 3017°C) и гораздо большей твердости, чем у металлического тантала.

Конкретно, для случая селена-75 Shilton (патент США 6875377, включенный в настоящий документ посредством ссылки) описывает проблему так.

В прошлом источники селена-75 получали заключением вещества мишени из атомарного селена-74 внутрь сварной металлической капсулы мишени. Ее облучали в высокопоточном реакторе, чтобы превратить часть селена-74 в селен-75. Обычно капсулы мишени сделаны из низкоактивируемых металлов, таких как алюминий, титан, ванадий и их сплавы. Также возможны другие дорогие металлы и сплавы. Использование этих металлов гарантирует, что загрязнение гамма-лучами, происходящее из-за активации капсулы мишени, будет минимизировано. Селен-75 обычно помещают в цилиндрическую полость внутри капсулы мишени в виде спрессованной таблетки или формованной гранулы. Для достижения высокой эффективности в радиографии необходимо, чтобы размер фокального пятна был как можно меньше, а активность была как можно выше. Это достигается облучением в нейтронном потоке очень высокой плотности и использованием в качестве вещества мишени сильно обогащенного изотопами селена-74, обычно обогащение составляет >95%.

После облучения активированную капсулу мишени впаивают в одну или более внешних металлических капсул для создания герметичного источника, в котором отсутствует внешнее радиоактивное загрязнение. Далее Shilton описывает введение селена-74 в капсулу с «подходящим» материалом.

Атомарный селен химически и физически нестабилен. Он плавится при 220°C и закипает при 680°C. Он реагирует со многими металлами, которые могут подойти для низкоактивируемых материалов капсулы при температурах свыше примерно 400°C, включающих в себя титан, ванадий и алюминий и их сплавы. Селен может бурно реагировать с алюминием. Это означает, что необходимо осторожно выбирать материал капсулы мишени и что температура капсулы мишени во время облучения должна поддерживаться ниже примерно 400°C для предотвращения реакции и разъедания селеном стенок капсулы мишени. Эрозия стенок капсулы увеличивает размер фокального пятна, искажает форму фокального пятна и уменьшает толщину стенок и прочность капсулы мишени.

Комбинирование селена с другими металлами может преодолеть эти недостатки низкой температуры плавления и реакционной способности. Однако чтобы убедиться, что радиационные свойства получающегося радиоактивного источника не будут недопустимо ухудшаться, нужно, чтобы материал, комбинируемый с предшественником, не превращался в радионуклиды, или превращался в радионуклиды с малым периодом полураспада по сравнению с целевым радионуклидом, или превращался в радионуклид, который не испускает паразитное излучение. В любом из этих случаев в получающемся радиоактивном источнике не будет паразитного излучения, исходящего от материала, комбинированного с исходным радионуклидом или его предшественником.

Поскольку преимущество предварительного заключения материала-предшественника в капсулу, не приводящее к испусканию долгоживущего паразитного излучения, хорошо известно для процесса капсуляции, понятно также, что тот же подход и те же материалы можно комбинировать с предшественником радиоактивного материала для получения материалов с другими физическими или химическими свойствами. При комбинировании предшественника с материалом, которое не приведет к испусканию долгоживущего паразитного излучения, в результате можно получить радиоактивный источник с физическими и химическими свойствами комбинации, но без дополнительного паразитного излучения.

Coniglione (патент США 5713828, включенный в настоящий документ посредством ссылки) раскрывает нерадиоактивную предварительную затравку, в которой изотоп-предшественник перед активацией нейтронами наносится электролитическим или другим способом на «подходящую» подложку.

Armini (патент США 6060036, включенный в настоящий документ посредством ссылки), раскрывает устройство, в котором изотоп-предшественник вводится под поверхность несущего тела для последующей активации нейтронами для получения единственного радиоактивного изотопа без паразитных радиоактивных материалов.

Munro (патент США 6400796, включенный в настоящий документ посредством ссылки) раскрывает, что предшественник можно компаундировать, смешивать или сплавлять с другими материалами, выбранными из содержащих минимально допустимое количество изотопов, которые при облучении потоком нейтронов превратятся в радиоактивные изотопы, не испускающие паразитное излучение, или превратятся в радиоактивные изотопы, испускающие паразитное излучение, эти изотопы имеют такой малый период полураспада или столь малую мощность дозы, что их активность будет иметь незначительные последствия или вообще не будет иметь последствий. Munro также сообщает: «Материалы, содержащие минимально допустимые количества паразитных радиоактивных изотопов или превращаемых радиоактивных изотопов с малыми периодами полураспада или очень малой мощностью дозы, включают в себя очищенный алюминий, медь, ванадий, никель, железо, и/или кислород».

