Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС на тепловых нейтронах Российский патент 2019 года по МПК G21C3/58 

Изобретение относится к области ядерных технологий, и в частности к топливу АЭС на тепловых нейтронах.

В настоящее время водоохлаждаемые реакторы АЭС, среди которых большинство составляют реакторы под давлением (PWR, ВВЭР), загружают топливной композицией из диоксида урана UO₂, содержащей для реакторов под давлением 3,5-5% изотопа ²³⁵U (30-50 кг/т U). Это необходимо для обеспечения среднего выгорания отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) 30-50 ГВт*сут/т ТМ (тяжелые металлы + продукты деления - ПД) в загрузке с тенденцией к его увеличению до 70 ГВт*сут/т ТМ. Такое высокое выгорание достигается путем рационального перемещения ОЯТ по зонам реактора, причем число таких ежегодных или полуторагодичных перегрузок при кампании реактора 1-1,5 года растет с ростом выгорания.

В настоящее время ОЯТ ВВЭР-1000 с начальным обогащением 4,6% (46,0 кг/т) ²³⁵U и выгоранием 47 ГВт*сут/т содержит 11,9 кг/т ²³⁵U при наличии 6,2 кг/т ²³⁶U, являющегося умеренным поглотителем нейтронов, а также 12,3 кг/т Pu, в том числе 8,4 кг/т суммы нечетных (делящихся) изотопов ^239+241Pu. За вычетом компенсации четных изотопов, энергетический потенциал делящихся изотопов составляет для ОЯТ ВВЭР и PWR-1300 ~30-35% от исходного, что принципиально позволяет использовать такие материалы повторно после переработки ОЯТ АЭС. Однако для этого существуют различного рода ограничения как по конструкции реакторов, так и по биологической защите при изготовлении регенерированного топлива для реакторов. При этом в реакторах РБМК-1000 и ВВЭР-1000 частично используется уран, регенерированный из ОЯТ от транспортных и исследовательских реакторов, имеющего предварительное повышенное обогащение; имеется информация об изготовлении опытной партии топлива для реактора РБМК из обогащенного урана, регенерированного из ОЯТ ВВЭР (PWR). Смешанное уран-плутониевое регенерированное топливо в реакторах под давлением частично используется только во Франции, причем уран и плутоний разделяются при переработке ОЯТ.

Плутоний указанного или близкого к нему изотопного состава с содержанием в топливной композиции с содержанием 60-90 кг/т используется в виде смешанного с обедненным ураном (1,5-2,5 кг/т ²³⁵U) оксидного топлива (МОКС), которым загружают 30% зоны устаревших реакторов PWR-900, что составляет 40% энергетических мощностей АЭС Франции, то есть с использованием регенерированного плутония производится ~12% электроэнергии от генерируемой на АЭС. Для этого на заводе UP-2 во Франции перерабатывается все количество ОЯТ реакторов PWR-900 и PWR-1300. Выделенный регенерированный уран обогащается в экспериментальном порядке с загрузкой активной зоны (АЗ) двух реакторов (3% мощностей) с перспективой увеличения до 20-25% мощностей в течение 5 лет за счет накопленного регенерата прежних лет. ОЯТ из регенерированных материалов серийно не перерабатывается.

Расчеты, доказывающие возможность лишь частичной загрузки МОКС-топливом АЗ реакторов ВВЭР-1000, дают аналогичную картину, вследствие чего это решение пока не нашло применения на российских АЭС.

Серьезным дополнительным осложнением в реализации программы использования регенерированных материалов является необходимость производства топлива из них в защитном оборудовании (включая обогащение регенерированного урана) вследствие высокой токсичности плутония и достаточно сильного гамма-излучения дочерних актинидов как побочных продуктов ядерных реакций.

