УСТРОЙСТВО И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ИСТОЧНИКОВ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ ИЗ ОБОГАЩЕННОГО ИРИДИЯ Российский патент 2018 года по МПК G21G4/06 

ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ, К КОТОРОЙ ОТНОСИТСЯ ИЗОБРЕТЕНИЕ

Настоящее изобретение относится к источнику гамма-излучения, включающему обогащенный иридий-191 с добавками, снижающими плотность, увеличивающими выход активации и эффективность испускания гамма-лучей, причем добавки включают в себя, но не ограничены бором, алюминием, кремнием, ванадием, титаном, никелем, платиной, фосфором и/или их комбинациями.

УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ

На предыдущем уровне техники рентгенографические источники гамма-излучения на основе иридия-191 производятся герметизацией стопок дисков или гранул активированного металлического иридия в капсуле источника с прикреплением провода или кабеля для создания эталонной сборки источника. Это проиллюстрировано на фигурах 1A-1E. Обычные источники имеют активность в диапазоне от 10 Ки до 150 Ки, а также в них используются различные размеры капсул, диаметры диска или гранулы и разные высоты стопки. Источник на основе природного иридия активностью 100 Ки обычно может содержать стопку дисков диаметром около 3 мм и высотой около 3 мм. Это меняется от производителя к производителю и зависит от возраста и распада содержащегося внутри иридия-192. Источник активностью 100 Ки, содержащий обогащенный иридий-192, может содержать стопку дисков диаметром всего лишь 2 мм и высотой 2 мм или диаметром 3 мм и высотой 1,5 мм. Отдельные иридиевые диски обычно имеют толщину примерно до 0,3 мм. При большей толщине эффективность активации уменьшается в основном из-за высокого сечения поглощения нейтронов иридием, что предотвращает проникновение нейтронов далеко под поверхность дисков.

Диски укладывают внутри источников для получения цилиндрической геометрии. Высокоактивные источники имеют множество тонких дисков, так что выход активации каждого отдельного диска в реакторе максимизирован, однако, низкоактивные источники на основе иридия-192 (примерно до 20 Ки) могут быть сделаны с использованием небольших отдельных гранул с обеспечением максимального размера гранулы менее 1 мм, гарантируя, что выход активации не будет слишком ослаблен.

Проблема, возникающая при активации природного иридия, содержащего приблизительно 37% иридия-191 и приблизительно 63% иридия-193, состоит в том, что основной изотоп (Ir-193) также активируется. Иридий-193, как и иридий-191, также имеет очень большое сечение поглощения нейтронов, и он активируется до бесполезного иридия-194, который является короткоживущим нежелательным радиоизотопом. Это означает, что при активации природного иридия расходуются ценные нейтроны в реакторе и увеличивается стоимость облучения по сравнению со стоимостью облучения обогащенного иридия-191.

Иридий-191 может быть экономично обогащен до концентрации около 80% иридия-191 и 20% иридия-193. Изготовление источников гамма-излучения на основе иридия-192 с использованием мишеней из обогащенного иридия-191 может почти удвоить эффективность и выход активации иридия-192 относительно облучения природного иридия (в действительности отношение эффективностей является сложным и зависит от множества факторов, включая полноту загрузки реактора, поток в реакторе и ослабление потока, которое может быть вызвано перегрузкой), диаметра гранул, их толщины и времени облучения. Наибольшие преимущества от значительного сокращения затрат и увеличения мощности реактора по сравнению с облучением природного иридия получают владельцы реакторов. Производители источников излучения обычно получают немного или совсем не получают преимуществ от облучения обогащенного иридия, однако, качество и характеристики источника улучшаются благодаря меньшему фокальному размеру, который можно получить.

Благодаря очень высокой плотности иридия (22,56 г/см³) значительная доля гамма-излучения от источника самоослабляется внутри источника. Источник с выходной активностью 100 Ки должен иметь фактическую активность от 150 до 200 Ки. От одной трети до половины гамма-излучения теряется из-за самоослабления внутри источника. Фактическая степень затухания зависит от высоты стопки дисков и от внутреннего диаметра источника. Стоимость радиографических источников гамма-излучения зависит от выходной активности, а не от фактической активности, поэтому стоимость источника значительно увеличивается, если ценный иридий-192 расходуется при избыточном самоослаблении внутри источника.