Fritz из AEA Technology (патент США 6770019, включенный в настоящий документ посредством ссылки) раскрывает радиоактивный источник излучения в виде проволоки, содержащей матрицу из вязкого и/или пластичного связующего вещества и радиоактивного и/или активируемого материала, в котором пластичное связывающее вещество имеет малое сечение захвата для способа активации активируемого вещества и/или малый коэффициент ослабления для испускаемого излучения, и, предпочтительно, вязкое и/или пластичное связующее вещество содержит металл, сплав металла или их смеси. Fritz далее перечисляет предпочтительные радиоактивные и/или активируемые материалы, включая селен-75.

Menuhr из AEA Technology (патент США 6716156, включенный в настоящий документ посредством ссылки) раскрывает радиоактивную или активируемую затравку для использования в брахитерапии, состоящую из радиоактивного или активируемого металлического материала, выбранного из нерадиоактивного, неактивируемого металлического материала. В список радиоактивных материалов входит селен-75, а в группу активируемых нуклидов-предшественников входит селен-74.

Конкретно, в случае селена-75, комбинирование селена-75 (и его вещества-предшественника селена-74) с материалом, который не будет испускать долгоживущее паразитное излучение, также хорошо известно, как будет прояснено ниже.

СЕЛЕНИД НАТРИЯ

Металлический натрий в природе содержит 100% натрия-23. При облучении нейтронами натрий-23 превращается в натрий-24, который распадается с периодом полураспада 15 часов с испусканием гамма-лучей с энергиями 1369 кэВ и 2754 кэВ. Натрий не приводит к испусканию долгоживущего паразитного излучения, так как его период полураспада составляет 15 часов. Для этого соединения опубликованы многочисленные примеры, включая: Monks (патент США 4024234); Bayly (патент США 4030886); Monks (патент США 4038033); Monks (патент США 4083947); Bayly (патент США 4202976); и Kung H and Blau M под названием «Synthesis of Selenium-75 Labelled tertiary Diamines: New Brain Imaging Agents», Journal of Medicinal Chemistry 23: 1127-1130 (1980), все они включены в настоящий документ посредством ссылки.

СЕЛЕНИТ-75 НАТРИЯ (NA₂SEO₃)

Натрий и селен также соединяли с кислородом для получения соединения селенит-75 натрия, что также не приводит к испусканию долгоживущего паразитного излучения. Для этого соединения также опубликованы несколько примеров, включая: Monks (патент США 4172085); Monks (патент США 4202876); Cree (патент США 4311853); Lopez PL, Preston RL and Pfander WH «Whole-body Retention, Tissue Distribution and Excretion of Selenium-75 After Oral and Intravenous Administration in lambs Fed Varying Selenium Intakes», Journal of Nutrition 97: 123-132 (1968), все они включены в настоящий документ посредством ссылки.

СЕЛЕНИД-75 АЛЮМИНИЯ

Металлический алюминий в природе содержит 100% алюминия-27. При облучении нейтронами алюминий-27 превращается в алюминий-28, который распадается с периодом полураспада 2,3 минуты с испусканием бета-луча с энергией 2,85 МэВ и гамма-луча с энергией 1780 кэВ. Алюминий не приводит к долгоживущему испусканию паразитного излучения из-за короткого периода полураспада, равного 2,3 минутам. Два примера для этого соединения раскрыты в: Zhuikov (патент США 5987087) и Gordon (патент США 4106488), эти патенты включены в настоящий документ посредством ссылки.

СЕЛЕНИД-75 МОЛИБДЕНА

Металлический молибден в природе содержит много изотопов. Однако при облучении нейтронами имеет значение только изотоп молибден-99, который распадается с периодом полураспада 67 часов с испусканием бета-излучения с энергией 1,23 МэВ и многочисленных гамма-лучей с энергиями до 780 кэВ. Молибден не приводит к долгоживущему испусканию паразитного излучения из-за короткого периода полураспада, равного 67 часам. Пример для данного соединения есть в Gordon (патент США 4106488, который включен в настоящий документ посредством ссылки).

