ФИЛЬТРУЮЩИЙ МАТЕРИАЛ ДЛЯ ФИЛЬТРУЮЩЕЙ ВЕНТИЛЯЦИИ И ФИЛЬТРУЮЩЕЕ ВЕНТИЛЯЦИОННОЕ УСТРОЙСТВО Российский патент 2018 года по МПК G21F9/02 

Область техники

[0001] Настоящее изобретение относится к гранулированному фильтрующему материалу (наполнитель) для фильтрующей вентиляции, содержащему цеолит L, и к фильтрующему вентиляционному устройству для обработки радиоактивного йода.

УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ

[0002] Ядерные энергетические установки, например ядерные электростанции и т.п., обычно оснащены фильтром для удаления радиоактивного йода. Поток содержащего радиоактивный йод пара, образующийся в ядерной энергетической установке, пропускают через фильтр, чтобы радиоактивный йод был поглощен и удален до сброса пара из ядерной энергетической установки. Данный процесс очень важен, и поэтому проводились и все еще проводятся научные исследования для улучшения адсорбции радиоактивного йода фильтром. Среди разработанных фильтров существуют поглотители радиоактивного йода из цеолита. Примером таких поглотителей радиоактивного йода являются поглотитель, в которых серебро нанесено на цеолит с молярным отношением оксида кремния к оксиду алюминия, равным 15 или более (см., например, патентный документ 1). В патентном документе 1 раскрыт поглотитель радиоактивного йода, содержащий пониженное количество серебра, нанесенного на цеолит, и который может удалять радиоактивный йод с повышенной эффективностью.

СПИСОК ЦИТИРУЕМЫХ МАТЕРИАЛОВ

ПАТЕНТНАЯ ЛИТЕРАТУРА

[0003] Патентный документ 1: Японская нерассмотренная патентная заявка, публикация № S60-225638.

СУЩНОСТЬ ИЗОБРЕТЕНИЯ

ТЕХНИЧЕСКАЯ ЗАДАЧА

[0004] В поглотителе, раскрытом в патентном документе 1, для выборочного поглощения радиоактивного йода использована кристаллическая структура цеолита с таким размером пор, чтобы обеспечить молекулярно-ситовый эффект. Считается, что поглотитель, раскрытый в документе успешно поглощает радиоактивный йод. Однако все еще существует потребность в поглотителях радиоактивного йода с более высокой эффективностью для надежного предотвращения утечки радиоактивного йода наружу.

[0005] При чрезвычайной ситуации (тяжелой аварии), такой как авария на ядерном реакторе или аналогичная ситуация на ядерной энергетической установке, большое количество радиоактивных материалов, включая радиоактивный йод, бывает выброшено в обширную зону. Поэтому необходимо предотвращать аварии на ядерном реакторе. Если авария на ядерном реакторе произойдет, необходимо быстро принять соответствующие меры. В этой связи разрабатывается план обеспечения здания ядерного реактора фильтрующим вентиляционным устройством для снижения давления в ядерном реакторе при чрезвычайной ситуации на ядерном реакторе. Однако поглотитель радиоактивного йода, раскрытый в патентном документе 1, не предназначен для разрешения чрезвычайных ситуаций, если требуется фильтрующая вентиляция или ее аналог. Водород, образующийся в ядерном реакторе, считается фактором аварий на ядерных реакторах. Снижение количества такого водорода не раскрыто в патентном документе 1 совсем. Необходимы дальнейшие научные исследования для обеспечения поглотителя радиоактивного йода, который может быть использован при чрезвычайных ситуациях.

[0006] С учетом вышеизложенного было разработано настоящее изобретение. Целью настоящего изобретения является создание фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции и фильтрующего вентиляционного устройства, которые являются более эффективными для поглощения радиоактивного йода, чем известные из обычного уровня техники, и могут быть применены для разрешения тяжелых аварий.

РЕШЕНИЕ ПРОБЛЕМЫ

[0007] Для достижения вышеуказанной цели предусмотрен фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции согласно настоящему изобретению, содержащий гранулированный цеолит L, в котором

как минимум часть центров ионного обмена цеолита L замещена серебром.

[0008] Существует множество цеолитов с различной кристаллической структурой. Цеолиты имеют характерную особенность, такую, что кристаллическая структура имеет поры в значительной степени одинакового размера. Такое свойство размера пор позволяет цеолитам быть использованными для молекулярных сит, выборочного поглощения молекул и т.п. В существующем уровне техники цеолит X и цеолит Y были в основном использованы в качестве базы для фильтрующих материалов для фильтрующей вентиляции. Цеолит X и цеолит Y имеют одинаковую кристаллическую структуру и разное количество ионов щелочных металлов, служащих центрами ионного обмена. Количество ионов щелочного металла в цеолите Y меньше, чем в цеолите X, и поэтому количество серебра, которым могут быть замещены ионы щелочного металла, меньше в цеолите Y, чем в цеолите X. Поэтому цеолит Y имеет меньшую поглотительную способность радиоактивного йода, чем цеолит X. Авторы настоящего изобретения изучили цеолиты не типа X или Y, имеющие отличную поглотительную способность радиоактивного йода, и сосредоточились на цеолите L. Цеолит L имеет приблизительно то же число ионов щелочного металла, что и цеолит Y, и имеет кристаллическую структуру, отличающуюся от цеолита Y. Авторы настоящего изобретения обнаружили, что цеолит L с такой характерной структурой также эффективен для поглощения радиоактивного йода. На основании этого открытия авторы данного изобретения разработали новый фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции.

Такой фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции содержит цеолит L, в котором часть центров ионного обмена (центры калия) замещается серебром (например, цеолит здесь обозначен как «цеолит AgL»). Цеолит AgL может поглощать радиоактивный йод как йодид серебра. Поэтому даже в случае чрезвычайной ситуации, например, при аварии на ядерном реакторе, можно предотвратить выброс радиоактивного йода из ядерного реактора за счет использования цеолита AgL.

[0009] В фильтрующем материале для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения композиционное отношение (а/b) количества (а) центров ионного обмена, замещенных серебром, к количеству (b) центров ионного обмена, не замещенных серебром, предпочтительно должно быть 25/75-55/45.

[0010] Авторы настоящего изобретения тщательно изучили цеолит AgL, имеющий вышеуказанные признаки, и обнаружили, что цеолит AgL, у которого композиционное отношение количества центров ионного обмена, замещенных серебром, к количеству центров ионного обмена, не замещенных серебром, приведено к вышеуказанному диапазону значений, может оказывать эффективное действие на поглощение радиоактивного йода. В данном случае композиционное отношение соответствует отношению (атомному отношению) количества атомов серебра, содержащихся в цеолите AgL, к количеству атомов металла, отличного от серебра, содержащегося в цеолите AgL. При чрезвычайной ситуации (тяжелой аварии), такой как авария на ядерном реакторе, важно быстро принять меры предосторожности сразу после аварии, чтобы предотвратить выброс радиоактивного йода в окружающую среду. Если используется фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции, включающий цеолит AgL, с композиционным отношением (атомным отношением), приведенным к вышеуказанному диапазону, фильтрующий материал может надежно поглощать радиоактивный йод, и поэтому можно предотвратить выброс радиоактивного йода из ядерной энергетической установки.

