ТОПЛИВНАЯ КОМПОЗИЦИЯ ДЛЯ ВОДООХЛАЖДАЕМЫХ РЕАКТОРОВ АЭС НА ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНАХ Российский патент 2014 года по МПК G21C3/58 G21C19/42 

Изобретение относится к области ядерных технологий и, в частности, к топливу АЭС на тепловых нейтронах.

В настоящее время водоохлаждаемые реакторы АЭС, среди которых большинство составляют реакторы под давлением (PWR, ВВЭР), загружают топливной композицией из диоксида урана UO2, содержащей для реакторов под давлением 3,5-5% изотопа ²³⁵U (30-50 кг/т U). Это необходимо для обеспечения среднего выгорания облученного ядерного топлива (ОЯТ) 30-50 ГВт∗сут/т ТМ (тяжелые металлы + продукты деления - ПД) в загрузке с тенденцией к его увеличению до 70 ГВт∗сут/т ТМ. Такое высокое выгорание достигается путем рационального перемещения ОЯТ по зонам реактора, причем число таких ежегодных перегрузок при кампании реактора 1 год растет с ростом выгорания.

ОЯТ ВВЭР-1000 с начальным обогащением 4,33% (43,3 кг/т) ²³⁵U и выгоранием 50 ГВт∗сут/т содержит 8,6 кг/т ²³⁵U при наличии 5,7 кг/т ²³⁶U, являющегося умеренным поглотителем нейтронов, а также 11 кг/т Pu, в том числе 7,7 кг/т суммы нечетных (делящихся) изотопов ^239+241Pu. За вычетом компенсации четных изотопов, энергетический потенциал делящихся изотопов составляет для ОЯТ ВВЭР и PWR-1300 ~30-35% от исходного и принципиально может быть использован повторно после переработки ОЯТ АЭС. Однако для этого существуют различного рода ограничения как по конструкции реакторов, так и по биологической защите при изготовлении регенерированного топлива для реакторов.

В настоящее время в России в реакторах РБМК и ВВЭР-1000 частично используется регенерированный уран, а смешанное уран-плутониевое регенерированное топливо в реакторах под давлением частично используется только во Франции, причем уран и плутоний разделяются при переработке ОЯТ. Плутоний указанного или близкого к нему изотопного состава с содержанием 60 кг/т используется в виде смешанного с обедненным ураном (2,5 кг/т ²³⁵U) оксидного топлива (МОКС), которым загружают 30% зоны устаревших реакторов PWR-900, что составляет 40% энергетических мощностей АЭС, то есть с использованием регенерированного плутония производится всего 12% электроэнергии на АЭС. Соответствующее количество ОЯТ перерабатывается на заводе UP-2 во Франции, а остальное ОЯТ (~40%) складируется. Во Франции выделенный регенерированный уран обогащается в экспериментальном порядке с загрузкой активной зоны (АЗ) двух реакторов (3% мощностей) с перспективой увеличения до 24% мощности в течение 5 лет за счет накопленного регенерата прежних лет. ОЯТ из регенерированных материалов серийно не перерабатывается.

Следует отметить, что МОКС-топливо, состоящее из регенерированного плутония и обедненного природного урана, является единственным видом смешанного оксидного топлива, используемым так или иначе в промышленном масштабе. Причины, по которым плутоний смешивают именно с обедненным ураном, находятся за пределами рассматриваемого способа.

Расчеты, доказывающие возможность лишь частичной загрузки МОКС-топливом АЗ реакторов ВВЭР-1000, дают аналогичную картину, вследствие чего это решение пока не нашло применения на российских АЭС.

Серьезным дополнительным осложнением в реализации программы использования регенерированных материалов является необходимость производства топлива из них в защитном оборудовании (включая обогащение регенерированного урана) вследствие высокой токсичности плутония и достаточно сильного гамма-излучения дочерних актинидов как побочных продуктов ядерных реакций.

