СПОСОБ ОБРАБОТКИ ОБОЛОЧКИ, СОДЕРЖАЩЕЙ ПРОКАЛЕННЫЙ ГИДРИД КАЛЬЦИЯ Российский патент 2017 года по МПК G21F9/28 G21F9/30 

Техническая область

Настоящее изобретение относится к области обработки ядерных отходов. В частности, оно относится к обработке оболочки для проведения ядерных реакций, содержащей прокаленный гидрид кальция (CaH₂).

Сфера применения

При радиологическом исследовании в ядерном реакторе на быстрых нейтронах (ЯРБН) используется прокаленный гидрид кальция в качестве замедлителя реакции ядерного деления.

Это вещество обычно применяется в виде стержней, вложенных в непроницаемую цилиндрическую стальную оболочку.

После проведения радиологического исследования, оболочка со стержнями внутри представляет собой радиологический риск (из-за наличия радиоактивных веществ, например, с содержанием трития) и химический риск, поскольку при контакте гидрида кальция с водой образуется высоковоспламеняемый водород.

При использовании потоков обработки ядерных отходов необходимо нейтрализовать химический риск и минимизировать объем отходов, при этом оптимизируя их последующие характеристики.

С целью реализации этой двухсторонней задачи рекомендуется применять обработку, в результате которой отходы, образующиеся из оболочки, и отходы, образующиеся из облученных стержней гидрида кальция, будут помещены в разные потоки обработки, которые соответствуют свойствам этих отходов.

На практике в таком случае требуется минимизировать любое загрязнение и, в частности, радиоактивное загрязнение одного отхода другим.

Достижение этого результата приведет к положительному эффекту, который позволит:

- поместить оболочку в поток обработки с упрощенным процессом управления отходами, по причине отсутствия радиоактивного вещества, или даже позволит отправить эту оболочку на переработку (преобразование или повторное использование);

- управлять отходом, образующимся из облучаемых стержней гидрида кальция, преобразованных в продукты, подходящие для помещения в потоки обработки радиоактивных отходов.

Краткое описание изобретения

Одна из целей изобретения заключается в создании способа обработки оболочки с прокаленным гидридом кальция и, возможно, радиоактивным веществом внутри, со всеми или некоторыми вышеуказанными преимуществами.

Настоящее изобретение, соответственно, относится к способу обработки оболочки с прокаленным материалом внутри, состоящим полностью или частично из прокаленного гидрида кальция, который может содержать по крайней мере одно радиоактивное вещество. Этот метод состоит из этапа, во время которого прокаленный материал контактирует с реагентной смесью, состоящей в молярных долях из 0,5-5% пара, 5-25% двуокиси углерода и 74,5-94,5% химически инертного газа, т.е. газа, который не допускает реакции с кислородом (возможно присутствующим в реагентной среде) и водородом (образующимся в ходе реакции карбонизации, описанной ниже).

Контакт происходит в течение времени, пока прокаленный гидрид кальция полностью не преобразуется в порошок карбоната кальция. Это преобразование может быть прервано или возобновлено в любой момент времени по решению оператора, и кинетика преобразования может быть изменена количеством вводимой реагентной смеси.

Особенность метода обработки, используемого в настоящем изобретении, заключается в преобразовании прокаленного гидрида кальция в порошок карбоната кальция, который не прилипает к стенкам оболочки и является химически инертным.

Эта особенность, среди прочего, обусловлена особым составом реагентной смеси, а также тем, что преобразование прокаленного гидрида кальция в порошок карбоната кальция означает разрушение структуры прокаленного материала.

Неприлипающий порошок, образующийся при использовании метода обработки по настоящему изобретению и содержащий карбонат кальция, свободно извлекается из оболочки обычным высыпанием вместе с радиоактивным веществом и/или любым прочим веществом, если оно содержится в этом порошке.

В связи с тем, что этот порошок не прилипает, обеспечивается оптимальная профилактика распространения радиоактивного вещества, которое может присутствовать в порошке карбоната кальция, и предотвращается загрязнение оболочки, связанное с прилипанием материала.

Это также позволяет обработать прокаленный материал полностью несмотря на то, что он жесткий и заключен внутри оболочки. Это возможно благодаря тому, что поверхность прокаленного гидрида кальция подвергается реакции, и с распадом в неприлипающий порошок образуется новая реагентная поверхность прокаленного гидрида кальция. Поскольку порошок карбоната кальция изымается из оболочки простым высыпанием, обработка может свободно продолжаться, без вмешательства человека, до полного преобразования жесткого прокаленного материала в порошок.

С устранением химического риска, связанного с гидридом кальция, порошок карбоната кальция может быть помещен в стандартный поток обработки или поток обработки, применяемый для радиоактивных отходов.