СЕЛЕНИД-75 МЕДИ

В металлической меди в природе содержится 69% меди-63 и 31% меди-65. При облучении нейтронами медь-63 превращается в медь-64, которая распадается с периодом полураспада 12 часов с испусканием гамма-лучей с энергиями 511 кэВ и 1345 кэВ. При облучении нейтронами медь-65 превращается в медь-66, которая распадается с периодом полураспада 5,1 минуты с испусканием гамма-лучей с энергией 1039 кэВ. Медь не приводит к долгоживущему испусканию паразитного излучения из-за короткого периода полураспада, равного 15 часам. Пример для селенида-75 меди найден в публикации статьи в International Journal of Radiation Applied Instrumentation, Part A, Applied Radiation and Isotopes, Vol.38, No. 7, pp. 521-525 (1987) by Dennis R. Phillips, David C. Moody, Wayne A. Taylor, Neno J. Segura and Brian D. Pate, под названием «Electrolytical Separation of Selenium Isotopes from Proton Irradiated RbBr Targets», которая включена в настоящий документ посредством ссылки. В статье описывается выделение изотопов селена из RbBr мишени, основанное на электролитическом осаждении селена (включая селен-75) в виде селенида меди.

Патент США 6875377, выданный Shilton, включенный в настоящий документ посредством ссылки, описывает источник гамма-излучения, содержащий селен-75, комбинированный с подходящим металлом или металлами в виде стабильного соединения, сплава или смешанной металлической фазы, причем подходящий металл или металлы представляют собой металл или металлы, облучение которых нейтронами не приводит к образованию продуктов реакции, способных к устойчивому испусканию излучения, которое будет ненадлежащим образом взаимодействовать с гамма-излучением селена-75. Shilton также раскрывает предшественник для источника гамма-излучения, содержащий насыщенный изотопами селен-74, скомбинированный с подходящим металлом или металлами в виде стабильного сплава, соединения или смешанной металлической фазы в капсуле, причем капсула и ее содержимое предназначены для облучения нейтронами для превращения по меньшей мере части селена-74 в селен-75, в то же время без получения продуктов, способных к устойчивому испусканию излучения, которое будет ненадлежащим образом взаимодействовать с гамма-излучением селена-75.

Однако Shilton определяет, что количество «подходящих» металлов невелико. В частности, Shilton выделяет подходящий металл или металлы в группу, включающую в себя ванадий, молибден, родий, ниобий, торий, титан, никель, свинец, висмут, платину, палладий, алюминий или их смеси.

Все рассмотренные выше документы, отражающие предшествующий уровень техники, относится к соединению радионуклида или предшественника радионуклида с элементом, облучение которого нейтронами не приведет к долговременному испусканию паразитного излучения. Все эти указанные материалы основаны на элементах, распространенных в природе. Соответственно, было бы желательно создать материалы, не приводящие к долговременному испусканию паразитного излучения, путем изменения их изотопного состава.

КРАТКОЕ ИЗЛОЖЕНИЕ СУЩНОСТИ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Согласно описанной здесь системе получение источника гамма-излучения включает в себя обеспечение неподходящего материала, являющегося комбинацией подходящих и неподходящих изотопов, превращение неподходящего материала в подходящий материал путем удаления неподходящих изотопов из неподходящего материала и оставления только подходящих изотопов, смешение селена-74 и подходящего материала и нагревание смеси для запуска реакции между компонентами и последующего облучения продукта реакции для превращения по меньшей мере части селена-74 в селен-75. Получение источника гамма-излучения может также включать в себя добавление к смеси по меньшей мере одного другого подходящего материала. Этот по меньшей мере один другой подходящий материал может быть добавлен в смесь перед нагреванием смеси. Неподходящий материал может быть выбран из группы, состоящей из: цинка, титана, никеля, циркония, рутения и железа. Неподходящий материал может быть выбран из группы, состоящей из: серебра, индия, таллия, самария, иттербия, германия и иридия. Подходящий материал может иметь форму плотной, без пор таблетки или гранулы. Таблетка или гранула могут содержаться внутри запаянной, заваренной металлической капсулы. Таблетка или гранула могут быть сформованы для получения сферической или псевдосферической геометрии фокального пятна.