Для преодоления отмеченного выше недостатка нами была предложена топливная композиция типа РЕМИКС-Б, позволяющая полностью и одновременно утилизировать регенерированные уран и плутоний, выделенные из ОЯТ при 100%-ной загрузке зоны реактора (Патент RU №2537013, 20.06.2014, Бюл. №17). Достигается это тем, что в топливную оксидную композицию на основе регенерированного плутония вводят обогащенный регенерированный уран или его смесь с обогащенным природным ураном, при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, обеспечивающим 100% загрузку активной зоны реактора. Топливная композиция может состоять из смеси регенерированных плутония и урана, содержащей 5,25% Pu и обогащенный уран состава 3,45% ²³⁵U, 2,23% ²³⁶U и 1,3*10-6% ²³²U (остальное ²³⁸U), по балансу регенерированный из ОЯТ ВВЭР, к которым для точной корректировки энергетического потенциала добавлен в небольшом количестве обогащенный уран, в частности регенерированный уран с обогащением 17% ²³⁵U, выделенный при переработке высокообогащенного ОЯТ транспортных или исследовательских реакторов. Топливо используется один раз без циклирования. Благодаря такому составу таким топливом занято ~20% от общего числа реакторных установок в ЯТЦ, а остальные 80% работают на обогащенном природном уране и генерируют ОЯТ, который используется для изготовления топлива РЕМИКС-Б. Этот способ мы принимаем за прототип.

Под понятием «равный энергетический потенциал» подразумевается количество энергии (выгорание, ГВт*сут/т ТМ), которое может произвести ядерное топливо в реакторе определенного типа до потери реактивности (способности к поддержанию цепной реакции) при загрузке всей зоны реактора или ее определенной части, что определяется балансом нейтронов и их характеристикой. Это обеспечивается определенным содержанием делящихся нуклидов (нечетных изотопов урана и плутония) с компенсацией ими содержащихся четных изотопов этих элементов, поглощающих нейтроны. Поэтому топливо из регенерированных материалов является формально более обогащенным по делящимся изотопам, чем исходное топливо АЭС из природного обогащенного урана. Ядерное топливо из обогащенного природного урана зачастую содержит присадки того или иного количества модератора, то есть поглотителя избыточных нейтронов на старте кампании; таковым в реакторе ВВЭР-1000 является гадолиний. В топливе из регенерированных материалов роль модераторов играют четные изотопы урана и плутония. При необходимости тонкая регулировка состава композиции достигается введением в нее меньшего количества обогащенного природного урана.

При этом следует отметить, что классическое МОКС-топливо не является эквипотенциальным топливу из природного обогащенного урана, так как эксплуатируется по специальной схеме при повышенном содержании плутония, обеспечивающим равное конечное выгорание. Кроме того, таким топливом можно загрузить только 30-40% зоны реакторов второго поколения с избытком реактивности (упомянутые выше PWR-900 во Франции).

Расчеты эквипотенциальных составов топлива в привязке к определенным зонам реакторов осуществляют с применением стандартных кодов МАГАТЭ (например, LA-UR=03-1987. MCNP - A General Monte Carlo Code, Version 5).

Недостатки смешанного топлива РЕМИКС-Б по прототипу во многом обусловлены дозиметрическими характеристиками процесса производства его компонентов из регенерированного урана, а также самого топлива, связанными с накоплением дочерних нуклидов урана-232, генерируемого в реакторе ВВЭР (PWR) при облучении урана-235 и потому содержащегося в топливе. Лимитирующим фактором оказывается накопление и распад дочернего тория-228 с цепочкой короткоживущих гамма-излучающих продуктов альфа-распада. При имеющей место в этом случае концентрации урана-232 на уровне 12-15 ppb время ручной работы с материалом в перчаточном оборудовании без тяжелой защиты лимитируется сроком около 10 суток, то есть после каждой транспортировки по железной дороге спецэшелонами требуется полная перереочистка такого уранового продукта. Поэтому изготовление топлива из такого материала лучше всего организовать по максимально простой технологии по месту изотопного обогащения урана без транспортировки на завод, где в защитном оборудовании изготавливается плутонийсодержащее топливо, равно как и без транспортировки на обогатительный завод очищенного диоксида энергетического плутония, нежелательной в плане требований безопасности. При этом остается востребованным изготовление смешанного топлива для 100%-ной загрузки зоны реактора ВВЭР (PWR). Другим недостатком композиции РЕМИКС-Б является невозможность повысить концентрацию плутония в ней выше ~5-5,5% вследствие нарушения баланса с регенерированным ураном, образующийся избыток которого приводит к появлению второй композиции, подлежащей утилизации в реакторе в качестве топлива.