[0011] В фильтрующем материале для фильтрующей вентиляции в настоящем изобретении цеолит L предпочтительно должен иметь содержание серебра 7-12 вес. % по отношению к сухому весу.

[0012] В фильтрующем материале для фильтрующей вентиляции с вышеуказанными признаками содержание серебра регулируется в пределах вышеуказанного диапазона. Поэтому фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции имеет отличный эффект поглощения радиоактивного йода.

[0013] В фильтрующем материале для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции предпочтительно должен иметь толщину в два дюйма или более.

[0014] Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции с вышеуказанными признаками имеет толщину в два дюйма или более. Поэтому, например, даже когда температура пара, содержащего радиоактивный йод, составляет менее 100°С, и химическая активность снижается до некоторой степени, фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции может надежно поглощать и удалять радиоактивный йод практически.

[0015] В фильтрующем материале для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции выполнен с возможностью использования предпочтительно при температуре 99°С или более.

[0016] Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции с вышеуказанными признаками используется при температуре 99°С или более. Поэтому даже когда фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции имеет толщину менее двух дюймов, т.е. является относительно тонким, фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции может надежно поглощать и удалять радиоактивный йод практически.

[0017] Для достижения вышеуказанной цели предусмотрено фильтрующее вентиляционное устройство согласно настоящему изобретению для постоянной обработки радиоактивного йода, в котором

фильтрующий материал, содержащий серебро и цеолит X, в котором практически все центры ионного обмена замещены серебром, предусмотрен выше по потоку от фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции, обладающего любым из вышеуказанных признаков.

[0018] Фильтрующее вентиляционное устройство размещено снаружи ядерного реактора, и поэтому цеолит AgL в фильтрующем вентиляционном устройстве обычно имеет комнатную температуру. В этой ситуации, когда происходит тяжелая авария, и пар высокой температуры, содержащий радиоактивный йод, и водород поступают в фильтрующее вентиляционное устройство, пар охлаждается и конденсируется в воду на поверхности цеолита AgL. В результате в фильтрующем вентиляционном устройстве концентрация водорода и концентрация кислорода значительно возрастают, что приводит к повышенному риску водородного взрыва.

Для разрешения этой ситуации фильтрующее вентиляционное устройство настоящего изобретения сконфигурировано так, что фильтрующий материал, содержащий серебро и цеолит X, в котором практически все центры ионного обмена замещены серебром (фильтрующий материал, содержащий серебро, здесь обозначен как «цеолит AgX»), предусмотрен выше по потоку от фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции, включающего цеолит AgL. Если цеолит AgX и цеолит AgL таким образом расположены последовательно или тандемно (двухступенчатая структура), большая часть содержащего водород пара высокой температуры, входящего в фильтрующее вентиляционное устройство, конденсируется в воду в цеолите AgX (первая ступень), т.е. большая часть воды удаляется из пара, в результате чего пар в значительной степени не конденсируется в воду в цеолите AgL (вторая ступень), чтобы избежать относительного увеличения концентрации водорода и кислорода. Дополнительно, цеолит AgX (первая ступень) может надлежащим образом поглощать водород в дополнение к радиоактивному йоду, чтобы препятствовать относительному увеличению концентрации водорода. Таким образом, снижается риск водородного взрыва. Газ, проходящий через цеолит AgL (вторая ступень), имеет уже пониженную концентрацию водорода. Таким образом, фильтрующее вентиляционное устройство с данными признаками эффективно для снижения количества водорода и радиоактивного йода с начальной стадии тяжелой аварии. Дополнительно, даже когда эффективность обработки цеолита AgX (первая ступень) снижается по истечении заранее установленного периода, цеолит AgL (вторая ступень) может поглощать радиоактивный йод даже в присутствии водорода в значительной степени также эффективно, как цеолит AgX, и поэтому может устранять тяжелую аварию в течение длительного периода. Таким образом, если в фильтрующем вентиляционном устройстве цеолит AgX и цеолит AgL расположены последовательно или тандемно (двухступенчатая структура), может быть предотвращено увеличение концентрации водорода в фильтрующем вентиляционном устройстве, и может быть надежно предотвращен выброс радиоактивного йода в окружающую среду, в результате чего будет повышена безопасность.

КРАТКОЕ ОПИСАНИЕ ЧЕРТЕЖЕЙ

[0019]

Фиг. 1 представляет собой схему конфигурации ядерного реактора кипящего типа, содержащего фильтрующее вентиляционное устройство, согласно первому варианту осуществления настоящего изобретения.

Фиг. 2 представляет собой схему конфигурации ядерного реактора кипящего типа, содержащего фильтрующее вентиляционное устройство, согласно второму варианту осуществления настоящего изобретения.

Фиг. 3 представляет собой график, на котором показаны изменения температуры, измеренной при прохождении газа, содержащего водород, через цеолит AgL как фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции из примера 1.

Фиг. 4 представляет собой график, на котором показаны изменения температуры, измеренной при прохождении газа, содержащего водород, через цеолит AgX.

ОПИСАНИЕ ВАРИАНТОВ ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ ИЗОБРЕТЕНИЯ

[0020] Варианты осуществления фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции и фильтрующего вентиляционного устройства согласно настоящему изобретению будут раскрыты со ссылкой на Фиг. 1-4. Следует понимать, что настоящее изобретение не ограничивается конфигурациями, раскрытыми ниже.

[0021] Как раскрыто выше, при тяжелой аварии на ядерной энергетической установке существует высокий риск выброса радиоактивного йода в окружающую среду и водородного взрыва. Поэтому для подготовки к тяжелым авариям разрабатывается план обеспечения здания ядерного реактора фильтрующим вентиляционным устройством для снижения давления в ядерном реакторе. Авторы настоящего изобретения поняли, что можно надежно предотвратить выброс радиоактивного йода и водородный взрыв, используя фильтрующее вентиляционное устройство с цеолитом L, имеющим центры ионного обмена, замещаемые только серебром, или серебром и металлом, отличным от серебра (выбранным из группы, состоящей из свинца, никеля и меди), в качестве фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции.

[0022] Цеолит AgL

Сначала будет раскрыт цеолит L, являющийся базой для фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции в настоящем изобретении. Цеолиты, являющиеся разновидностью силикатов, имеют (SiO₄)^4- и (AlO₄)^5- со структурой тетраэдра в виде повторяющихся блоков, которые трехмерно соединены друг за другом для образования кристаллической структуры. Повторяющиеся блоки соединены различными способами для образования различных кристаллических структур. Каждая сформированная кристаллическая структура имеет определенный одинаковый размер пор. Одинаковый размер пор позволяет цеолитам иметь такие свойства, как молекулярное сито, поглотительная способность и способность ионного обмена. Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции в настоящем изобретении содержит цеолит L, который является разновидностью цеолита. Цеолит L, например, используется в качестве молекулярного сита для отделения нормальных парафинов (C₁-C₇). Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения формируется за счет замещения серебром как минимум части центров калия цеолита L, которые являются центрами ионного обмена. Такой фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции далее обозначен как «цеолит AgL».

[0023] Цеолит AgL отлично поглощает радиоактивный йод аналогично обычному цеолиту AgX. Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения использует такую способность для предотвращения выброса радиоактивного йода из ядерной энергетической установки. Количество серебра, которым могут быть замещены центры ионного обмена, небольшое в цеолите AgL по сравнению с обычным цеолитом AgX и цеолитом Y, как подробно раскрыто ниже. Так как серебро является дорогостоящим металлом, использование цеолита AgL в фильтрующем материале для фильтрующей вентиляции может снизить количество серебра, что имеет преимущество с точки зрения стоимости.