Прочие отходы, образуемые во время обработки, проводимой по настоящему изобретению, также включают в себя газовые отходы, например водород (H₂), возможно в тритиевой форме (HT), и/или тритий (T₂). Этот газовый отход может быть извлечен в течение или в конце реакции.

А именно, когда присутствующее радиоактивное вещество выводится в газообразном состоянии (например, тритиевый водород или тритий), его удаляют в конце обработки, как радиоактивный газовый отход.

В таком случае, в порошке карбоната кальция больше не остается радиоактивного вещества. Тем не менее, в связи с возможным изначальным присутствием радиоактивного вещества, этот порошок необходимо поместить в упрощенный поток обработки радиоактивных отходов, который является менее трудоемким, чем процесс, используемый при наличии радиоактивного вещества в удаляемом отходе.

Сама оболочка не повреждается и не разрушается во время обработки, проводимой по настоящему изобретению, так как карбонат кальция - это относительно инертное соединение и его образование сопровождается незначительным расширением.

При этом, поскольку порошок карбоната кальция не прилипает, сама оболочка повергается незначительному или нулевому загрязнению следами карбоната кальция или прочих радиоактивных веществ, которые могут в нем содержаться.

Затем оболочка может быть помещена в упрощенный поток обработки, применяемый для радиоактивных отходов, для утилизации или переработки в ядерной промышленности.

Такое разделение потоков обработки снижает объем отходов, так как образование порошка означает возможность компактной упаковки, а оболочка, при необходимости, может быть переработана.

В результате получения неприлипающего порошка, метод, используемый в настоящем изобретении, позволяет осуществить полную обработку оболочки и ее содержимого, и минимизировать объем образующихся отходов, одновременно обеспечивая удаление и даже восстановление этих отходов в соответствующих потоках обработки.

Подробное описание настоящего изобретения

Благодаря своей простоте, метод, используемый в настоящем изобретении, позволяет осуществлять обработку оболочки, содержащей прокаленный материал, с минимальным вмешательством, и это особенно удобно, когда этот материал содержит по крайней мере одно радиоактивное вещество.

Прокаленный материал означает прокаленный гидрид кальция и, возможно по крайней мере одно радиоактивное вещество.

Для примера, радиоактивным веществом может быть вещество, содержащее элементарный тритий (T).

Способ обработки, используемый в настоящем изобретении, состоит из этапа, когда прокаленный материал контактирует с реагентной смесью, состоящей из молярных долей 0,5-5% пара, 5-25% двуокиси углерода и 74,5-94,5% инертного газа.

В качестве инертного можно использовать любой газ, который химически инертен к гидриду кальция. В качестве инертного газа можно выбрать азот, аргон или их сочетание.

Свойства и пропорции компонентов реагентной смеси позволяют проводить контролируемую полную обработку прокаленного гидрида кальция в соответствии со следующей общей реакцией карбонизации:

Затем, двуокись углерода реагирует с гидроксидом кальция:

Длительность контакта реагентной смеси с прокаленным гидридом кальция зависит от количества гидрида кальция и состава реагентной смеси. Опытный специалист сможет без труда установить длительность, которая позволит провести обработку оболочки до конца, что выражается, например, окончанием образования водорода.

Длительность контакта составляет по меньшей мере один день. Для прокаленного гидрида кальция, в объеме порядка гектограмма, длительность реакции обычно варьирует от 1 до 15 дней.

Контакт рекомендуется обеспечить при температуре 40-55°C с тем, чтобы, среди прочего, добиться молярной доли пара, которая не позволит воде сконденсироваться и вызвать бурную реакцию с гидридом кальция.

Когда прокаленный материал содержит по крайней мере одно радиоактивное вещество, обработка, в соответствии с изобретением, обычно осуществляется в закрытом пространстве, например в перчаточной или горячей камере.

В таком случае, реагентная смесь обычно вводится в закрытую камеру со скоростью, которая позволит среде непрерывно обновляться по крайней мере один раз в час.

То, как реализуется реакция, т.е. последовательное преобразование прокаленного материала в порошковую форму, позволяет проводить обработку оболочки с усложненной доступностью материала, например оболочку сложной геометрической формы или крупного размера.

Это возможно благодаря тому, что во время реакции карбонизации прокаленный гидрид кальция преобразуется в порошок карбоната кальция, но образование этого порошка не ограничивает кинетику реакции, и это позволяет обработать прокаленный гидрид кальция в оболочке полностью.

Однако следует постоянно обеспечивать контакт прокаленного материала с реагентной смесью. Кроме того, при этом контакте, получаемый порошок гидрида кальция должен свободно удаляться из оболочки. Если оболочка полностью закрытая, тогда необходимо сделать хотя бы одно отверстие, например, просверлив или вырезав его.