Следует отметить, что указанные недостатки могут быть частично преодолены путем развития более ранних подходов к данной задаче путем увеличения подпитки композиции с высоким содержанием плутония повышенным количеством ²³⁵U при снижении содержания регенерированного урана, если рассматривать эту подпитку вне привязки к конкретному ЯТЦ с реакторами на тепловых нейтронах (Павловичев A.M., Павлов В.И., Семченков Ю.М., Федоров Ю.С., Бибичев Б.А., Зильберман Б.Я. Нейтронно-физические характеристики активной зоны реактора ВВЭР-1000 со 100%-ной загрузкой топливом из смеси регенерированного урана, плутония и обогащенного урана. Атомная энергия, 2008, т. 104, №4, с. 196-198; Youinou G., Delpech М., Guillet J.L., Puil A., Aniel S. Plutonium Management and Multirecycling in LWRs Using an Enriched Uranium Support. Proc. Int. Conf. Global'99, (USA, 1999)). Такого рода композиция, предложенная французскими специалистами для обеспечения хотя бы неполной (по нашим расчетам) загрузки АЗ PWR-1300 реактора смешанным топливом, была названа ими МИКС-топливом (MIX fuel). Эти работы были приняты нами в качестве аналогов. Следует отметить, что в этих аналогах не решается задача ограничения вредного влияния урана-232, поскольку в таком топливе присутствует регенерированный уран, а концентрация четных изотопов урана растет по мере циклирования этих видов топлива.

Задачей заявленного изобретения является разработка топливной композиции под условным названием МИКС-Б, позволяющей параллельно утилизировать регенерированные плутоний и уран, выделенные из ОЯТ без указанных осложнений. При этом оно должно совмещать в себе положительные стороны как прототипа, так и аналогов. Следует подчеркнуть также, что предметом данного изобретения является ранее не применявшееся сочетание ингредиентов топливной композиции, поскольку ее точный состав зависит от типа и режима работы реактора, в который она загружается, причем он несколько корректируется в результате обязательных реакторных испытаний и приобретенного опыта эксплуатации, что позволяет внести некоторые уточнения в рабочие расчетные коды, имеющиеся на каждой фирме, производящей ядерное топливо.

Технический результат достигается использованием топливной композиции для водоохлаждаемых реакторов АЭС на тепловых нейтронах, включающей смесь оксидов плутония регенерированного при переработке уранового отработанного ядерного топлива таких реакторов, и обогащенного урана, отличающейся тем, что при обеспечении 100%-ной загрузки активной зоны реактора она содержит обогащенный природный уран при соотношении с регенерированном плутонием, обеспечивающем равный энергетический потенциал со свежеприготовленным топливом из обогащенного природного урана, тогда как обогащенный регенерированный уран входит в применяемую на АЭС композицию, не содержащую плутония и также обеспечивающую равный энергетический потенциал со свежеприготовленным топливом из обогащенного природного урана, при неограниченном перекрестном циклировании обоих регенерированных материалов в указанных композициях.

Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС, в которой регенерированный уран, выделенный из облученной заявляемой композиции после кампании в реакторе, входит в состав общей композиции из регенерированного урана, тогда как плутоний, выделенный из облученной композиции из регенерированного урана, входит в состав заявляемой композиции.

Для реактора ВВЭР-1000/1200 при стандартном выгорании ОЯТ 47 ГВт*сут/т и кампании 504 сут. между перегрузками ОЯТ композиция смешанного топлива содержит регенерированный плутоний от 5 до 12% при содержании обогащенного урана от 3.5 до 2% ²³⁵U только природного происхождения и при обеспечении равного энергетического потенциала со свежим топливом из природного урана с обогащением 4,6% ²³⁵U или иным содержанием ²³⁵U, принятым в топливном цикле реакторов ВВЭР-1000/1200.

Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС, которая содержит часть природного урана без обогащения, а обогащенный уран в виде готовой композиции для топлива АЭС, а также плутоний, регенерированный в разное время, в том числе из ОЯТ реакторов разных типов и/или партий, смешанные по расчету с природным и природным обогащенным ураном в любом сочетании для достижения требуемого энергетического потенциала.

Заявляемая композиция при ее оптимальном составе предназначается для загрузки в реактор с повышенным числом СУЗ с продленной кампанией и последующим захоронением без переработки. Ее использование не связано по времени с использованием композиции, содержащей обогащенный регенерированный уран.

Такая топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС содержит не менее 5% регенерированного плутония и уран природного происхождения с обогащением от 3 до 1,3% ²³⁵U при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, при условии 100% загрузки таким топливом активной зоны реактора на тепловых нейтронах типа ВВЭР (PWR). При переработке регенерированный уран из ОЯТ выводится в отдельную цепочку, в которой происходит его обогащение до стандартных значений, используемых в реакторах типа ВВЭР с компенсацией ²³⁶U, причем такое топливо используется однократно, а плутоний из любого уранового ОЯТ, в том числе вторичный регенерированный плутоний, получаемый из отработавшего регенерированного урана, является основой для изготовления топлива МИКС-Б, для чего он смешивается с обогащенным природным ураном и используется без циклирования или с одним рециклом, если последнее выгодно в плане использования остаточного энергетического потенциала.

Облучение предлагаемой топливной композиции целесообразно вести в режиме максимального выгорания в специально выделенных для этого серийных реакторах при повышенном числе перегрузок, с тем, чтобы уран из такого ОЯТ по количеству изотопа ²³⁵U уже не представлял интереса в плане циклирования в ЗЯТЦ в ближнесрочной перспективе.

Регенерированный уран обогащают и превращают в оксидное топливо в отдельной цепочке с учетом компенсации ядерных свойств ²³⁶U и его дозиметрических характеристик,

обусловленных присутствием ²³²U. Это в полной мере относится и к вторичному регенерированному урану, выделенному из отработавшего топлива МИКС-Б.

В свою очередь, вторичный регенерированный плутоний, выделенный из ОЯТ на основе обогащенного регенерированного урана, входит без ограничений в состав композиции МИКС-Б.

Главное преимущество данной смешанной топливной композиции состоит в том, она проще по составу и по логистике, поскольку не связана с соблюдением баланса по использованию обогащенного регенерированного урана и в отсутствие ограничений по срокам обращения с обогащенным регенерированным ураном, использование которого в России освоено в производственном масштабе и может быть реализовано в России в полном объеме раньше, чем РЕМИКС-Б. В сбалансированном ЗЯТЦ реакторов с плутонием оказывается даже меньше, чем по прототипу, но позволяет произвольно увеличить их число для выравнивания сроков освоения с регенерированным ураном. Это перекрывает недостатки, вызванные увеличением числа реакторов с загрузкой топлива в защитном варианте по сравнению с прототипом.

Второе преимущество, заключается в упрощенной схеме переработки и изготовлении топливной композиции за счет разделения потоков с регенерированным ураном и плутонием на отдельные цепочки.

Количество такого ОЯТ реакторов PWR (ВВЭР) сокращается в 3-7 раз по сравнению с первичным ОЯТ в зависимости от его выгорания. При этом при высоком содержании плутония в смешанном топливе баланс ЯТЦ позволяет вовлекать в него дополнительное количество плутония, взятого со склада.

При повышенном числе СУЗ в реакторе (ВВЭР-1200 или EPR-1600) количество такого плутонийсодержащего регенерированного топлива сокращается в 7,5-8 раз, и оно облучается в выделенном для этого реакторе в кампании с повышенным выгоранием, что при избытке накопленного плутония на складе делает его переработку нецелесообразной.