Фигура 2 иллюстрирует, как ослабление излучения иридия-192 зависит от расстояния в металлическом иридии. Около 40 процентов всего излучения иридия-192 поглощается в одном миллиметре толщины иридия.

Еще одним недостатком сильного самоослабления внутри источника является то, что низкоэнергетическое излучение иридия-192 ослабляется в первую очередь по сравнению с высокоэнергетическим излучением. Это приводит к увеличению жесткости спектра гамма-излучения (то есть, к увеличению средней энергии излучения). Это может быть недостатком при радиографическом исследовании более тонких сечений материалов, поскольку более высокие энергии уменьшают контрастность и разрешение радиографического изображения. Выгодным является увеличение испускания низкоэнергетических гамма-лучей для улучшения качества изображения.

Чистый иридий является очень твердым и хрупким. Он плавится при очень высокой температуре, равной 2447°С, что делает крайне сложным и затратным изготовление из иридия (как природного, так и обогащенного) тонких дисков, подходящих для облучения. Это требует тепловых процессов при очень высокой температуре.

Довольно похожий предыдущий уровень техники описан в WO/2004109716 A2 под названием «Способ получения источника гамма-излучения».

Обедненный бор-11 является побочным продуктом получения обогащенного бора-10. Обогащенный бор-10 используется в ядерной индустрии из-за его необычайно большого сечения поглощения нейтронов широкого диапазона энергий (быстрых, надтепловых и тепловых). Бор-10 используется в нейтронных детекторах с трифторидом бора в качестве замедлителя нейтронов и для экранирования нейтронов. Однако бор-10 нельзя смешивать с иридием-192 в радиографических источниках, поскольку сечение активации бора-10 слишком велико, из-за чего во время облучения поглощается избыточное количества нейтронов, приводя к уменьшению выхода. Однако обедненный бор-11 (побочный продукт обогащения бора-10) имеет крайне малое сечение поглощения нейтронов, порядка 5 мбарн. Обедненный бор-11 сравнительно недорог.

Бор-11 не активируется значительно при облучении нейтронами, не образуя посторонние испускающие гамма-излучение примеси, способные повлиять на выход или характеристики радиографического источника гамма-излучения на основе иридия-192.

СУЩНОСТЬ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Задачей настоящего изобретения является создание улучшенного источника гамма-излучения с по существу сниженным самоослаблением гамма-излучения, с большей долей низкоэнергетического излучения, предназначенный для улучшения выходной эффективности и качества изображения в радиографических приложениях при снижении стоимости материалов и облучения за счет минимизации активности содержимого источника и одновременной максимизации выхода гамма-излучения.

Целью изобретения является снижение плотности материала иридиевой мишени сплавлением его (или созданием композита или смеси) с неактивируемыми добавками с меньшей плотностью.

Дополнительной задачей настоящего изобретения является понижение температуры обработки сплава, композита или смеси для упрощения процессов производства диска или гранулы.

Еще одной задачей настоящего изобретения является создание дисков из иридия-191 меньшей стоимости для радиографических и похожих приложений.

Еще одной дополнительной задачей настоящего изобретения является сохранение надлежащих технических характеристик дисков из иридия-191 меньшей стоимости для радиографических и похожих приложений.

Эти и другие задачи решаются добавлением металла к иридию-191, что обычно снижает ослабление в получающихся дисках. Возможные металлы включают в себя бор (в частности, бор-11), алюминий, кремний, ванадий, титан, никель, платину, фосфор и/или их комбинации. Некоторые варианты осуществления могут включать в себя сплавление. В одном варианте осуществления мелкодисперсный порошок обогащенного иридия-191 спекают с добавлением бора-11. Дополнительные варианты осуществления включают в себя сплавы алюминия/бора/иридия (Al-B-Ir). Следует дополнительно отметить, что сплавы платины с бором, аналогичные сплавам иридия с бором, также существуют, показывая тем самым, что продукт бета-минус распада иридия-192, платина-192 ожидаемо даст физически стабильную смесь со сплавом иридия с бором и что вещество мишени останется стабильным до и после облучения, превращения и распада.