Далее согласно описанной здесь системе предшественник для источника гамма-излучения включает в себя неподходящий материал, имеющий подходящие и неподходящие изотопы, в котором удаление неподходящих изотопов делает материал подходящим материалом для комбинирования с ⁷⁴Se и дальнейшего облучения, причем результатом этого будут по меньшей мере одно из: гамма-лучи с энергиями до 401 кэВ, или период полураспада менее 66 часов. Неподходящий материал может быть выбран из группы, состоящей из: цинка, титана, никеля, циркония, рутения, железа, серебра, индия, таллия, самария, иттербия, германия и иридия. Подходящий материал может иметь форму плотной, без пор таблетки или гранулы. Таблетка или гранула могут содержаться внутри запаянной, заваренной металлической капсулы. Таблетка или гранула могут быть сформованы для получения сферической или псевдосферической геометрии фокального пятна. Таблетка или гранула могут быть сформованы для получения геометрии, которая является восьмиугольной в одном сечении и круглой в поперечном сечении.

Далее согласно описанной здесь системе получение предшественника для источника гамма-излучения включает в себя обеспечение неподходящего материала, являющегося комбинацией подходящих и неподходящих изотопов, и превращение неподходящего материала в подходящий материал путем удаления неподходящих изотопов из неподходящего материала с оставлением только подходящих изотопов. Неподходящий материал может быть выбран из группы, состоящей из: цинка, титана, никеля, циркония, рутения, железа, серебра, индия, таллия, самария, иттербия, германия и иридия. Подходящий материал может иметь форму плотной, без пор таблетки или гранулы. Таблетка или гранула могут содержаться внутри запаянной, заваренной металлической капсулы. Таблетка или гранула могут быть сформованы для получения сферической или псевдосферической геометрии фокального пятна. Таблетка или гранула могут быть сформованы для получения геометрии, которая является восьмиугольной в одном сечении и круглой в поперечном сечении.

Целевой радиоактивный материал может быть получен с использованием предшественника для источника излучения, комбинированного с материалом, который в своей природной форме не является «подходящим» материалом (то есть при облучении потоком нейтронов превратится в радиоактивные изотопы, испускающие долгоживущее паразитное излучение), но превращается в «подходящий» материал путем удаления большинства изотопов, из-за которых является неподходящим.

КРАТКОЕ ОПИСАНИЕ ЧЕРТЕЖЕЙ

Варианты осуществления описанной здесь системы теперь будут объяснены более подробно согласно фигурам, которые можно кратко описать следующим образом.

Фиг. 1 представляет собой сечение капсулы для облучения согласно одному варианту осуществления описанной здесь системы.

Фиг. 2 представляет собой изображение в разобранном виде компонентов, показанных на фиг. 1, согласно варианту осуществления описанной здесь системы.

Фиг. 3 представляет собой сечение модифицированной капсулы для облучения в сборе согласно варианту осуществления описанной здесь системы.

Фиг. 4 представляет собой вид сбоку одного компонента сборки, показанной на фиг. 3, согласно варианту осуществления описанной здесь системы.

ОПИСАНИЕ ПРЕДПОЧТИТЕЛЬНЫХ ВАРИАНТОВ ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ

Согласно фиг. 1 и 2 таблетка 11, содержащая селен-75, герметично запаяна в капсулу, содержащую цилиндрическое тело 12, цилиндрическую пробку 13 и цилиндрическую крышку 14, один конец которой имеет постепенно увеличивающийся диаметр. Пробка может полностью находиться внутри тела 12 и быть приварена к телу 12 вокруг той ее части, которая имеет увеличенный диаметр. Таблетка 11 может удерживаться внутри капсулы зажатой между пробкой 13 и крышкой 14.

Модифицированная сборка, показанная на фиг. 3 и 4, в общем, та же, но включает меньшее число компонентов. Капсула включает в себя цилиндрическое тело 12a и цилиндрическую крышку 14a, установленную в вырез соответствующей формы в теле 12a. Крышка 14a и тело 12a могут иметь внутри такую форму, чтобы вместить таблетку, содержащую селен-75, выполненную в форме двух половин 11a и 1lb, одна из которых, 11a, показана в виде сбоку на фигуре 4. Половины 11a и 11b таблетки могут также иметь цилиндрическую геометрию, так что для показанного сечения форма двух половин 11a, 11b, соединенных вместе, образует восьмиугольник, но форма в сечении под прямым углом к показанному является круглой. После сборки крышка 14a может быть припаяна в позиции 15 к телу 12a. Конечно, возможны другие формы и конфигурации, согласующиеся с данным описанием.

Составы таблетки можно приготовить множеством способов. В настоящем варианте осуществления, известное количество порошка обогащенного ⁷⁴Se отвешивают с рассчитанным количеством порошка неподходящего материала и нагревают смесь в инертной запаянной емкости, такой как огнеупорная стеклянная ампула, постепенно увеличивая температуру в течение нескольких часов до температуры реакции, и затем поддерживают эту температуру еще несколько часов. Полученный материал можно спрессовать в полукруглые таблетки 11a и 11b такой формы, как на фигуре 4.