Для преодоления отмеченного выше такого недостатка, как неполная загрузка АЗ реактора МОКС-топливом, была предложена композиция МИКС-топлива, предусматривающая сокращение количества плутония в стартовой композиции МОКС-топлива (регенерированный плутоний с обедненным ураном) при подпитке ее расчетным количеством природного обогащенного урана (Youinou G., Delpech M., Guillet J.L., Puil A., Aniel S. Plutonium Management and Multirecycling in LWRs Using an Enriched Uranium Support. Proc. Int. Conf. Global′99, (USA, 1999)). Таким топливом можно загрузить 100% активной зоны реактора PWR-1300 с обычной схемой ежегодных перегрузок, что позволяет неограниченно использовать его в ядерном топливном цикле (ЯТЦ) реакторов на тепловых нейтронах. Более того, такое топливо можно перерабатывать и использовать в циклическом режиме при соответствующей подпитке ²³⁵U между циклами. Эта композиция выбрана нами за прототип. Необходимо отметить, что использование первично регенерированного урана прототипом не охватывалось.

Аналогичная композиция была обоснована нами для реактора ВВЭР-1000 (Павловичев A.M., Павлов В.И, Семченков Ю.М., Федоров Ю.С., Бибичев Б.А., Зильберман Б.Я. Нейтронно-физические характеристики активной зоны реактора ВВЭР-1000 со 100%-ной загрузкой топливом из смеси регенерированного урана, плутония и обогащенного урана. -Атомная энергия, 2008, т. 104, №4, с. 196-198) с тем отличием, что стартовой является неразделенная смесь урана и плутония, регенерированных при переработке ОЯТ ВВЭР-1000, при ведении в нее ранее выделенного регенерированного плутония, а также обогащенного природного урана (последнее аналогично прототипу). Циклирование этой композиции не рассматривалось, однако в более ранней работе (Федоров Ю.С., Бибичев Б.А., Зильберман Б.Я., Кудрявцев Е.Г. Использование регенерированного урана и плутония в тепловых реакторах. Атомная энергия. 2005. т. 99, вып. 2, с. 136-141) было описано многократное циклирование неразделенной смеси регенерированных урана и плутония при подпитке обогащенным природным ураном. Таким образом в ядерный топливный цикл (ЯТЦ) оказывался вовлеченным уран, регенерированный из ОЯТ АЭС. Регенерированное ядерное топливо, включающее в себя в том или ином виде смесь регенерированных урана и плутония, было названо РЕМИКС-топливом.

Общим недостатком всех этих композиций является отсутствие сокращения в хранилищах количества ранее накопленного ОЯТ АЭС при некотором «распухании» его количества при циклировании вследствие недопустимости подпитки композиции обогащенным природным ураном оружейного качества или близким к нему (обогащение 80% ²³⁵U и более) из-за ограничений нераспространения оружейных ядерных материалов. В прототипе это усугубляется тем, что в цикл оказывается вовлеченным лишний обедненный уран из стартового МОКС-топлива. Вторым недостатком, вытекающим из первого, оказывается все расширяющееся изготовление плутонийсодержащего регенерированного топлива, требующее защитного исполнения производства, при соответствующем сокращении производства исходного ядерного топлива из природных материалов в обычном исполнении, вплоть до полного закрытия такого производства или выпуска только стартовых комплектов загрузки для новых АЭС. Очевидно, что такой ЯТЦ никогда не выйдет на стационарное состояние.

Задачей заявленного изобретения является разработка топливной композиции типа РЕМИКС, позволяющей полностью и одновременно утилизировать регенерированные уран и плутоний, выделенные из ОЯТ при 100%-ной загрузке зоны реактора.

Это достигается тем, что в топливную оксидную композицию на основе регенерированного плутония вводят обогащенный регенерированный уран или его смесь с обогащенным природным ураном, при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, обеспечивающим 100% загрузку активной зоны реактора. При этом обедненный регенерированный уран низкого ядерного качества выводится на захоронение как среднеактивные отходы (САО).

Такой результат может быть достигнут несколькими отличными путями. Например, может быть получена композиция в виде смеси оксидов плутония и части регенерированного урана в пределах норм нераспространения ядерных материалов (менее 19% суммы делящихся нуклидов в смеси), которая затем смешивается с обогащенным регенерированным ураном, удовлетворяющим тем же требованиям. При этом регенерированные материалы могут быть выделены в разное время, из ОЯТ различных партий и выгорания, в том числе от различных реакторов, причем они комплектуются исходя из расчетов эквипотенциальности (примерной эквивалентности энергопроизводства и характеристик сформированной активной зоны).