Оболочка может быть наклонена или установлена в вертикальное положение для высыпания порошка карбоната кальция (и вещества, содержащегося в порошке, в зависимости от ситуации).

В результате метода обработки, используемого в настоящем изобретении, будут получены разные отходы:

- Прокаленный гидрид кальция преобразуется в порошок карбоната кальция, который содержит, в зависимости от ситуации, одно или несколько радиоактивных веществ и/или любое другое вещество, которое изначально присутствовало в прокаленном материале или получаемое в результате его обработки. Этот порошок химически не реагирует с водой и воздухом.

В отсутствие радиоактивного вещества, он может быть помещен, как есть, в стандартный поток обработки.

При наличии радиоактивного вещества, он может быть помещен в стекло или цемент или растворен с получением Ca(HCO₃)₂ в большинстве кислот, используемых в потоке обработки ядерных отходов.

- В зависимости от ситуации, газы, образуемые при использовании метода обработки согласно настоящему изобретению (например, водород в тритиевой форме и/или тритий), могут быть удалены как газовый отход и помещены в отдельный технологический поток обработки.

- Оболочка, как правило, остается нетронутой или без значительных повреждений. Для минимизации влияния реагентной смеси на оболочку, она может быть сделана из металла (предпочтительно из стали), из пластика или из керамики.

Остальные объекты, характеристики и преимущества настоящего изобретения описаны ниже в приведенном примере воплощения способа, используемого в настоящем изобретении, который описан для иллюстрации, без ограничений, со ссылкой на прилагаемые фигуры 1-4.

Краткое описание чертежей

Фигуры 1-4 представляют собой фотографии, сделанные во время обработки оболочки способом, являющимся предметом настоящего изобретения. Оболочка в данном примере содержала прокаленные гранулы гидрида кальция.

Описание одного из воплощений

Описываемый пример относится к обработке стальной оболочки. Этот пример является репрезентативным для оболочек, используемых в ЯРБН, в которых могут быть отрезаны верхняя или нижняя часть.

Обрабатываемая оболочка состоит из внутренней трубы, установленной по оси внешней трубы. Внутри оболочки расположены четыре стержня, полученные после прокаливания гидрида кальция.

Чистота гидрида кальция - 99% по массе. Загрязнения, в виде следов, в основном, состоят из алюминия и магния.

Оболочки и стержень имеют следующие размеры:

- внешняя труба: высота = 85 мм, внешний диаметр = 116 мм, внутренний диаметр = 113 мм;

- внутренняя труба: высота = 85 мм, внешний диаметр = 49 мм, внутренний диаметр = 46 мм;

- стержень из гидрида кальция: толщина = 20 мм, внешний диаметр = 112,5 мм, внутренний диаметр = 49,5 мм.

Эта конструкция удерживается путем размещения нижней части оболочки на решетке, установленной над сборочным баком.

В этом примере стержни гидрида кальция не содержат радиоактивного вещества.

Оболочку помещают в перчаточную камеру 550 литров, в которой проводится реакция. Температуру поддерживают на уровне 43°C.

Реагентная смесь вводится постоянно со скоростью 12 литров в минуту.

Эта смесь в объемных долях состоит из 2,5% пара, 10% двуокиси углерода и остальное - азот, в качестве инертного газа.

Этот состав анализируется на входе и на выходе перчаточной камеры с помощью газовой хроматографии для определения содержания следующих газов: N₂, CO₂, O₂, H₂. Вводимый пар измеряется с помощью зеркального гидрометра типа Пельтье.

В качестве меры безопасности, количество образующегося водорода постоянно отслеживают с помощью эксплозиметра (указателя взрывоопасной концентрации). В случае нарушения порога, установленного этим датчиком (60% нижнего взрывоопасного порога водорода в воздухе), реакция карбонизации может быть прервана остановкой подачи реагентной смеси и полной заменой этой смеси инертным газом.

Реакция карбонизации может быть возобновлена в соответствии с ее начальным режимом путем повторного введения пара и двуокиси углерода в перчаточную камеру без негативного влияния на общую эффективность метода обработки.

Способ, являющийся предметом настоящего изобретения, позволяет проводить безопасную и контролируемую обработку.

Контакт реагентной смеси и прокаленного гидрида кальция, в основном, возникает на внешней поверхности первого и последнего стержня, а также, в меньшей степени, по внутреннему и внешнему периметру стержней, расположенному на расстоянии 0,5 мм по противоположным сторонам оболочки.