Сказанное выше можно пояснить примерами.

Пример 1

Топливная композиция МИКС-Б состоит из диоксида регенерированного плутония, выделенных из ОЯТ ВВЭР-1000 в количестве 3,87 т ТМ (исходного количества суммы актинидов в загрузке) с выгоранием 47 ГВт*сут./т ТМ и выдержкой 5 лет, содержит 5,0% масс. Pu (3,4% ^239+241Pu) в смеси с обогащенным природным ураном, содержащим 2,9% ²³⁵U (остальное ²³⁸U). Композиция (1 т ТМ) имеет равный энергетический потенциал со стандартным свежим топливом, содержащим 4,6% ²³⁵U, и пригодна для загрузки 100% зоны реактора ВВЭР-1000, работающего с кампанией 504 эффективных суток (1,5 года) при двух перегрузках (суммарно 5 лет на одну ТВС).

Одновременно из такого количества ОЯТ выделяют 3,82 т ТМ регенерированного урана, имеющего состав 1,27% ²³⁵U, а также 0,65% ²³⁶U и 3 ppb ²³²U (остальное ²³⁸U). Из такого него производят 0,83 т ТМ регенерированного уранового топлива.

Отработавшее топливо МИКС-Б содержит 4,1% масс. Pu (2,4% ^239+241Pu) в смеси с ураном, содержащим 1,4% ²³⁵U, а также 0,33% ²³⁶U и 3 ppb ²³²U (остальное ²³⁸U). После переработки регенерированный уран направляется на обогащение совместно с ураном из штатного ОЯТ ВВЭР-1000 в отдельной цепочке и дает в ходе последующего производства еще 0,25 т ТМ эквипотенциального топлива из регенерированного урана. Регенерированный плутоний из такого отработавшего топлива возвращается на производство МИКС-топлива. Всего производится 1,08 т ТМ топлива из регенерированного урана.

Из вторичного регенерированного плутония производят 0,39 т ТМ вторичного смешанного топлива МИКС-Б2, содержащего 100 кг Pu/т ТМ в смеси с природным ураном, обогащенным до 3,0% ²³⁵U. Регенерированный уран из него также направляют в цепочку обогащения регенерированного урана с дополнительным производством 0,12 т топлива.

Выделенный плутоний по сочетанию изотопов еще обладает небольшим энергетическим потенциалом (1 кг эквивалента по ²³⁵U на 5 кг Pu), однако его использование для реакторов ВВЭР становится невыгодным, и он и направляется на хранение, и далее поступает на производство стартового топлива для реакторов на быстрых нейтронах.

Вторичный регенерированный уран с двукратным преобладанием U над остаточным ²³⁵U направляется на захоронение.

Такое рециклирование может происходить в стационарном стоянии сколь угодно долго без нарушения соотношения загрузки реакторов разными видами топлива.

Таким образом, топливом с регенерированным плутонием можно загрузить 36% от всего числа реакторов на тепловых нейтронах, а топливом из обогащенного регенерированного урана ~34% общего числа реакторов ВВЭР. Баланс ЯТЦ наступает, когда 53% общего числа реакторов ВВЭР загружены свежим урановым топливом, а 47% - регенерированным, в том числе 25% реакторов плутонийсодержащим топливом типа МИКС-Б и МИКС-Б2 и 22% - топливом из регенерированного урана.

Пример 2

Топливная композиция МИКС-Б состоит из диоксида регенерированного плутония, выделенных из ОЯТ ВВЭР-1200 в количестве 7,0 т ТМ (исходного количества суммы актинидов в загрузке) с выгоранием 47 ГВт*сут./т ТМ и выдержкой 5 лет, содержит 9,0% масс. Pu (6,1% ^239+241Pu) в смеси с обогащенным природным ураном, содержащим 1,36% ²³⁵U (остальное ²³⁸U). Композиция (1 т ТМ) имеет равный энергетический потенциал со стандартным свежим топливом, содержащим 4,6% ²³⁵U, и пригодна для загрузки 100% зоны реактора ВВЭР-1200, работающего с кампанией 315 эффективных суток (1 год) при 5 перегрузках (суммарно 6 лет на одну ТВС) при выгорании 60 ГВт*сут./т ТМ. Таким топливом загружается 14% общего числа реакторов ВВЭР, что не превышает общего числа реакторов ВВЭР-1200 в общем числе парка реакторов типа ВВЭР. Повышение содержания энергетического плутония в топливе МИКС-Б достигнуто благодаря удвоенному числу СУЗ в реакторе ВВЭР-1200 по сравнению с реактором ВВЭР-1000.