КРАТКОЕ ОПИСАНИЕ ЧЕРТЕЖЕЙ

Дополнительные задачи и преимущества изобретения станут ясны из нижеследующего описания и прилагаемых чертежей, на которых:

Фигуры 1A-1E показывают виды эталонных сборок типичного источника, включая герметизацию, которые могут использоваться с источниками согласно настоящим вариантам осуществления.

Фигура 2 показывает, как ослабление в иридии-192 меняется в зависимости от расстояния в металлическом иридии.

Фигура 3 представляет собой фазовую диаграмму иридия/бора.

ПОДРОБНОЕ ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Фигуры 1A-1E показывают эталонные устройства 100 источника предыдущего уровня техники, в которых могут использоваться описанные варианты осуществления источников гамма-излучения согласно настоящему описанию. Эталонное устройство 100 источника обычно включает в себя проксимальный конец 102 с крепежным устройством 104 и дистальный конец 106 с капсулой 108 источника. Полый корпус 110 продолжается между проксимальным концом 102 и дистальным концом 106 и может включать в себя сферический участок 112 для вмещения внутренних стенок трубки (не показана) или аналогичной конструкции, по которой может перемещаться устройство 100 источника. Различные варианты осуществления капсулы 108 источника показаны в сечениях на фигурах 1B-1E. В общем капсула 108 источника включает в себя крепежный элемент 120 с глухой апертурой 122 для приема дистального конца 106 полого корпуса 110. Крепежный элемент 120 дополнительно включает в себя дистально продолжающийся выступающий элемент 124 уменьшенного диаметра, дополнительно включающий в себя концентрическую глухую апертуру, образующую гнездо 126 под пружину для приема и размещения пружины 130. Капсула 108 источника дополнительно включает в себя переднюю головку 132, включающую в себя внутреннюю камеру 134 для приема радиоактивного материала источника как в виде гранулы 140, как показано на фигурах 1B и 1D, так и в виде серии дисков 142, как показано на фигурах 1C и 1E. Гранула 140 или серия дисков 142 удерживается на месте пружиной 130. Передняя головка 132 дополнительно включает в себя внутренний концентрический цилиндрический участок 136 несколько увеличенного диаметра для приема и размещения дистально продолжающегося выступающего элемента 124 или крепежного элемента 120, таким образом завершая сборку. Настоящее описание относится к улучшенным способам изготовления дисков 142 или гранул 140.

Фигуры 1A-1E следует считать иллюстрациями возможных использований продукта согласно настоящему изобретению. Предполагается, что настоящее изобретение применимо в широком диапазоне приложений.

Первый вариант осуществления изобретения относится к смеси бора-11 и иридия-192. Мелкодисперсный порошок обогащенного иридия-191 спекают с добавками бора-11. Было показано, что добавление к иридию 37,5 и более атомных процентов бора дает широкий спектр равновесных состояний жидкость-твердое тело в диапазоне от 1235 до 1290°C. Обычно может быть желательно получить диск толщиной 0,25 мм и диаметром 2 мм прочностью, достаточной для предотвращения активации нейтронным облучением. Дополнительно может быть желательно превысить 70-процентный выход, увеличив концентрацию иридия в фокусном пятне размером 2 мм.

Обычным способом является использование 2,4 мм пресс-формы для прессования круглых дисков толщиной 0,3 мм с 20 мг порошка на диск. Диски обычно прессуют с рабочим давлением 152 psi и временем выдержки 10 с при последующем спекании. Специалисты в данной области техники, рассмотрев настоящее описание, поймут, что различные применения могут потребовать различных изменений способа.

Спекание обычно осуществляют в печи с воздушной атмосферой со стандартным циклом спекания - переход от комнатной температуры (около 20°C) до температуры выдержки со скоростью 5°C в минуту, выдержка в течение заданного времени, охлаждение с контролируемой скоростью 10°C в минуту.

Химические протоколы могут демонстрироваться или совершенствоваться с использованием природного бора-10 вместе с мелкозернистым иридием-193 («черный иридий»).