Под понятием «равный энергетический потенциал» подразумевается количество энергии (выгорание, ГВт∗сут/т U), которое может произвести ядерное топливо в реакторе определенного типа до потери реактивности (способности к поддержанию цепной реакции) при загрузке всей зоны реактора или ее определенной части, что определяется балансом нейтронов и их характеристикой. Это обеспечивается определенным содержанием делящихся нуклидов (нечетных изотопов урана и плутония) с компенсацией ими содержащихся четных изотопов этих элементов. Поэтому топливо из регенерированных материалов является формально более обогащенным по делящимся изотопам, чем исходное топливо АЭС из природного обогащенного урана. Ядерное топливо из обогащенного природного урана зачастую содержит присадки того или иного количества модератора, то есть поглотителя избыточных нейтронов на старте кампании; таковым в реакторе ВВЭР-1000 является гадолиний. В топливе из регенерированных материалов роль модераторов играют четные изотопы урана и плутония. При необходимости тонкая регулировка состава композиции достигается введением в нее меньшего количества обогащенного природного урана.

Следует отметить, что классическое МОКС-топливо не является эквипотенциальным топливу из природного обогащенного урана, так как эксплуатируется по специальной схеме при меньшем конечном выгорании и при меньшем числе ежегодных перегрузок. Кроме того, таким топливом можно загрузить только 30-40% зоны реакторов второго поколения с избытком реактивности (упомянутые выше PWR-900 во Франции).

В реакторе ВВЭР-1000 стартовым обогащением при полной кампании стационарно работающего реактора с 4 ежегодными перегрузками при суммарном выгорании 50 ГВт∗сут/т является 4,34%; при выгорании 40 ГВт∗сут/т стартовое обогащение составляло 3,6%, а для ВВЭР-ТОИ оно будет равно 5,8% при выгорании 70 ГВТ∗сут/т. Для реактора РБМК-1000 стартовое обогащение равно 2,8% ²³⁵U при выгорании 28 ГВт∗сут/т,

Расчеты эквипотенциальных составов топлива в привязке к определенным зонам реакторов осуществляют с применением стандартных кодов МАГАТЭ (например, LA - UR=03-1987. MCNP - A General Monte Carlo Code, Version 5. Лицензия РИ C00710MNYCP01#7E83-67A4).

Заявляемую композицию получают, например, после переработки ОЯТ АЭС с помощью Пурекс-процесса в варианте получения реэкстракта плутония в смеси с частью регенерированного урана, полученного на последующей операции реэкстракт урана подвергают упариванию и денитрации, оксид урана фторируют и полученный UF₆ обогащают по ²³⁵U до его содержания 5-6%, продукт дефторируют, а оксид от этой или одной из предшествующих партий растворяют в указанном выше реэкстракте с достижением расчетного изотопного состава, после чего смешанный продукт подвергают денитрации после упаривания или без него; из полученного твердого раствора смеси оксидов U и Pu плутония изготавливают топливные таблетки, а затем и тепловыделяющие сборки (ТВС). К обогащенному регенерированному урану может быть добавлена для регулировки энергетического потенциала небольшая часть (до 10%) обогащенного природного урана или регенерированного урана из ОЯТ с повышенным стартовым обогащением.

Облучение предлагаемой топливной композиции целесообразно вести в режиме максимального выгорания в специально выделенных для этого серийных реакторах при повышенном числе перегрузок с тем, чтобы уран из такого ОЯТ (или все ОЯТ целиком) по количеству изотопа ²³⁵U уже не представлял интереса в плане циклирования в ЗЯТЦ в ближнесрочной перспективе. Количество такого ОЯТ реакторов PWR (ВВЭР) сокращается в 3-5 раз по сравнению с первичным ОЯТ, в зависимости от его выгорания. При этом при переработке старого ОЯТ типа PWR топливная композиция может содержать дополнительное количество Pu, взятого со склада.