[0024] Как раскрыто выше, цеолит AgL образуется за счет замещения серебром. В цеолите AgL настоящего изобретения центры ионного обмена могут быть замещены не только серебром, но и серебром и металлом, отличным от серебра. В частности, цеолит L может быть сформирован за счет замещения части центров ионного обмена цеолита L серебром и уравновешивания как минимум одним металлом, выбранным из группы, состоящей из свинца, никеля и меди. Эти металлы стоят меньше, чем серебро. Если цеолит AgL создан, как раскрыто выше, и используется как фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции, количество серебра может быть уменьшено, что имеет преимущество с точки зрения стоимости.

[0025] Цеолит AgL настоящего изобретения сформирован таким образом, что композиционное отношение (а/b) центров ионного обмена цеолита L, представляющее собой отношение количества (а) центров ионного обмена, замещенных серебром, к количеству (b) центров ионного обмена, не замещенных серебром, приведено в пределы диапазона 25/75-55/45, предпочтительно в пределы диапазона 25/75-45/55. В контексте данного документа центр ионного обмена, не замещенный серебром, означает центр калия или центр, замещенный металлом, отличным от серебра. Композиционное отношение соответствует отношению (атомному отношению) количества атомов серебра, содержащихся в цеолите AgL, к сумме количества атомов калия и количества атомов металла, отличного от серебра, содержащихся в цеолите AgL. Если композиционное отношение (а/b) меньше, чем 25/75, количество центров ионного обмена, замещенных серебром, недостаточно, эффект поглощения радиоактивного йода недостаточен. В то же время сложно довести композиционное отношение (а/b) до значения более 55/45, так как после того, как определенная часть центров ионного обмена замещена серебром, ионный обмен с серебром менее вероятен на остальных центрах ионного обмена. Поэтому сложно произвести цеолит AgL с очень высоким содержанием серебра, используя современный уровень техники. Дополнительно, серебро является дорогостоящим материалом, как раскрыто выше, и поэтому очень большое содержание серебра невыгодным с точки зрения стоимости. Таким образом, если как минимум часть центров ионного обмена цеолита L замещена только серебром или серебром и металлом, отличным от серебра (выбранным из группы, состоящей из свинца, никеля и меди), таким образом, чтобы достигнуть вышеуказанного диапазона, может быть произведен фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции, который может стабильно поглощать радиоактивный йод.

[0026] Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции (цеолит AgL), образованный таким образом, имеет содержание серебра 7-12 вес. % по отношению к сухому весу. Если содержание серебра находится в пределах такого диапазона, то серебро и металл, отличный от серебра (выбранный из группы, состоящей из свинца, никеля и меди), содержащийся в фильтрующем материале для фильтрующей вентиляции, эффективно выполняют свои функции на центрах ионного обмена сбалансированным образом и таким образом надежно предотвращают выброс радиоактивного йода, поддерживая безопасность даже при тяжелой аварии. В этой связи, цеолит AgX имеет содержание серебра около 39 вес. % по отношению к сухому весу, а цеолит Y имеет содержание серебра около 30 вес. % по отношению к сухому весу. Содержание серебра 7-12 вес. %, т.е. около 10 вес. %, в цеолите AgL составляет около 1/4 от содержания серебра в цеолите AgX и около 1/3 от содержания серебра в цеолите Y по отношению к сухому весу. Таким образом, количество серебра, необходимое для цеолита AgL, меньше, чем необходимое для цеолита AgX и цеолита Y. Таким образом, количество серебра может быть в значительной степени снижено, что является преимуществом с точки зрения стоимости.

[0027] Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции предпочтительно получают за счет придания цеолиту AgL соответствующей формы, например, зерен или пеллет. В случае зерен их размер регулируется до 4×100 меш (JIS K 1474-4-6), предпочтительно 10×20 меш (JIS K 1474-4-6). В контексте настоящего документа, термин «меш» означает размер зерна. Например, термин «10×20 меш» означает, что зерна, имеющие такой размер, могут проходить через отверстия сита 10 меш, но не через отверстия сита 20 меш, т.е. размер зерен соответствует 10-20 меш. Дополнительно, содержание воды в зерне регулируется таким образом, что содержание воды в зерне составляет 15 вес. % или менее, предпочтительно 12 вес. % или менее, при сушке при 150°С в течение трех часов, что снижает массу.

[0028] В случае пеллет длина пеллеты подгоняется к 6 мм или менее, предпочтительно 4 мм или менее. Диаметр пеллеты подгоняется к 2 мм или менее, предпочтительно 1,5 мм или менее. Содержание воды в пеллете может быть отрегулировано в пределах диапазона, аналогичного диапазону для зерна. Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции, адаптированный таким образом, может оказывать эффективное действие на поглощение радиоактивного йода.

[0029] Время от времени фильтрующие материалы для фильтрующей вентиляции подвергаются неблагоприятным условиям окружающей среды (высокой температуре, высокому давлению, высокой влажности) и поэтому должны обладать определенной высокой прочностью (свойствами сохранения формы). С учетом вышеизложенного фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения предпочтительно должен быть адаптирован к потерям на истирание в 10% или менее (ASTM D-4058), предпочтительно 5% или менее (ASTM D-4058) и еще более предпочтительно 3% или менее (ASTM D-4058). В результате, даже когда фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции помещен в тяжелые условия, такие как фильтрующая вентиляция или аналогичные, фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции может сохранять свою форму и поэтому продолжать оказывать эффективное действие на поглощение радиоактивного йода.

[0030] Цеолит AgX

В фильтрующем вентиляционном устройстве настоящего изобретения предусмотрено, что цеолит AgX, получаемый за счет ионного обмена натрия на серебро практически на всех центрах цеолита X, расположен выше по потоку от вышеуказанного цеолита AgL согласно раскрытому в вариантах осуществления ниже. Цеолит X, являющийся базой для цеолита AgX, предпочтительно должен быть цеолитом 13Х. Цеолит 13Х, ионы которого заменены серебром, имеет меньший размер пор, чем исходный цеолит 13Х. В частности, до замещения серебром центров натрия размер пор (приблизительно 0,4 нм) цеолита 13Х слишком большой, чтобы удержать молекулу водорода (размер молекулы: около 0,29 нм). В то же время цеолит 13Х, центры натрия которого уже заместились серебром, имеет оптимальный размер пор (около 0,29 нм), так, что молекула водорода помещается в пору. Таким образом, цеолит 13Х, ионы которого заместились серебром, может эффективно поглощать не только радиоактивный йод, но и молекулы водорода.