Одновременно из такого количества ОЯТ выделяют 6,9 т ТМ регенерированного урана, имеющего состав 1,27% ²³⁵U, а также 0,66% ²³⁶U и 3 ppb ²³²U (остальное ²³⁸U). Из такого него производят 1,5 т ТМ регенерированного уранового топлива, загружаемого в 20% от общего числа реакторов ВВЭР (предпочтительно ВВЭР-1000).

Отработавшее топливо содержит 6,4% масс. Pu (3,6% ^239+241Pu) в смеси с ураном, содержащим 0,68% ²³⁵U, а также 0,18% ²³⁶U и 4 ppb ²³²U (остальное ²³⁸U). Энергетически потенцил выделенного плутония эквивалентен 10,4 кг ²³⁵U, то есть 1 кг ²³⁵U на 6 кг Pu, что, как и в Примере 1, делает его дальнейшее циклирование экономически нецелесообразным, вследствие чего он выводится из цикла и используется как в Примере 1.

После переработки вторичный регенерированный уран может быть направлен на обогащение в отдельной цепочке, что дает в ходе последующего производства 0,1 т ТМ эквипотенциального топлива, однако это может быть также признано экономически нецелесообразным, и тогда он вместо обогащения подлежит захоронению.

Таким образом, при избытке плутония на складе все вторичное ОЯТ может быть направлено на длительное хранение и последующее захоронение без переработки, а вместо него в ЯТЦ может быть вовлечен избыточный плутоний от прежних лет деятельности, взятый со склада ядерных материалов.

Изобретение относится к топливу АЭС на тепловых нейтронах. Топливная композиция включает смесь регенерированного плутония и обогащенного урана в виде оксидов, причем в качестве обогащенного урана используется обогащенный природный уран и регенерированный плутоний, при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, обеспечивающим загрузку активной зоны реактора вплоть до 100%. Возможны варианты смешения указанных компонентов, включая неограниченное циклирование вторичных регенерированных плутония и урана. Техническим результатом является возможность максимально использовать энергетический потенциал урана и плутония, включая накопленный ОЯТ, а также возможность сокращения объема хранилищ, вплоть до их снятия с эксплуатации, и упрощение технологии изготовления ядерного топлива из регенерированных материалов. 2 н. и 1 з.п. ф-лы.

1. Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС на тепловых нейтронах, включающая смесь оксидов плутония, регенерированного при переработке уранового отработавшего топлива, и обогащенный уран, отличающаяся тем, что в качестве обогащенного урана она содержит обогащенный природный уран при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, обеспечивающим 100% загрузку активной зоны реактора.

2. Топливная композиция по п. 1, отличающаяся тем, что для реактора ВВЭР-1000/1200 при стандартном выгорании ОЯТ 47 ГВт*сут/т и кампании 504 сут между перегрузками ОЯТ она содержит регенерированный плутоний от 5 до 12% при содержании обогащенного природного урана от 3.5 до 2% ²³⁵U, при обеспечении равного энергетического потенциала со стандартным свежим топливом, содержащим 4,6% ²³⁵U.

3. Способ неограниченного циклирования двух топливных композиций для водоохлаждаемых реакторов АЭС, включающий облучение топливных композиций, отличающийся тем, что уран, выделенный из облученной композиции по п. 1, после кампании в реакторе используют для изготовления топливной композиции из регенерированного урана, а плутоний, выделенный при переработке композиции из регенерированного урана, используют при изготовлении композиции по п. 1.