Цилиндрические таблетки или гранулы можно изготовить несколькими способами. Например, порошок может быть холоднопрессованным, горячепрессованным или спекаемым до получения цилиндрической, сферической или псевдосферической геометрии, его можно поместить в капсулу мишени, или формовать, или прессовать на месте. Затем капсулу можно заварить и проверить на утечку перед облучением. Состав может содержать некоторое количество порошка металла и атомарного селена. Дополнительный атомарный селен можно специально добавить в качестве связующего агента, чтобы связать частицы металлического селена для образования непористых таблеток или гранул с высокой плотностью. Таблетки, сделанные из смесей, могут реагировать или спекаться вместе внутри капсулы мишени, как во время специального обжига перед облучением, так и непосредственно во время облучения.

Описанная здесь система позволяет получать целевой радиоактивный материал с использованием предшественника для источника излучения, комбинированного с материалом, который в естественном состоянии не является «подходящим» материалом (то есть при облучении потоком нейтронов превратится в радиоактивные изотопы, испускающие долгоживущее паразитное излучение), но превращается в «подходящий» материал при удалении большинства изотопов, которые так или иначе делают материал неподходящим.

В данном варианте осуществления неподходящим материалом и/или изотопом материала является такой, который испускает гамма-лучи с энергиями свыше 401 кэВ и периодом полураспада более 66 часов. Конечно, для определения приемлемости или неприемлемости можно использовать другие критерии. Описанная здесь система начинается с неподходящего материала, являющегося комбинацией подходящих и неподходящих изотопов, и последующего удаления неподходящих изотопов с оставлением только подходящих изотопов. Удаление неподходящих изотопов превращает неподходящий материал в подходящий материал. Существуют многочисленные примеры, некоторые из которых обсуждаются ниже.

СЕЛЕНИД-75 ЦИНКА

Например, природный цинк является неподходящим материалом. Природный цинк содержит примерно 48,9% цинка-64, 27,8% цинка-66, 4,1% цинка-67, 18,6% цинка-68 и 0,6% цинка-70. При облучении потоком нейтронов цинк-64, неподходящий изотоп, превращается в радиоактивный цинк-65, испускающий гамма-лучи высоких энергий (511 кэВ и 1115 кэВ) и имеющий период полураспада 245 дней. По этой причине цинк считается неподходящим материалом. Однако, при удалении цинка-64 из материала, оставшиеся изотопы природного происхождения (подходящие изотопы) при облучении потоком нейтронов превратятся в радиоактивные изотопы с периодом полураспада менее одного часа. Таким образом, удаление цинка-64 из неприемлемого материала делает полученный материал подходящим материалом, который может комбинироваться, например, с материалом-предшественником селеном-74, образуя соединение ZnSe. Это соединение при облучении потоком нейтронов превратится в целевой радиоактивный селен-75 без других изотопов, испускающих долгоживущее паразитное излучение.

СЕЛЕНИД ТИТАНА

Природный титан является неподходящим материалом. Природный титан содержит приблизительно 8% титана-46. При облучении потоком нейтронов высоких энергий титан-46, неподходящий изотоп, превращается в радиоактивный скандий-46 [⁴⁶Ti(n,p)⁴⁶Sc], испускающий гамма-лучи высоких энергий (889 кэВ и 1120 кэВ) и имеющий период полураспада 84 дня. По этой причине титан считается неподходящим материалом. Однако, при удалении из материала титана-46, оставшиеся изотопы природного происхождения (подходящие изотопы) при облучении потоком нейтронов превратятся в радиоактивные изотопы с периодами полураспада менее двух дней. Таким образом, удаление титана-46 из неприемлемого материала делает полученный материал подходящим материалом, который можно комбинировать, например, с материалом-предшественником селеном-74, образуя соединение TiSe₂. Это соединение при облучении потоком нейтронов превратится в целевой радиоактивный селен-75 без других изотопов, испускающих долгоживущее паразитное излучение.