[0031] Фильтрующее вентиляционное устройство

Первый вариант осуществления

Ниже будет раскрыто фильтрующее вентиляционное устройство согласно настоящему изобретению, содержащее цеолит AgL и цеолит AgX, образованные согласно раскрытому выше. На Фиг. 1 показана схема конфигурации ядерного реактора 100 кипящего типа, содержащего фильтрующее вентиляционное устройство 50 согласно первому варианту осуществления настоящего изобретения. Как показано на Фиг. 1, реактор 100 кипящего типа содержит фильтрующее вентиляционное устройство 50, здание 3 ядерного реактора, защитную оболочку 4 ядерного реактора и корпус 5 реактора высокого давления. Фильтрующее вентиляционное устройство 50 содержит фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции и фильтрующий вентиляционный блок 2. Фильтрующий вентиляционный блок 2 данного варианта осуществления содержит систему влажной вентиляции скрубберного типа. Фильтрующее вентиляционное устройство 50 предусмотрено снаружи здания 3 ядерного реактора на случай аварии на ядерном реакторе с повреждением защитной оболочки 4 ядерного реактора. Когда внутреннее давление в защитной оболочке 4 ядерного реактора повышенное, пар передается из защитной оболочки 4 ядерного реактора в фильтрующее вентиляционное устройство 50 через трубу 6, что обозначено стрелкой на Фиг. 1. В фильтрующем вентиляционном устройстве 50 радиоактивный йод, содержащийся в паре, удерживается фильтрующим вентиляционным блоком 2, а затем пар проходит через фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции перед сбросом наружу через выходную трубу.

[0032] Как показано на Фиг. 1, фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции размещен в контейнере 7, соединенном с выпускной стороной фильтрующего вентиляционного блока 2. Контейнер 7 предпочтительно должен быть изготовлен из термоустойчивого и коррозионно-стойкого материала, так как через него проходит водяной пар или газ, образовавшийся в защитной оболочке 4 ядерного реактора. Примерами такого материала для контейнера 7 являются нержавеющая сталь, сплавы титана, сплавы алюминия и т.п. Контейнер 7 снабжен множеством мельчайших пор, чтобы через них проходил пар или газ. Фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции таким образом размещен в контейнере 7, и поэтому с ним легко работать. В данном случае желательно, чтобы персонал осуществлял работы на ядерной энергетической установке как можно проще и быстрее, чему должно быть уделено максимальное внимание. В этом отношении данный вариант осуществления имеет простую конфигурацию, в которой контейнер 7 заполнен фильтрующим материалом 1 для фильтрующей вентиляции. Таким образом, когда фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции требует замены, фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции удаляют из контейнера 7 и заменяют новым, т.е. необходимо только выполнение простой работы. Это снижает нагрузку на персонал и обеспечивает его безопасность.

[0033] При тяжелой аварии в ядерной энергетической установке образуется большое количество водорода в дополнение к радиоактивному йоду, и эти вещества содержатся в паре, выбрасываемом из защитной оболочки 4 ядерного реактора. Если водород остается в ядерной энергетической установке, существует риск водородного взрыва. Таким образом, необходимо надежно обработать водород в дополнение к обработке радиоактивного йода. Цеолит AgL может поглощать радиоактивный йод даже в присутствии водорода. Таким образом, можно считать, что если контейнер 7, заполненный фильтрующим материалом 1 для фильтрующей вентиляции, содержащим цеолит AgL, предусмотрен ниже по потоку от фильтрующего вентиляционного блока 2 в фильтрующем вентиляционном устройстве 50, атомы радиоактивного йода поглощаются цеолитом AgL и удаляются из пара один за другим. Однако фильтрующий вентиляционный блок 2 размещен снаружи здания 3 ядерного реактора, и поэтому цеолит AgL (фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции) в контейнере 7, расположенном ниже по потоку от фильтрующего вентиляционного блока 2, обычно имеет комнатную температуру. В этой ситуации, если пар высокой температуры, содержащий водород, направляется в фильтрующее вентиляционное устройство 50, пар, входящий в контейнер 7, охлаждается и конденсируется в воду на поверхности фильтрующего материала 1 для фильтрующей вентиляции. В результате в фильтрующем вентиляционном устройстве 50 концентрация водорода и концентрация кислорода значительно увеличиваются, что приводит к повышенному риску водородного взрыва. Таким образом, когда в фильтрующем вентиляционном устройстве 50 используется только фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции, в некоторых ситуациях безопасность снижается, в частности, в начальном периоде тяжелой аварии.

[0034] Учитывая вышеизложенное, авторы настоящего изобретения представили фильтрующее вентиляционное устройство, имеющее оптимальную конфигурацию для надежного удаления водорода, который чрезвычайно взрывоопасен, в дополнение к радиоактивному йоду. В качестве примера такой конфигурации в данном варианте осуществления изобретения, как показано на Фиг. 1, фильтрующий материал 8, содержащий серебро, с содержанием цеолита AgX, который образуется за счет замещения практически всех центров ионного обмена цеолита 13Х серебром, предусмотрен выше по потоку от фильтрующего материала 1 для фильтрующей вентиляции, содержащего цеолит AgL согласно настоящему изобретению. Таким образом, в контейнере 7 фильтрующий материал 8, содержащий серебро (цеолит AgX), и фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции (цеолит AgL) расположены последовательно или тандемно (двухступенчатая структура). Таким образом, большая часть пара высокой температуры, содержащего водород, входящего в фильтрующее вентиляционное устройство 50, конденсируется в воду в фильтрующем материале 8, содержащем серебро (первая ступень), т.е. большая часть воды удаляется из пара, в результате чего пар в значительной степени не конденсируется в воду в фильтрующем материале 1 для фильтрующей вентиляции (вторая ступень), чтобы избежать относительного увеличения концентрации водорода и кислорода. Дополнительно, фильтрующий материал 8, содержащий серебро (первая ступень), может надлежащим образом поглощать водород в дополнение к радиоактивному йоду, чтобы препятствовать относительному увеличению концентрации водорода. Таким образом, снижается риск водородного взрыва. Газ, проходящий через фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции (вторая ступень), имеет уже пониженную концентрацию водорода. Таким образом, фильтрующее вентиляционное устройство 50 данного варианта осуществления изобретения эффективно для снижения количества водорода и радиоактивного йода с начальной стадии тяжелой аварии. Дополнительно, даже когда эффективность обработки фильтрующего материала 8 (первая ступень) снижается по истечении заранее установленного периода, фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции (вторая ступень) может поглощать радиоактивный йод, даже в присутствии водорода, в значительной степени также эффективно, как цеолит AgX, и поэтому может компенсировать тяжелую аварию в течение длительного периода. Таким образом, в фильтрующем вентиляционном устройстве 50 фильтрующий вентиляционный блок 2, фильтрующий материал 8, содержащий серебро, и фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции расположены последовательно и разделяют свои функции, в силу чего водород и радиоактивный йод могут быть высокоэффективно поглощены. В результате может быть предотвращено увеличение концентрации водорода в фильтрующем вентиляционном устройстве 50, и может быть надежно предотвращен выброс радиоактивного йода в окружающую среду, в результате чего будет повышена безопасность.