Кроме того, топливная композиция может состоять из смеси регенерированных плутония и урана, содержащей 5,25% Pu и 20% (по балансу) регенерированного урана указанного выше состава, к которым добавлен регенерированный уран с обогащением 17% ²³⁵U, выделенный при переработке высокообогащенного ОЯТ транспортных или исследовательских реакторов. Композиция также имеет равный энергетический потенциал со стандартным свежим топливом, содержащим 4,34% ²³⁵U, и используется аналогичным образом.

Преимуществом данного вида композиций является использование единого регенерированного топлива, содержащего одновременно плутоний и уран, причем его количество, а следовательно, и число задействованных под него серийных реакторов, в стационарном режиме в 4-5 раз ниже их числа со стандартной композицией из природного урана. Это создает предпосылки для задействования под данную композицию большего числа реакторов, с вовлечением в переработку уже накопленного ОЯТ и/или поступающего с зарубежных АЭС, на которые по нормам нераспространения оружейных ядерных материалов запрещено поставлять плутонийсодержащее ядерное топливо.

Таким образом, сущность изобретения состоит в том, что в качестве топливной композиции для водоохлаждаемых реакторов АЭС на тепловых нейтронах используется композиция, включающая смесь регенерированного плутония и обогащенного урана в виде оксидов и отличающаяся тем, что в качестве обогащенного урана используется обогащенный регенерированный уран, при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, обеспечивающим 100% загрузку активной зоны реактора.

При этом композиция для реактора ВВЭР-1000 при стандартном выгорании ОЯТ 50 ГВт∗сут/т содержит регенерированный обогащенный уран и регенерированный плутоний в концентрациях от 0,9% до 5,3% плутония и от 4,2 до 3,5% ²³⁵U в смеси с другими его изотопами, соответственно, при обеспечении равного энергетического потенциала со свежим топливом из природного урана с обогащением 4,33% ²³⁵U. При этом топливная композиция может содержать регенерированный плутоний и часть регенерированного совместно с ним урана без обогащения, после чего к нему добавляют оставшуюся часть обогащенного регенерированного урана.

Для обеспечения непрерывного производства композиция может содержать уран и плутоний, регенерированные в разное время, в том числе из ОЯТ реакторов разных типов и/или партий, и смешанные по расчету в любом сочетании для достижения требуемого энергетического потенциала. При этом для тонкой регулировки энергетического потенциала композиция к смеси регенерированного плутония и обогащенного регенерированного урана может добавляться обогащенный природный уран с обогащением не ниже 4,33 ²³⁵U и не более 0,5% общего обогащения.

Для изготовления топливной композиции используется смесь регенерированного плутония и регенерированного урана при добавлении регенерированного обогащенного урана, выделенного при переработке ОЯТ с повышенным стартовым обогащением (например, топливо транспортных реакторов).

Предметом данного изобретения является ранее не применявшееся сочетание ингредиентов топливной композиции, поскольку ее точный состав зависит от типа и режима работы реактора, в который она загружается, причем он несколько корректируется в результате обязательных реакторных испытаний и приобретенного опыта эксплуатации, что позволяет внести некоторые уточнения в рабочие расчетные коды, имеющиеся на каждой фирме, производящей ядерное топливо.

Пример 1

Топливная композиция состоит из диоксидов регенерированных плутония и обогащенного урана, выделенных из ОЯТ ВВЭР-1000 с выгоранием 50 ГВт∗сут/т (исходного количества актинидов в загрузке) и выдержкой 5 лет, содержит 5,25% масс. Pu (3,41% ^239+241Pu) и уран состава 3,45% ²³⁵U, 2,23% ²³⁶U и 1,3∗10^-6% ²³²U (остальное ²³⁸U), причем уран получен обогащением исходного регенерированного урана с изотопным составом 0,91% ²³⁵U, 0,59% ²³⁶U и 3∗10^-7% ²³²U (остальное ²³⁸U). Композиция имеет равный энергетический потенциал со стандартным свежим топливом, содержащим 4,33% ²³⁵U, и пригодна для загрузки 100% зоны реактора ВВЭР-1000.