Полученные диски или аналогичные структуры далее обычно активируют нейтронным облучением и размещают в конструкциях, аналогичных показанным на фигурах 1A-1E, чтобы они служили источниками излучения. Во многих случаях может быть коммерчески выгодно использовать полученные диски в устройствах предыдущего уровня техники в качестве прямой замены источникам излучения предыдущего уровня техники.

В качестве дополнительной предпосылки настоящего изобретения следует отметить, что бор образует полезные сплавы и интерметаллические соединения с иридием и добавки бора значительно снижают температуру плавления, как показано на фазовой диаграмме иридия/бора на фигуре 3 (по оси Х отложена атомная концентрация иридия, по оси Y отложена температура). Смесь иридия/бора с примерно 52 атомными процентами иридия (что равняется 95 весовым процентам) плавится при относительно низкой температуре примерно 1000°C (1273°K) по сравнению с очень высокой температурой плавления 2723 K для чистого иридия и 2355 K для чистого бора. Это значительное понижение температуры плавления для двухфазной системы позволяет использовать традиционную технологию спекания в печи.

Следует также отметить, что бор имеет низкую плотность 2,37 г/см³ по сравнению с плотностью иридия 22,56 г/см³. Сплавы и композиты с концентрацией иридия от 30 до 60 атомных процентов имеют низкую температуру плавления ниже 1300^oC, и их плотности предположительно лежат в интервале от 10 до 16 г/см³ (бор имеет атомный радиус около 1,2 ангстрем и иридий имеет атомный радиус около 1,7 ангстрем).

Снижение плотности в интервале от 10 до 16 г/см³ приведет к следующему:

1. Значение фокального размера источника будет находиться между таковым для источника из обогащенного иридия-192 и из природного иридия-192, причем иридий-193 составляет 63% мишени из природного иридия-192, тогда как иридий-193 составляет 20% мишени из обогащенного иридия-192. Мишень из сплава иридия с бором может быть сделана с такой же атомной концентрацией иридия-191, что и мишень из природного иридия с 44,4% обогащенного иридия (37 атомных процентов иридия-191+7,4 атомных процента иридия-193) и 55,6 атомных процента бора-11. Бор имеет меньший атомный радиус, чем иридий, так что источник, содержащий 55,6 атомных процента бора-11, будет иметь меньший фокальный размер, чем у эквивалентной мишени из природного иридия, хотя его плотность будет намного ниже.

2. Уменьшение самоослабления гамма-излучения иридия-192 в диапазоне от 10 до 30% (процент ослабления меняется в зависимости от энергии гамма-излучения). Иридий-192 испускает следующие основные гамма-пучки: 206 кЭв (3,2%), 296 кЭв (28,3%), 308 кЭв (29,3%), 316 кЭв (83,0%), 468 кЭв (47,7%), 604 кЭв (8,23%), 612 кЭв (5,34%), причем средняя энергия пучка составляет приблизительно 370 кЭв. Уменьшение самоослабления из-за снижения плотности наиболее значительно при более низких энергиях пучка.

3. Увеличение выхода активации. Выход активации увеличивается, когда мишень из иридия-191 разбавлена неактивируемой добавкой, имеющей малое сечение активации нейтронами. Это позволяет нейтронам проникать на большую глубину внутрь каждого диска мишени из иридия-191, увеличивая достижимый нейтронный поток через объем диска или гранулы. В зависимости от геометрии, толщины и диаметра мишени и от того, как (и как много) контейнеров для облучения заполнены и ориентированы внутри реактора, это может увеличить выход до примерно плюс 20% относительно облучения 100% плотного обогащенного иридия-191, и это может приблизительно удвоить выход относительно облучения природного иридия.

4. Возможность облучать диски большей толщины. Иридий меньшей плотности позволяет облучать диски большей толщины без избыточных потерь выхода из-за снижения потока в центре дисков. Это может значительно уменьшить стоимость производства, поскольку стоимость производства дисков из чистого (природного или обогащенного) иридия высока. Снижая требуемое количество дисков можно пропорционально уменьшить затраты на производство и также можно уменьшить затраты на размещение и укладывание их при производстве источника.