[0035] Второй вариант осуществления изобретения

На Фиг. 2 показана схема конфигурации ядерного реактора 100 кипящего типа, содержащего фильтрующее вентиляционное устройство 50 согласно второму варианту осуществления настоящего изобретения. В фильтрующем вентиляционном устройстве 50 первого варианта осуществления, раскрытого выше, контейнер 7, в котором располагается фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции и фильтрующий материал 8, содержащий серебро, расположен в месте, не прилегающем непосредственно к защитной оболочке 4 ядерного реактора, т.е. находится ниже по потоку от фильтрующего вентиляционного блока 2. В противоположность этому, как показано на Фиг. 2, в фильтрующем вентиляционном устройстве 50 второго варианта осуществления контейнер 7, в котором располагается фильтрующий материал 8, содержащий серебро, и фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции расположен в месте, соседствующем с защитной оболочкой 4 ядерного реактора. В этом случае пар, сбрасываемый из защитной оболочки 4 ядерного реактора, который содержит водород в дополнение к радиоактивному йоду, передается через трубу 6 в фильтрующее вентиляционное устройство 50, что обозначено стрелкой на Фиг. 2. Во втором варианте осуществления пар проходит через фильтрующий материал 8, содержащий серебро, а затем - через фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции, расположенный в контейнере 7, прежде чем быть обработанным фильтрующим вентиляционным блоком 2. Когда фильтрующее вентиляционное устройство 50 сконфигурировано таким образом, поглощается радиоактивный йод, и обрабатывается водород перед направлением пара в фильтрующий вентиляционный блок 2, и поэтому газ, выпускаемый из контейнера 7, в котором расположен фильтрующий материал 8, содержащий серебро, и фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции, имеет пониженную нагрузку и поэтому может плавно обрабатываться фильтрующим вентиляционным блоком 2.

[0036] Другие варианты осуществления изобретения

Первый и второй варианты осуществления изобретения предназначены для ядерного реактора кипящего типа. Как альтернатива фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения применяется в реакторе с водяным охлаждением под давлением. Как и в случае ядерного реактора кипящего типа, для принятия мер предосторожности при тяжелой аварии на ядерном реакторе для реактора с водяным охлаждением может быть предусмотрено фильтрующее вентиляционное устройство 50, в котором в контейнере 7 размещается фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции, и фильтрующий материал 8, содержащий серебро, присоединен к выпускной стороне фильтрующего вентиляционного блока 2. Как альтернатива в фильтрующем вентиляционном устройстве 50 контейнер 7, в котором располагается фильтрующий материал 8, содержащий серебро, и фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции могут быть расположены в месте, прилегающем к защитной оболочке 4 ядерного реактора для реактора с водяным охлаждением (не показан). Дополнительно, фильтрующий материал 1 для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения применим не только в системе влажной вентиляции, в которой фильтрующий вентиляционный блок 2, описанный в каждом варианте осуществления изобретения, имеет скрубберный тип, но и в системе сухой вентиляции, соединенной, например, с металлическим волокнистым фильтром или песчаным фильтром.

Примеры

[0037] Для проверки свойств фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения были подготовлены различные фильтрующие материалы для фильтрующей вентиляции (цеолит AgL) (примеры 1-5), и изменение температуры каждого фильтрующего материала было измерено, когда газ, содержащий водород, проходил через фильтрующий материал. В качестве эталонного примера был подготовлен цеолит AgX, в котором практически все центры ионного обмена цеолита 13Х замещены серебром (эталонный пример 1), и изменение температуры фильтрующего материала было измерено, когда газ, содержащий водород, проходил через фильтрующий материал аналогичным образом.

[0038] Формирование фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции

Пример 1

Соответствующее количество цеолита L было добавлено в водный раствор нитрата, отрегулированный до соответствующей концентрации серебра, и перемешано в течение приблизительно одного дня при комнатной температуре для обработки посредством ионообмена. После обработки посредством ионообмена полученный цеолит L был отделен посредством фильтрации, промыт чистой водой и высушен для получения цеолита AgL. Цеолит AgL был растворен посредством нагрева в жидкой смеси фтористоводородной кислоты и азотной кислоты. После этого содержание серебра в цеолите AgL было проанализировано с использованием ИСП эмиссионного спектрометра (ИСП эмиссионный спектрометр iCAP-6200 Duo, произведенный Thermo Fisher Scientific Inc.). Анализ показал, что содержание серебра в цеолите AgL составляло 11,46 вес. % по отношению к сухому весу. Количество калия, остающегося в цеолите AgL, составляло 5,73 вес. % по отношению к сухому весу. Отношение (атомное отношение) серебра к калию на центрах ионного обмена цеолита AgL составляло 42/58.

[0039] Пример 2

Соответствующее количество цеолита L было добавлено в водный раствор нитрата, отрегулированный до соответствующей концентрации серебра, и перемешано в течение приблизительно одного дня при комнатной температуре для обработки посредством ионообмена. После обработки посредством ионообмена полученный цеолит L был отделен посредством фильтрации, промыт чистой водой и высушен для получения цеолита AgL. Цеолит AgL был растворен посредством нагрева в жидкой смеси фтористоводородной кислоты и азотной кислоты. После этого содержание серебра в цеолите AgL было проанализировано с использованием ИСП эмиссионного спектрометра (ИСП эмиссионный спектрометр iCAP-6200 Duo, произведенный Thermo Fisher Scientific Inc.). Анализ показал, что содержание серебра в цеолите AgL составляло 8,06 вес. % по отношению к сухому весу. Количество калия, остающегося в цеолите AgL, составляло 7,45 вес. % по отношению к сухому весу. Отношение (атомное отношение) серебра к калию на центрах ионного обмена цеолита AgL составляло 28/72.

Пример 3

Соответствующее количество цеолита L было добавлено в водный раствор нитрата, отрегулированный до соответствующей концентрации серебра, и перемешано в течение приблизительно одного дня при комнатной температуре для обработки посредством ионообмена. После обработки посредством ионообмена полученный цеолит L был отделен посредством фильтрации, промыт чистой водой и высушен для получения цеолита AgL. Цеолит AgL был растворен посредством нагрева с жидкой смеси фтористоводородной кислоты и азотной кислоты. После этого содержание серебра в цеолите AgL было проанализировано с использованием ИСП эмиссионного спектрометра (ИСП эмиссионный спектрометр iCAP-6200 Duo, произведенный Thermo Fisher Scientific Inc.). Анализ показал, что содержание серебра в цеолите AgL составляло 10,69 вес. % по отношению к сухому весу. Количество калия, остающегося в цеолите AgL, составляло 6,05 вес. % по отношению к сухому весу. Отношение (атомное отношение) серебра к калию на центрах ионного обмена цеолита AgL составляло 39/61.

Пример 4

Соответствующее количество цеолита L было добавлено в водный раствор нитрата, отрегулированный до соответствующей концентрации серебра, и перемешано в течение приблизительно одного дня при комнатной температуре для обработки посредством ионообмена. После обработки посредством ионообмена полученный цеолит L был отделен посредством фильтрации, промыт чистой водой и высушен для получения цеолита AgL. Цеолит AgL был растворен посредством нагрева с жидкой смеси фтористоводородной кислоты и азотной кислоты. После этого содержание серебра в цеолите AgL было проанализировано с использованием ИСП эмиссионного спектрометра (ИСП эмиссионный спектрометр iCAP-6200 Duo, произведенный Thermo Fisher Scientific Inc.). Анализ показал, что содержание серебра в цеолите AgL составляло 11,02 вес. % по отношению к сухому весу. Количество калия, остающегося в цеолите AgL, составляло 5,83 вес. % по отношению к сухому весу. Отношение (атомное отношение) серебра к калию на центрах ионного обмена цеолита AgL составляло 41/59.