СЕЛЕНИД-75 НИКЕЛЯ

Природный никель является неподходящим материалом. Природный никель содержит приблизительно 68% никеля-58. При облучении потоком нейтронов высоких энергий никель-58, неподходящий изотоп, превращается в радиоактивный кобальт-58 [⁵⁸Ni(n,p)⁵⁸Co], испускающий гамма-лучи высоких энергий (511 кэВ, 810 кэВ) и имеющий период полураспада 71 день. По этой причине никель считается неподходящим материалом. Однако, при удалении из материала никеля-58, оставшиеся изотопы природного происхождения (подходящие изотопы) при облучении потоком нейтронов превратятся в радиоактивные изотопы с периодами полураспада менее трех дней или с очень малыми энергиями (никель-63, бета-излучение 67 кэВ). Таким образом, удаление никеля-58 из неприемлемого материала делает полученный материал подходящим материалом, который можно комбинировать, например, с материалом-предшественником селеном-74, образуя соединение NiSe₂. Это соединение при облучении потоком нейтронов превратится в целевой радиоактивный селен-75 без других изотопов, испускающих долгоживущее паразитное излучение.

СЕЛЕНИД ЦИРКОНИЯ

Природный цирконий является неподходящим материалом. Природный цирконий содержит пять основных изотопов, как показано в таблице 1:

Таблица 1 Изотоп Содержание Образует Период полураспада Излучение ⁹⁰Zr 51,45% ⁹¹Zr Стабилен ⁹¹Zr 11,27% ⁹²Zr Стабилен ⁹²Zr 17,17% ⁹³Zr 1,5×10⁶ лет Низкоэнергетичные β^- (91кэВ), рентгеновские лучи 16-18 кЭв, гамма-лучи 31 кэВ ⁹⁴Zr 17,33% ⁹⁵Zr 64,03 дня Высокоэнергетичные β^- (1100 кэВ), гамма-лучи 724, 757 кэВ ⁹⁶Zr 2,78% ⁹⁷Zr 16,8 ч Высокоэнергетичные β^- (2 МэВ), гамма-лучи 743 кэВ, другие до 2 МэВ

При облучении потоком нейтронов высоких энергий единственным представляющим интерес является только изотоп цирконий-94, неподходящий изотоп, который превращается в радиоактивный цирконий-95, испускающий гамма-лучи высоких энергий (724 кэВ, 757 кэВ) и имеющий период полураспада 64 дня. По этой причине цирконий считается неподходящим материалом. Однако, при удалении циркония-94 из материала, оставшиеся природные изотопы (подходящие изотопы) при облучении потоком нейтронов превратятся в радиоактивные изотопы, имеющие периоды полураспада менее одного дня или очень низкие энергии (цирконий-93, гамма-излучение 31 кэВ). Таким образом, удаления циркония-94 из неподходящего материала делает полученный материал подходящим материалом, который можно комбинировать, например, с материалом-предшественником селеном-74, образуя соединение ZrSe₃. Это соединение при облучении потоком нейтронов превратится в целевой радиоактивный селен-75 без других изотопов, испускающих долгоживущее паразитное излучение.

СЕЛЕНИД РУТЕНИЯ

Природный рутений является неподходящим материалом. Природный рутений содержит семь основных изотопов, как показано в таблице 2:

Таблица 2 Изотоп Содержание Образует Период полураспада Излучение ⁹⁶Ru 5,52% ⁹⁷Ru 2,89 дней ⁹⁸Ru 1,88% ⁹⁹Ru Стабилен ⁹⁹Ru 12,70% ¹⁰⁰Ru Стабилен ¹⁰⁰Ru 12,60% ¹⁰¹Ru Стабилен ¹⁰¹Ru 17,00% ¹⁰²Ru Стабилен ¹⁰²Ru 31,60% ¹⁰³Ru 39,24 дня гамма-лучи 497, 610 кэВ ¹⁰⁴Ru 18,70% ¹⁰⁵Ru

¹⁰⁵Ru
¹⁰⁶Ru 4,44 ч

35,4 ч
372 дня гамма-лучи 317, 400, 475, 670, 726 кэВ
гамма-лучи 306, 319 кэВ
бета-лучи 3,54 МэВ, гамма-лучи 512, 622

При облучении потоком нейтронов высоких энергий единственным представляющим интерес изотопом является рутений-102, неподходящий изотоп, который превращается в радиоактивный рутений-103, испускающий гамма-лучи высоких энергий (497 кэВ, 610 кэВ) и имеющий период полураспада 39 дней. По этой причине рутений считается неподходящим материалом. Однако, при удалении рутения-102 из материала, оставшиеся природные изотопы (подходящие изотопы) при облучении потоком нейтронов превратятся в радиоактивные изотопы, имеющие периоды полураспада менее трех дней, или очень низкие энергии, или очень малый выход (рутений-106/родий-106). Таким образом, удаление рутения-102 из неподходящего материала делает полученный материал подходящим материалом, который можно комбинировать, например, с материалом-предшественником селеном-74, образуя соединение RuSe₂. Это соединение при облучении потоком нейтронов превратится в целевой радиоактивный селен-75 без других изотопов, испускающих долгоживущее паразитное излучение.