Преимущества большего излучения, более высокого выхода активации и меньшей стоимости должны оцениваться относительно преимуществ и недостатков фокального размера (большего, чем у источников на основе 100% обогащенного иридия-192, но меньшего, чем у источников на основе природного иридия-192). В некоторых приложениях фокальный размер имеет первостепенное значение. В этом случае могут быть предпочтительны 100% обогащенные источники. В других приложениях более мягкий энергетический спектр и более высокая эффективность выхода могут обеспечить больше преимуществ и в этом случае можно выбирать источники на основе обогащенного иридия-бора.

Фокальный размер также можно минимизировать, переходя от цилиндрической геометрии к более сферической геометрии. Меньшая температура плавления сплавов и композитов иридия с бором увеличивает число способов производства, которые могут использоваться при производстве мишени (как до, так и после облучения) для получения более сферической геометрии мишени.

Другие неактивируемые стабильные добавки малой плотности или их комбинации могут также вводиться вместе с иридием или сплавами или композитами иридия с бором для улучшения выхода активации, для увеличения эффективности радиационного выхода гамма-излучения и для улучшения характеристик источников.

Гранула или диск (или любая другая форма) из чистого 100% обогащенного иридия-191 могут быть получены прессованием и частичным спеканием порошка иридия. Обогащенный иридий-192 получают в физической форме черного иридиевого порошка. Он очень высокодисперсный и имеет очень малый (в нанометровом диапазоне) размер частиц. Он представляет собой аморфный черный порошок, получаемый разложением газообразного гексафторида иридия и измельчением его до металлического иридия после завершения процесса обогащения в газовой центрифуге. Этот материал можно спрессовывать в тонкие диски или другие формы в простом штамповочном прессе, а затем его можно спекать при высокой температуре.

Известно, что во многих способах спекания уплотнение спрессованных порошков начинается примерно при семи восьмых (или 87,5%) температуры плавления, выраженной в градусах Кельвина. При этой температуре начинается диффузия в твердом теле и миграция атомов и молекул в точках контакта между частицами. В случае чистого иридия этот процесс начинается примерно при 2100^oC. Порошки холодного прессования из несжимаемого и твердого, тугоплавкого вещества, такого как иридий, могут прессоваться только до 60-65% их теоретической плотности. Спекание дополнительно уплотняет деталь и можно достигнуть 100% плотности ниже температуры плавления при оптимизированных условиях. Если спекание неполное, продукт может остаться пористым и хрупким, соединенным только в точках контакта между частицами. Спеканием можно управлять для получения частично плотных деталей с предположительно 75% расчетной плотностью и 25% пустого пористого пространства внутри, при этом материал может быть достаточно прочным для размещения и использования в источниках. Такая форма гранулы или диска позволит получить иридий с более низкой плотностью, одновременно устраняя необходимость добавок. В данном примере открытопористая структура может делать диски более способными к окислению при высокой температуре (с получением оксида иридия IrO₂) и может снижать прочность.

Небольшое количество спекающей добавки может уменьшить температуру спекания и ускорить процесс спекания из-за локального плавления в точках контакта. Например, несколько процентов порошка бора-11 можно смешать с чистым порошком черного иридия. Это значительно понизит температуру спекания до диапазона примерно от 1000°C до 1500°C в зависимости от процентного содержания добавки бора-11. В точках контакта частицы бора-11 и иридия-191 химически реагируют при температуре спекания с получением в структуре сплавов и композитов иридия с бором с низкой температурой плавления. Это называется «химическим спеканием», когда спекание и химическая реакция происходят одновременно. Химическое спекание с добавками может использоваться для получения частично спеченного сплава или композита или полностью спеченного сплава или композита в зависимости от процентного содержания использованной добавки и от времени и температуры спекания.

При добавлении большего количества бора температура спекания понижается и можно достигнуть более полного спекания вплоть до 100% уплотнения.

Также могут использоваться другие способы производства дисков и гранул с высоким содержанием бора. Они могут включать в себя плавление, слияние, литье, горячее штампование, горячее прессование, экструзию и традиционную обработку отливов и форм.