Пример 5

Соответствующее количество цеолита L было добавлено в водный раствор нитрата, отрегулированный до соответствующей концентрации серебра, и перемешано в течение приблизительно одного дня при комнатной температуре для обработки посредством ионообмена. После обработки посредством ионообмена полученный цеолит L был отделен посредством фильтрации, промыт чистой водой и высушен для получения цеолита AgL. Цеолит AgL был растворен посредством нагрева с жидкой смеси фтористоводородной кислоты и азотной кислоты. После этого содержание серебра в цеолите AgL было проанализировано с использованием ИСП эмиссионного спектрометра (ИСП эмиссионный спектрометр iCAP-6200 Duo, произведенный Thermo Fisher Scientific Inc.). Анализ показал, что содержание серебра в цеолите AgL составляло 8,06 вес. % по отношению к сухому весу. Количество калия, остающегося в цеолите AgL, составляло 6,10 вес. % по отношению к сухому весу. Отношение (атомное отношение) серебра к калию на центрах ионного обмена цеолита AgL составляло 32/68.

[0040] Эталонный пример 1

97% центров калия цеолита 13Х обменялись ионами с серебром после гранулирования так, что содержание серебра составляло 36 вес. %, размер зерна составлял 10×20 меш (JIS K 1474-4-6), содержание воды в зерне составляло 12 вес. % при высушивании при 150°С в течение 3 часов. Таким образом был получен цеолит AgX.

[0041] Испытания по измерению изменения температуры

Затем изменения температуры были измерены, когда газ, содержащий водород, был пропущен через цеолит AgL, сформированный в примерах 1-5, и цеолит AgX, сформированный в справочном примере 1. Испытания проводились при следующих условиях.

[0042] Примеры 1-5

(А) В течение 10 минут от начала испытаний через цеолит AgL пропускали только сухой воздух из каждого из примеров 1-5, нагреваемый до приблизительно 150°С, (В) между 10 и 40 минутами после начала испытаний через цеолит AgL пропускали газообразную смесь сухого воздуха, водяного пара и водорода, и (С) между 40 и 50 минутами после начала испытаний через цеолит AgL пропускали только сухой воздух. На Фиг. 3 приведен график, на котором показаны изменения температуры, измеренной при прохождении газа, содержащего водород, через цеолит AgL из примера 1 как представителя примеров 1-5.

[0043] Эталонный пример 1

(А) В течение 10 минут от начала испытаний через цеолит AgX эталонного примера 1 пропускали только сухой воздух, нагреваемый до приблизительно 150°С, (В) между 10 и 100 минутами от начала испытаний через цеолит AgX пропускали смесь сухого воздуха, водяного пара и водорода, и (С) после 100 минуты от начала испытаний через цеолит AgX пропускали только сухой воздух. На Фиг. 4 приведен график, на котором показаны изменения температуры, измеренной при прохождении газа, содержащего водород, через цеолит AgX эталонного примера 1.

[0044] Цеолит AgL из примера 1 в качестве фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции выдерживался при приблизительно 150°С в течение периода (А), в котором через него пропускали только сухой воздух, как показано на Фиг. 3. В течение периода (В) газовую смесь, содержащую 85,5% сухого воздуха по объему, 12,0% водяного пара по объему и 2,5% водорода по объему, пропускали через цеолит AgL. Для этого периода время контакта газовой смеси с цеолитом AgL было отрегулировано до 0,28 секунд. В результате температура постепенно увеличилась между приблизительно 10 минутами и 15 минутами после начала испытаний и поддерживалась на уровне приблизительно 170°С. Можно предположить, что увеличение температуры связано с теплотой поглощения, происходящего по мере того, как части цеолита AgL, содержащего серебро, поглощают водород, и теплотой какой-либо реакции между водородом и кислородом. Произошли небольшие изменения температуры, но резкого изменения температуры не было, между приблизительно 30 и 35 минутами после начала испытаний, и затем температура постепенно снижалась. В течение периода (С) температура снизилась до приблизительно 150°С, что соответствует температуре в начале испытаний.

[0045] Цеолит AgX из эталонного примера 1 в качестве фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции выдерживался при приблизительно 150°С в течение периода (А), в котором через него пропускали только сухой воздух, как показано на Фиг. 4. В течение периода (В) газовую смесь, содержащую 85,5% сухого воздуха по объему, 11,0% водяного пара по объему и 2,5% водорода по объему, пропускали через цеолит AgX. Для этого периода время контакта газовой смеси с цеолитом AgX было отрегулировано до 0,28 секунд. В результате температура начала увеличиваться через 10 минут после начала испытаний и достигла 250°С через 30 минут после начала испытаний. Можно предположить, что такое изменение температуры связано с теплотой поглощения, происходящего постоянно по мере того, как части содержащего серебро цеолита AgX из эталонного примера 1 поглощают водород один за другим, и теплотой реакции между водородом и кислородом и т.п. Затем температура постепенно снизилась. В течение периода (С) температура снизилась до приблизительно 180°С, что выше 150°С в начале испытаний.

[0046] Как раскрыто выше, при прохождении газа, содержащего водород, через цеолит AgL из примера 1 настоящего изобретения не наблюдалось значительное изменение температуры цеолита AgL. Из этого можно сделать вывод, что в цеолите AgL из примера 1 теплота поглощения водорода и теплота реакции между водородом и кислородом низкие, т.е. поглощение водорода низкое. Данный результат является верным и для цеолита AgL из примеров 2-5.

[0047] В противоположность этому, температура цеолита AgX из эталонного примера 1 резко увеличилась, когда водород и т.п.были пропущены через него, и постепенно снизилась по окончании прохождения водорода. Из этого можно сделать вывод, что в цеолите AgX из эталонного примера 1 теплота поглощения водорода высокая, т.е. поглощение водорода высокое.

[0048] Из результатов испытаний выше можно сделать вывод, что цеолит AgL настоящего изобретения только незначительно изменяет температуру, когда газ, содержащий водород, проходит через него, и поэтому отсутствует риск, что цеолит AgL перегреется, что приведет к снижению безопасности.

[0049] Испытание на поглощение

Затем было проведено испытание на поглощение йодистого метила или йода для проверки эффективности фильтрующего материала (цеолит AgL) для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения.

[0050] Примеры 6-9

Было проведено испытание на поглощение йодистого метила для материалов цеолита AgL (примеры 6-9) с различным содержанием серебра, соответствующем диапазону, указанному в настоящем изобретении. Йодистый метил используется вместо радиоактивного йода, образующегося при тяжелой аварии на ядерной энергетической установке. Способность цеолита AgL поглощать радиоактивный йод можно спрогнозировать на основе испытаний на поглощение йодистого метила. Воздухопроницаемый металлический контейнер (аналогичный контейнеру 7, показанному на Фиг. 1) был заполнен пеллетами цеолита AgL, каждая из которых имела диаметр приблизительно 1 мм и длину около 1-4 мм. Затем газ (состав: 100 объемных % водяного пара), содержащий йодистый метил и имеющий температуру 105°С или 115°С, пропускают через металлический контейнер. Скорость, с которой цеолит AgL поглощает йодистый метил, была рассчитана из концентраций йодистого метила, содержащегося в газе, измеренным соответственно до и после прохождения газа через металлический контейнер. В этой связи, разница между температурой высокотемпературного газа, равной 105°С, используемой в этих примерах, и температурой конденсации равна 5 К (Кельвинов, то же действительно для описанного ниже), и разница между температурой высокотемпературного газа, равной 115°С, использованной в этих примерах, и температурой конденсации равна 15 К. Результаты испытания на поглощение йодистого метила показаны в таблице 1.