Прогресс реакции отслеживается визуально. На фигурах 1-4 показаны фотографии, сделанные в следующее моменты: при введении реагентной смеси в перчаточную камеру (начальный момент), начальный момент + 2 дня, начальный момент + 4 дня, начальный момент + 14 дней.

На этих изображениях показано, что стержни из прокаленного гидрида кальция постепенно распадаются в порошок карбоната кальция. Это преобразование приводит к незначительному расширению объема, что обеспечивает сохранность и целостность оболочки.

Вертикальное положение оболочки позволяет порошку карбоната кальция свободно высыпаться вместе с любым другим веществом, содержащимся в нем, например с загрязнениями, которые изначально присутствовали в стержнях.

Впоследствии возникает естественное увеличение контактной поверхности прокаленного гидрида кальция, еще не обработанного реагентной смесью. Одновременно и временно, хроматографические измерения показывают, что потребление пара и образование водорода увеличиваются в связи с ускорением кинетики реакции карбонизации. С высыпанием порошка увеличивается и облегчается контакт между реагентной смесью и гидридом кальция.

На основе стехиометрических коэффициентов реакции карбонизации, возможно, посредством мониторинга количества водорода, выделяемого во время реакции карбонизации, просчитать массу преобразуемого прокаленного гидрида кальция.

Эти расчеты и наблюдение за прогрессом обработки показывают, что практически весь прокаленный гидрид кальция (926 г из 980 г) преобразуется в течение 18 дней в порошок карбоната кальция.

Остаточная масса гидрида кальция находится в сборочном баке. Ее, в свою очередь, можно преобразовать в порошок продлив время обработки.

В конце этой обработки, металлическую оболочку освобождают от содержимого, порошок карбоната кальция и водород перемещают в отдельные потоки обработки.

Из вышеприведенного описания следует, что способ обработки, являющийся предметом настоящего изобретения, позволяет осуществить полную обработку оболочки, в которой имеется прокаленный материал, состоящий полностью или частично из прокаленного гидрида кальция и который может содержать по крайней мере одно радиоактивное вещество, при этом минимизируется объем образующихся отходов, и эти отходы помещаются или даже восстанавливаются в подходящих потоках обработки.

Изобретение относится к пригодному для обработки ядерных отходов способу обработки оболочки для проведения ядерных реакций, содержащей прокаленный материал, состоящий полностью или частично из прокаленного гидрида кальция. Предложенный способ включает фазу контакта прокаленного материала с реагентной смесью, в молярных долях состоящей из 0,5-5% пара, 5-25% двуокиси углерода и 74,5-94,5% химически инертного газа, при этом контакт обеспечивают при температуре 40-55°С в течение времени, которое позволит прокаленному гидриду кальция преобразоваться в порошок карбоната кальция. Предложен новый эффективный способ получения химически инертного отхода, позволяющий минимизировать объем отходов в потоках обработки ядерных отходов. 10 з.п. ф-лы, 4 ил., 1 пр.

1. Способ обработки оболочки для проведения ядерных реакций, где оболочка содержит прокаленный материал, состоящий полностью или частично из прокаленного гидрида кальция, включающий фазу контакта прокаленного материала с реагентной смесью, в молярных долях состоящей из 0,5-5% пара, 5-25% двуокиси углерода и 74,5-94,5% химически инертного газа, при этом контакт обеспечивают при температуре 40-55°С в течение времени, которое позволит прокаленному гидриду кальция преобразоваться в порошок карбоната кальция.

2. Способ обработки по п. 1, характеризующийся тем, что прокаленный материал содержит по крайней мере одно радиоактивное вещество.

3. Способ обработки по п. 2, характеризующийся тем, что в качестве радиоактивного вещества используют вещество, содержащее элементарный тритий.

4. Способ обработки по пп. 1-3, характеризующийся тем, что оболочка выполнена из металла, пластика или керамики.

5. Способ обработки по п. 1, характеризующийся тем, что в качестве химически инертного газа используют азот, аргон или их смесь.

6. Способ обработки по п. 1, характеризующийся тем, что его осуществляют в закрытом пространстве.

7. Способ обработки по п. 6, характеризующийся тем, что закрытое пространство представляет собой перчаточную камеру или горячую камеру.

8. Способ обработки по пп. 6, 7, характеризующийся тем, что реагентную смесь вводят в закрытое пространство со скоростью, обеспечивающей обновление реагентной смеси, по меньшей мере один раз в час.

9. Способ обработки по п. 1, характеризующийся тем, что оболочку размещают наклонно или устанавливают в вертикальное положение для ускорения высыпания порошка карбоната кальция.

10. Способ обработки по п. 1, характеризующийся тем, что в процессе реализации способа или по его завершении изымают газовый отход.

11. Способ обработки по п. 10, характеризующийся тем, что газовый отход радиоактивен.