Также могут использоваться другие низкоактивируемые добавки малой плотности для получения дополнительных вариантов осуществления дисков или гранул малой плотности из иридия-192. Иридий образует сплавы и композиты с алюминием, кремнием, соединениями алюминия с бором (например, AlBIr₃), ванадием, соединениями алюминия с кремнием, соединениями алюминия с ванадием, соединениями ванадия с бором, титаном, никелем, платиной и фосфором, причем все или некоторые из них могут улучшать физические свойства в зависимости от процентного содержания добавки. Некоторые или все эти добавки могут включаться для образования двухкомпонентного, трехкомпонентного или более сложных сплавов и композитов, которые можно как частично, так и полностью спекать, сливать, отливать, прессовать горячим прессованием, штамповать, сплавлять или иным способом термически или физически обрабатывать для формирования дисков или гранул, подходящих для производства радиоактивных источников. Специалисты в данной области техники после рассмотрения настоящего описания поймут, что получение различных сплавов и композитов может потребовать различных технологических параметров.

Таким образом, несколько упомянутых выше задач и преимуществ решаются наиболее эффективно. Хотя предпочтительные варианты осуществления были раскрыты и описаны здесь подробно, следует понимать, что изобретение ни в каком смысле не ограничивается ими, а его объем определяется прилагаемой формулой изобретения.

Изобретение относится к источнику гамма-излучения, включающему обогащенный иридий-191 и бор-11. Возможно замещение бора алюминием, кремнием, ванадием, титаном, никелем, платиной, фосфором и/или их комбинацией. Некоторые варианты осуществления могут включать в себя сплавление. Некоторые варианты осуществления могут включать в себя спекание. Техническим результатом является уменьшение самоослабления излучения диска, предназначенного для радиологических источников, благодаря меньшему использованию иридия-191, а также уменьшение искажения спектрального состава излучения в сторону повышения жесткости излучения. 2 н. и 19 з.п. ф-лы, 3 ил.

1. Источник гамма-излучения, включающий в себя смесь бора-11 и иридия.

2. Источник гамма-излучения по п.1, в котором по меньшей мере часть иридия является иридием-191.

3. Источник гамма-излучения по п.1, в котором по меньшей мере часть иридия является иридием-192.

4. Источник гамма-излучения по п.1, в котором иридий включает в себя первую часть иридия-191 и вторую часть иридия-192.

5. Источник гамма-излучения по п.4, в котором вторая часть иридия-192 получена нейтронным облучением иридия-191.

6. Источник гамма-излучения по п.1, в котором бор-11 и иридий спечены.

7. Источник гамма-излучения по п.1, в котором бор-11 и иридий образуют сплав.

8. Источник гамма-излучения по п.1, в котором смесь бора-11 и иридия имеет форму диска.

9. Источник гамма-излучения по п.1, в котором смесь бора-11 и иридия имеет форму гранулы.

10. Источник гамма-излучения по п.1, в котором смесь бора-11 и иридия подвергнута процессу, выбранному из группы, состоящей из плавления, слияния, литья, штампования, прессования, экструзии, механической обработки отливок и механической обработки форм, полученных экструзией.

11. Источник гамма-излучения по п.1, в котором смесь дополнительно включает в себя алюминий.

12. Источник гамма-излучения, включающий в себя смесь иридия и металла, выбранного из группы, состоящей из бора, алюминия, кремния, ванадия, титана, никеля, фосфора и их комбинации.

13. Источник гамма-излучения по п.12, в котором по меньшей мере часть иридия является иридием-191.

14. Источник гамма-излучения по п.12, в котором по меньшей мере часть иридия является иридием-192.

15. Источник гамма-излучения по п.12, в котором иридий включает в себя первую часть иридия-191 и вторую часть иридия-192.

16. Источник гамма-излучения по п.15, в котором вторая часть иридия-192 получена нейтронным облучением иридия-191.

17. Источник гамма-излучения по п.12, в котором выбранный металл и иридий спечены.

18. Источник гамма-излучения по п.12, в котором выбранный металл и иридий образуют сплав.

19. Источник гамма-излучения по п.12, в котором смесь выбранного металла и иридия имеет форму диска.

20. Источник гамма-излучения по п.12, в котором смесь выбранного металла и иридия имеет форму гранулы.

21. Источник гамма-излучения по п.12, в котором смесь выбранного металла и иридия подвергнута процессу, выбранному из группы, состоящей из плавления, слияния, литья, штампования, прессования, экструзии, механической обработки отливок и механической обработки форм, полученных экструзией.