[0051] Таблица 1

[0052] Материалы из цеолита AgL в примерах 6-9, где высокотемпературный газ имел температуру 105°С и 115°С, обладали степенью поглощения йодистого метила 99% или более, несмотря на то, что время контакта составляло около 0,2 секунды или менее. Такая степень поглощения сравнима со степенью поглощения цеолита AgX, который имеет высокую способность поглощения радиоактивного йода. Также было обнаружено, что поглощение йодистого метила цеолитом AgL практически не зависит от содержания серебра, и достаточно, если содержание серебра соответствует диапазону настоящего изобретения.

[0053] Затем для подтверждения применимости и объективности фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения было проведено испытание на поглощение йодистого метила или йода третьей партией примеров, в которых водяной пар, содержащий радиоактивный йод, фактически проходил через цеолит AgL. Результаты испытания показаны в примерах 10-15.

[0054] Пример 10

В примере 10, показанном в таблице 2, цеолит AgL с содержанием серебра 11,02 вес. % и содержанием калия 5,83 вес. % был загружен в металлические контейнеры таким образом, что загрузки цеолита AgL имели различную толщину (толщина загрузки) в диапазоне 2-6 дюймов. Через каждый контейнер с образцом был пропущен высокотемпературный газ с температурой 104°С или 109°С, содержащий йодистый метил (CH₃¹³¹I) в качестве радиоактивного йода (состав: 95 об. % водяного пара + 5 об. % сухого воздуха, давление: 98 кПа, то же действительно для примеров 11-13 ниже), для расчета степени поглощения йодистого метила. В этим примерах разница между температурой высокотемпературного газа, равной 104°С, используемой в этом примере, и температурой конденсации равна 5 К, и разница между температурой высокотемпературного газа, равной 109°С, использованной в этом примере, и температурой конденсации равна 10 К.

[0055] Таблица 2

[0056] В примере 10 показано, что степень поглощения йодистого метила увеличивается с увеличением толщины нагрузки металлического контейнера. Для металлических контейнеров с той же толщиной нагрузки степень поглощения была выше в случае, если высокотемпературный газ имеет большую температуру.

[0057] Пример 11

В примере 11, показанном в таблице 3, цеолит AgL с содержанием серебра 10,28 вес. % и содержанием калия 6,42 вес. % был загружен в металлические контейнеры таким образом, что загрузки цеолита AgL имели различную толщину (толщина загрузки) в диапазоне 2-6 дюймов. Через каждый контейнер с образцом был пропущен высокотемпературный газ с температурой 99°С, содержащий йодистый метил (CH₃¹³¹I), для расчета степени поглощения йодистого метила. В этом примере разница между температурой высокотемпературного газа, равной 99°С, используемой в этом примере, и температурой конденсации равна 0 К.

[0058] Таблица 3

[0059] Как и в примере 10, в примере 11 показано, что степень поглощения йодистого метила увеличивается с увеличением толщины загрузки металлического контейнера. Также было обнаружено, что даже когда высокотемпературный газ имеет температуру 100°С или менее, достигается практически достаточное поглощение йодистого метила, и когда толщина составляет 3 дюйма или более, достигается поглощение йодистого метила 99% или более.

[0060] Пример 12

В примере 12, показанном в таблице 4, цеолит AgL с содержанием серебра 10,03 вес. % и содержанием калия 5,97 вес. % был загружен в металлические контейнеры таким образом, что загрузки цеолита AgL имели различную толщину (толщина нагрузки) в диапазоне 2-6 дюймов. Через каждый контейнер с образцом был пропущен высокотемпературный газ с температурой 99°С или 101°С, содержащий йодистый метил (CH₃¹³¹I), для расчета степени поглощения йодистого метила. В этом примере разница между температурой высокотемпературного газа, равной 99°С, используемой в этом примере, и температурой конденсации равна 0 К, и разница между температурой высокотемпературного газа, равной 101°С, используемой в этом примере, и температурой конденсации равна 2 К.

[0061] Таблица 4

[0062] Как и в примерах 10 и 11, в примере 12 показано, что степень поглощения йодистого метила увеличивается с увеличением толщины нагрузки металлического контейнера. Также было обнаружено, что высокотемпературный газ имеет температуру 100°С или менее, достигается практически достаточное поглощение йодистого метила, и когда толщина составляет 3 дюйма или более, или когда температура немного выше 100°С, достигается поглощение йодистого метила 99% или более.

[0063] Пример 13

В примере 13, показанном в таблице 5, цеолит AgL с содержанием серебра 9,00 вес. % и содержанием калия 6,58 вес. % был загружен в металлические контейнеры таким образом, что загрузки цеолита AgL имели различную толщину (толщина загрузки) в диапазоне 2-6 дюймов. Через каждый контейнер с образцом был пропущен высокотемпературный газ с температурой 101°С, содержащий йодистый метил (CH₃¹³¹I), для расчета степени поглощения йодистого метила. В этом примере разница между температурой высокотемпературного газа, равной 101°С, используемой в этом примере, и температурой конденсации равна 2 К.

[0064] Таблица 5

[0065] Как и в примерах 10-12, в примере 13 показано, что степень поглощения йодистого метила увеличивается с увеличением толщины загрузки металлического контейнера. Также было обнаружено, что даже когда содержание серебра составляет 9,00%, что относительно мало, достигается практически достаточное поглощение йодистого метила, и когда толщина составляет 3 дюйма или более, достигается поглощение йодистого метила 99% или более.

[0066] Пример 14

В примере 14, показанном в таблице 6, цеолит AgL с содержанием серебра 11 вес. % и содержанием калия 6 вес. % был загружен в металлические контейнеры таким образом, что загрузки цеолита AgL имели различную толщину (толщина загрузки) в диапазоне 2-4 дюйма. Через каждый контейнер с образцом был пропущен высокотемпературный газ с температурой 110°С, 120°С или 130°С, содержащий йодистый метил (CH₃¹³¹I), с линейной скоростью 24,4 м/мин, с давлением 399 кПа и относительной влажностью 95%, т.е. во влажных условиях (соответствующих случаю, когда разница температуры с температурой конденсации составляет 2-3 К, то же действительно для примера 15 ниже) для расчета степени поглощения йодистого метила.

[0067] Таблица 6

[0068] В примере 14 показано, что степень поглощения йодистого метила увеличивается с увеличением толщины нагрузки металлического контейнера. Также было обнаружено, что поглощение йодистого метила 99% или более достигается даже в тяжелых условиях, когда давление и температура достаточно высокие.

[0069] Пример 15

В примере 15, показанном в таблице 7, цеолит AgL с содержанием серебра 11 вес. % и содержанием калия 6 вес. % был загружен в металлические контейнеры таким образом, что загрузки цеолита AgL имели различную толщину (толщина нагрузки) в диапазоне 1-4 дюйма. Через каждый контейнер с образцом был пропущен высокотемпературный газ с температурой 110°С или 130°С, содержащий йод (^131bI₂) в качестве радиоактивного йода, с линейной скоростью 24,4 м/мин, с относительной влажностью 95%, т.е. во влажных условиях для расчета степени поглощения йодистого метила. Испытания примера 15 были проведены для проверки поглощения йода цеолитом AgL.