Пример 2

Топливная композиция состоит из диоксидов регенерированных плутония и обогащенного урана, выделенных из ОЯТ ВВЭР-1000 с выгоранием 50 ГВт∗сут/т и выдержкой 5 лет, содержит 5,25% масс. Pu (3,41% ^239+241Pu) и уран конечного состава 3,45% ²³⁵U, 2,23% ²³⁶U и 1,3∗10^-6% ²³²U (остальное ²³⁸U), причем уран получен обогащением 84% исходного регенерированного урана с изотопным составом 0,91% ²³⁵U, 0,59% ²³⁶U и 3∗10^-7% ²³²U (остальное ²³⁸U) до в 1,2 раза большего обогащения, а остальное берется в виде смеси регенерированных плутония и урана, полученной непосредственно при переработке указанного ОЯТ АЭС. Композиция обладает ядерными энергетическими свойствами как в примере 1.

Пример 3

Топливная композиция состоит из диоксидов регенерированных плутония и обогащенного урана, выделенных из ОЯТ ВВЭР-1000 с выгоранием 50 ГВт∗сут/т и выдержкой 5 лет, содержит 4,75% масс. Pu (3,10% ^239+241Pu) и уран состава 3,12% ²³⁵U, 2,0% ²³⁶U и 1,15∗10^-6% ²³²U (остальное ²³⁸U), причем уран получен обогащением исходного регенерированного урана алогично примеру 1. К ним добавлено 0,50% ²³⁵U из обогащенного природного урана обогащением 4,33% ²³⁵U (всего 3,62% ²³⁵U) для улучшения баланса запаздывающих нейтронов. Композиция также имеет равный энергетический потенциал со стандартным свежим топливом, содержащим 4,33% ²³⁵U, и используется аналогичным образом.

Пример 4

Топливная композиция состоит из смеси регенерированных плутония и урана, содержащей 5,25% Pu и 20% (по балансу) регенерированного урана указанного выше состава, к которым добавлен регенерированный уран с обогащением 17% ²³⁵U, выделенный при переработке высокообогащенного ОЯТ транспортных или исследовательских реакторов аналогично примеру 2. Композиция также имеет равный энергетический потенциал со стандартным свежим топливом, содержащим 4,33% ²³⁵U, и используется аналогичным образом.

Изобретение относится к области ядерных технологий, в частности к топливу АЭС на тепловых нейтронах. Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС на тепловых нейтронах включает смесь регенерированного плутония и обогащенного урана в виде оксидов, при этом в качестве обогащенного урана используется обогащенный регенерированный уран, при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, обеспечивающим 100% загрузку активной зоны реактора. Изобретение позволяет полностью и одновременно утилизировать регенерированные уран и плутоний, выделенные из отработанного ядерного топлива. 5 з.п. ф-лы, 4 пр.

1. Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС на тепловых нейтронах, включающая смесь регенерированного плутония и обогащенного урана в виде оксидов, отличающаяся тем, что в качестве обогащенного урана используется обогащенный регенерированный уран при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, обеспечивающим 100% загрузку активной зоны реактора.

2. Композиция по п.1, отличающаяся тем, что для реактора ВВЭР-1000 при стандартном выгорании ОЯТ 50 ГВт*сут/т она содержит регенерированный обогащенный уран и регенерированный плутоний в концентрациях до 5,25% плутония и от 4,2 до 3,5% ²³⁵U в смеси с другими его изотопами, соответственно, при обеспечении равного энергетического потенциала со свежим топливом из природного урана с обогащением 4,33% ²³⁵U.

3. Композиция по п.1, отличающаяся тем, что она содержит регенерированный плутоний и часть регенерированного совместно с ним урана без обогащения.

4. Композиция по п.1 или 3, отличающаяся тем, что она содержит уран и плутоний, регенерированные в разное время, в том числе из ОЯТ реакторов разных типов и/или партий, и смешанные по расчету в любом сочетании для достижения требуемого энергетического потенциала.

5. Композиция по п.3, отличающаяся тем, что смесь регенерированного плутония и обогащенного регенерированного урана содержит часть последнего в виде обогащенного природного урана с обогащением выше 4,33% для тонкой регулировки энергетического потенциала.

6. Композиция по п.1 или 4, отличающаяся тем, что смесь регенерированного плутония и обогащенного урана из ОЯТ АЭС содержит регенерированный уран из ОЯТ реакторов со стартовым обогащением выше 4,33%.