Селенид рутения (RuSe₂) очень термически стабилен и значительно плотнее атомарного селена, что приводит к высокой эффективной плотности селена. Таким образом, в одинаковых условиях облучения ожидается более высокая активность при данном размере фокального размера, что делает селенид рутения предпочтительным соединением в качестве источника селена-75.

СЕЛЕНИД ЖЕЛЕЗА

Природное железо является неподходящим материалом. Природное железо содержит четыре основных изотопа, как показано в таблице 3:

Таблица 3 Изотоп Содержание Образует Период полураспада Излучение ⁵⁴Fe 5,85% ⁵⁵Fe 2,6 лет Рентгеновские лучи 6 кэВ ⁵⁶Fe 91,75% ⁵⁷Fe Стабилен ⁵⁷Fe 2,12% ⁵⁸Fe Стабилен ⁵⁸Fe 0,28% ⁵⁹Fe 44,5 дней Высокоэнергетичные гамма-лучи 1099 и 1292 кэВ

При облучении потоком нейтронов высоких энергий единственным представляющим интерес изотопом является железо-58, неподходящий изотоп, который превращается в радиоактивное железо-59, испускающее гамма-лучи высоких энергий (1099 кэВ, 1292 кэВ) и имеющее период полураспада 44,5 дней. По этой причине железо считается неподходящим материалом. Однако, при удалении железа-58 из материала, оставшиеся природные изотопы (подходящие изотопы) при облучении потоком нейтронов превратятся в радиоактивные изотопы, имеющие периоды полураспада менее одного дня или очень низкие энергии (железо-55, рентгеновские лучи 6 кэВ). Таким образом, удаление железа-58 из неподходящего материала делает полученный материал подходящим материалом, который можно комбинировать, например, с материалом-предшественником селеном-74, образуя соединение FeSe₂. Это соединение при облучении потоком нейтронов превратится в целевой радиоактивный селен-75 без других изотопов, испускающих долгоживущее паразитное излучение.

Существуют другие примеры, которые могут использоваться согласно описанной здесь системе. Например, среди прочих:

селенид-75 серебра (Ag₂Se) с использованием обедненного серебра ¹⁰⁹Ag;

селенид-75 индия (In₂Se₃) с использованием обедненного индия ¹¹³In;

селенид таллия (Tl₂Se₃) с использованием обедненного таллия Tl;

селенид самария (SmSe) с использованием обедненного самария Sm;

селенид-75 иттербия (Yb₂Se₃) с использованием обедненного иттербия ¹⁶⁹Yb;

селенид-75 германия (GeSe₂) с использованием обедненного германия ⁷⁰Ge; и

селенид-75 иридия (IrSe₃) с использованием обедненного иридия ¹⁹³Ir.

Различные рассматриваемые здесь варианты осуществления изобретения могут сочетаться друг с другом в надлежащих комбинациях в связи с описанной здесь системой. Кроме того, описанные здесь материалы можно комбинировать с одним или более подходящим материалом до или, возможно, после облучения, не отступая от объема и сущности изобретения. Например, можно комбинировать селенид рутения с любым из подходящих материалов, упомянутых в патенте США 6875377, выданном Shilton, и/или с любым из подходящих материалов, явно упомянутых здесь. Альтернативно, можно предоставить законченный элемент, имеющий только материалы, явно упомянутые здесь (например, содержащие только селенид рутения).

Другие варианты осуществления изобретения станут понятны специалистам в данной области техники после изучения описания или практического применения описанного здесь изобретения. Подразумевается, что данное описание и примеры будут рассматриваться только в качестве примера.