[0070] Таблица 7

[0071] В примере 15 показано, что степень поглощения йода увеличивается с увеличением толщины нагрузки металлического контейнера. Таким образом, было обнаружено, что фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции настоящего изобретения обладает высокой поглощающей способностью в отношении не только йодистого метила, но также и элементарного йода. Также было обнаружено, что превосходная степень поглощения йода 99% или более достигается даже в тяжелых условиях, когда давление и температура достаточно высокие.

[0072] Пример 16

В примере 16, показанном в таблице 8, цеолит AgL с содержанием серебра 11 вес. % и содержанием калия 6 вес. % был загружен в металлические контейнеры таким образом, что загрузки цеолита AgL имели толщину (толщина загрузки) 2 дюйма. Для воссоздания условий в начале фильтрующей вентиляции высокотемпературный газ с температурой 120°С, содержащий йодистый метил (CH₃I) (состав: 53 об. % водяного пара + 24 об. % сухого воздуха + 10 об. % водорода + 13 об. % азота), был пропущен через контейнер с образцом, доведенный до температурой 26°С, таким образом, что продолжительность прохождения составила 0,15 секунд для расчета изменений температуры и степени поглощения йодистого метила. Были проведены испытания примера 16 для проверки поглощения йодистого метила цеолитом AgL из атмосферы с высокой концентрацией водорода. В этом примере разница между температурой высокотемпературного газа, равной 120°С, используемой в этом примере, и температурой конденсации равна 37 К.

[0073] Таблица 8

[0074] В примере 16 степень поглощения йодистого метила достигла 99,9% в начальном периоде прохождения высокотемпературного газа. После этого поддерживалась степень поглощения 99,9% или более. Температура цеолита AgL поддерживалась на уровне, близком к температуре высокотемпературного газа, перегрев отсутствовал. Из этих признаков сделано предположение, что способность цеолита AgL реагировать с водородом низкая, и цеолит AgL может обладать высокой способностью поглощать йодистый метил даже из атмосферы с высокой концентрацией водорода.

[0075] Вышеуказанные результаты испытаний на измерение изменения температуры и испытания на поглощение показывают, что цеолит AgL настоящего изобретения является отличным фильтрующим материалом для фильтрующей вентиляции, который является безопасным и обладает способностью поглощать радиоактивный йод в присутствии водорода. Таким образом, содержащий цеолит AgL фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции по настоящему изобретению может быть использован сам по себе для удаления радиоактивного йода для достижения безопасного уровня. Когда содержащий цеолит AgL фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции по настоящему изобретению используется совместно с содержащим серебро фильтрующим материалом, содержащим цеолит AgX, в фильтрующем вентиляционном устройстве, содержащий серебро фильтрующий материал, расположенный выше по потоку (цеолит AgX), поглощает большую часть водорода и радиоактивный йод до того, как фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции, расположенный ниже по потоку (цеолит AgL по настоящему изобретению), надежно поглотит следы радиоактивного йода, не поглощенные фильтрующим материалом, расположенным выше по потоку. Таким образом, фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции по настоящему изобретению и фильтрующее вентиляционное устройство по настоящему изобретению могут предотвратить увеличение концентрации водорода в фильтрующем вентиляционном устройстве с надежным предотвращением выброса радиоактивного йода в окружающую среду, что улучшит условия безопасности.

ПРОМЫШЛЕННАЯ ПРИМЕНИМОСТЬ

[0076] Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции по настоящему изобретению и фильтрующее вентиляционное устройство по настоящему изобретению обычно используются в ядерных энергетических установках, таких как ядерные электростанции и т.п., а также могут быть использованы для обеспечения безопасности помещений (домов, цехов, школ и т.д.), расположенных вокруг ядерных электростанций, а также применимо на кораблях, в научно-исследовательских центрах, на фабриках и т.п., оснащенных ядерным реактором.

ПЕРЕЧЕНЬ ССЫЛОЧНЫХ ПОЗИЦИЙ

[0077]

1 ФИЛЬТРУЮЩИЙ МАТЕРИАЛ ДЛЯ ФИЛЬТРУЮЩЕЙ ВЕНТИЛЯЦИИ (ЦЕОЛИТ AgL) 2 БЛОК ФИЛЬТРУЮЩЕЙ ВЕНТИЛЯЦИИ 3 ЗДАНИЕ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА 4 ЗАЩИТНАЯ ОБОЛОЧКА ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА 5 КОРПУС РЕАКТОРА ВЫСОКОГО ДАВЛЕНИЯ 6 ТРУБА 7 КОНТЕЙНЕР 8 ФИЛЬТРУЮЩИЙ МАТЕРИАЛ, СОДЕРЖАЩИЙ СЕРЕБРО (ЦЕОЛИТ AgX) 50 ФИЛЬТРУЮЩЕЕ ВЕНТИЛЯЦИОННОЕ УСТРОЙСТВО 100 ЯДЕРНЫЙ РЕАКТОР КИПЯЩЕГО ТИПА

Группа изобретений относится к гранулированному фильтрующему материалу. Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции содержит гранулированный цеолит L для поглощения радиоактивного йода в присутствии водорода, в котором как минимум часть центров ионного обмена цеолита L замещены серебром, композиционное отношение (а/b) количества (а) центров ионного обмена, замещенных серебром, к количеству (b) центров ионного обмена, не замещенных серебром, предпочтительно составляет 25/75-55/45, фильтрующий материал для фильтрации вентиляции настоящего изобретения имеет потери на истирание в 10 % или менее. Имеется также фильтрующее вентиляционное устройство. Группа изобретений позволяет более эффективно поглощать радиоактивный йод. 3 н. и 3 з.п. ф-лы, 4 ил., 8 табл., 16 пр.

1. Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции, содержащий гранулированный цеолит L для поглощения радиоактивного йода в присутствии водорода,

в котором как минимум часть центров ионного обмена цеолита L замещены серебром, при этом

композиционное отношение (а/b) количества (а) центров ионного обмена, замещенных серебром, к количеству (b) центров ионного обмена, не замещенных серебром, предпочтительно составляет 25/75-55/45, при этом

фильтрующий материал для фильтрации вентиляции настоящего изобретения имеет потери на истирание в 10 % или менее (ASTM D-4058).

2. Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции по п. 1, в котором цеолит L имеет содержание серебра 7-12 вес. % по отношению к сухому весу.

3. Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции по п. 1, в котором фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции имеет толщину два дюйма или более.

4. Фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции по п. 1, в котором фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции выполнен с возможностью использования при температуре 99°С или более.

5. Фильтрующее вентиляционное устройство для постоянной обработки радиоактивного йода, в котором

фильтрующий материал, содержащий серебро и цеолит X и в котором практически все центры ионного обмена цеолита X замещены серебром, расположен выше по потоку от фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции по п. 1.

6. Фильтрующее вентиляционное устройство для постоянной обработки радиоактивного йода, в котором

фильтрующий материал, содержащий серебро и цеолит X и в котором практически все центры ионного обмена цеолита X замещены серебром, расположен выше по потоку от фильтрующего материала для фильтрующей вентиляции.и, при этом фильтрующий материал для фильтрующей вентиляции содержит гранулированный цеолит L, в котором как минимум часть центров ионного обмена цеолита L замещены серебром.