Изобретение относится к источникам гамма-излучения. Получение источника гамма-излучения включает в себя этапы, на которых обеспечивают неподходящий материал, являющийся комбинацией подходящих и неподходящих изотопов, затем преобразуют неподходящий материал в подходящий материал путем удаления неподходящих изотопов из неподходящего материала с оставлением только подходящих изотопов. Далее смешивают селен-74 с подходящим материалом, нагревают смесь, чтобы вызвать реакцию между компонентами, и подвергают последующему облучению продукт реакции для превращения по меньшей мере части селена-74 в селен-75. Получение источника гамма-излучения может также включать в себя этапы, на которых добавляют к смеси по меньшей мере один другой подходящий материал. Этот по меньшей мере один другой подходящий материал может быть добавлен в смесь перед нагреванием смеси. Неподходящие материалы могут быть выбраны из группы, состоящей из: цинка, титана, никеля, циркония, рутения, железа, серебра, индия, таллия, самария, иттербия, германия и иридия. Техническим результатом является возможность создания материалов, используемых для изготовления источника гамма-излучения, не приводящих к долговременному испусканию паразитного излучения. 3 н. и 17 з.п. ф-лы, 4 ил., 3 табл., 6 пр.

1. Способ получения источника гамма-излучения, содержащий этапы, на которых:

- обеспечивают неподходящий материал, который является комбинацией подходящих и неподходящих изотопов одного элемента;

- преобразуют неподходящий материал в подходящий материал путем удаления неподходящих изотопов из неподходящего материала с оставлением только подходящих изотопов;

- смешивают селен-74 с подходящим материалом; и

- нагревают смесь, чтобы вызвать реакцию между компонентами, и в последующем подвергают продукт реакции облучению для превращения по меньшей мере части селена-74 в селен-75.

2. Способ по п. 1, дополнительно содержащий этап, на котором:

- добавляют к смеси по меньшей мере один другой подходящий материал.

3. Способ по п. 2, в котором по меньшей мере один другой подходящий материал добавляют к смеси перед нагреванием смеси.

4. Способ по п. 1, в котором неподходящий материал выбирают из группы, состоящей из: цинка, титана, никеля, циркония, рутения и железа.

5. Способ по п. 1, в котором неподходящий материал выбирают из группы, состоящей из: серебра, индия, таллия, самария, иттербия, германия и иридия.

6. Способ по п. 1, в котором подходящий материал имеет форму плотной, без пор таблетки или гранулы.

7. Способ по п. 6, в котором таблетка или гранула содержится внутри запаянной, заваренной металлической капсулы.

8. Способ по п. 6, в котором таблетка или гранула сформована с возможностью получения сферической или псевдосферической геометрии фокального пятна.

9. Предшественник для источника гамма-излучения, содержащий неподходящий материал, имеющий подходящие и неподходящие изотопы одного элемента, в котором удаление неподходящих изотопов делает материал подходящим для комбинирования с селеном-74 и последующего облучения, причем результатом этого является по меньшей мере одно из: гамма-излучение с энергиями до 401 кэВ или период полураспада менее 66 часов.

10. Предшественник по п. 9, в котором неподходящий материал выбран из группы, состоящей из: цинка, титана, никеля, циркония, рутения, железа, серебра, индия, таллия, самария, иттербия, германия и иридия.

11. Предшественник по п. 9, в котором подходящий материал имеет форму плотной, без пор таблетки или гранулы.

12. Предшественник по п. 11, в котором таблетка или гранула содержится внутри запаянной, заваренной металлической капсулы.

13. Предшественник по п. 11, в котором таблетка или гранула сформованы с возможностью получения сферической или псевдосферической геометрии фокального пятна.

14. Предшественник по п. 13, в котором таблетка или гранула сформованы с возможностью получения геометрии, восьмиугольной в одном сечении и круглой в поперечном сечении.

15. Способ получения предшественника для источника гамма-излучения, содержащий этапы, на которых:

- обеспечивают неподходящий материал, являющийся комбинацией подходящих и неподходящих изотопов одного элемента; и

- преобразуют неподходящий материал в подходящий материал путем удаления неподходящих изотопов из неподходящего материала с оставлением только подходящих изотопов.

16. Способ по п. 15, в котором неподходящий материал выбран из группы, состоящей из: цинка, титана, никеля, циркония, рутения, железа, серебра, индия, таллия, самария, иттербия, германия и иридия.

17. Способ по п. 15, в котором подходящий материал имеет форму плотной, без пор таблетки или гранулы.

18. Способ по п. 17, в котором таблетка или гранула содержится внутри запаянной, заваренной металлической капсулы.

19. Способ по п. 17, в котором таблетка или гранула сформована с возможностью получения сферической или псевдосферической геометрии фокального пятна.

20. Способ по п. 19, в котором таблетка или гранула сформована с возможностью получения геометрии, восьмиугольной в одном сечении и круглой в поперечном сечении.