Способ переработки жидких радиоактивных отходов Российский патент 2024 года по МПК G21F9/06 

Изобретение относится к атомной энергетике и может быть использовано при переработке жидких радиоактивных отходов. Наиболее эффективно заявляемый способ может быть использован для переработки мало- и среднеминерализованных жидких радиоактивных отходов (ЖРО).

Известен способ обезвреживания маломинерализованных низкоактивных жидких отходов в полевых условиях, (патент RU 2144708, МПК G21F 9/06, опубликован 20.01.2000), включающий очистку на механических и ультрафильтрах, отстаивание концентратов в промежуточных емкостях, коагуляцию, умягчение и обработку на осмотических аппаратах и ионообменных фильтрах с последующим включением образующихся радиоактивных концентратов в цемент, при этом жидкие отходы после очистки на механических и ультрафильтрах направляют в промежуточную емкость, из которой подают на обратноосмотическую обработку с возвратом концентрата в эту же емкость и периодическим реагентным умягчением насыщенного раствора, воду после обратного осмоса доочищают на Н+ - катионитовых и ОН- - анионитовых фильтрах, регенерируемых H₂SO₄ и NaOH, а образующийся после окончания обработки насыщенный радиоактивный концентрат и его осадки от умягчения включают в шлакопортландцемент, причем реагентное умягчение осуществляют путем выщелачивания концентратов отработавшими регенератами анионитов с последующей после отделения осадка нейтрализацией регенератами катионитов.

Недостатком известного способа является высокая сложность выполнения переработки ЖРО и высокая избирательность к составу перерабатываемых ЖРО, что снижает область и эффективность применения предложенного способа.

Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов (патент RU 2342720, МПК G21F 9/06, опубликован 27.12.2008), включающий отстаивание исходного ЖРО с образованием надосадочной жидкости и шлама, надосадочную жидкость осветляют на механическом фильтре с образованием фильтрата, фильтрат подвергают ионоселективной сорбции после глубокого обессоливания в две стадии: на первой стадии обратным осмосом с образованием потоков промежуточного концентрата и дезактивированного раствора, при этом перед отстаиванием, жидкие радиоактивные отходы подвергают предварительной фильтрации на фильтрах с загрузкой из сипрона и гранулированного полипропилена, обладающих способностью отделять масла, нефтепродукты и альфа-радионуклиды от жидких радиоактивных отходов, а после отстаивания, надосадочную жидкость подвергают последовательной механической фильтрации на песчаном и угольном фильтрах, с образованием фильтрата, который подвергают глубокому обессоливанию обратным осмосом, при этом после первой стадии дезактивированный раствор подвергают ионоселективной сорбции, а затем корректировке рН на известняковом фильтре, кроме того, на второй стадии глубокого обессоливания промежуточный концентрат подвергают доконцентрированию обратным осмосом с образованием концентрата с солесодержанием 100-150 г/л, который направляют на дальнейшее кондиционирование, и пермеата, направляют снова на первую стадию глубокого обессоливания.

Недостатками известного способа являются сложность технологического процесса переработки ЖРО за счет использования большого числа технологических операций и оборудования, за счет этого формирование значительных капитальных и эксплуатационных затрат, что снижает эффективность использования предложенного способа.

Известен способ комплексной переработки жидких радиоактивных отходов (патент RU 2686074, МПК G21F 9/12, опубликован 24.04.2019), включающий стадии предварительной очистки, обратноосмотического обессоливания с разделением потоков на пермеат (фильтрат) с солесодержанием <0,5 г/л и высокосолевой концентрат с последующей доочисткой фильтрата на сорбентах и локализацией высокосолевого концентрата и отработанных сорбентов путем их включения в цементную матрицу, при этом ультрафильтрацию раствора проводят в две ступени, причем первую ступень в непроточном (фронтальном) режиме, а вторую ступень в проточном (тангенциальном) режиме, очистку раствора от цезия осуществляют на стадии ультрафильтрации первой ступени введением суспензии мелкодисперсных сорбентов на основе ферроцианидов переходных металлов, обессоливание жидких радиоактивных отходов проводят обратным осмосом в две последовательные ступени и используют на второй ступени высокоселективные мембраны для опреснения морской воды, концентрирование на третьей ступени осмоса ограничивают 10-50 г/л с целью предотвращения выпадения осадков малорастворимых соединений, а перед стадией упаривания в концентратах проводят окислительную деструкцию органических веществ.

Недостатками известного способа являются сложность технологического процесса переработки ЖРО и выполнение большого числа операций, требующих высоких затрат различных материалов и реагентов. Это ведет к значительному увеличению капитальных и эксплуатационных затрат.

Наиболее близким аналогом по технической сущности к заявляемому способу переработки жидких радиоактивных отходов является способ переработки маломинерализованных средне- и низкоактивных жидких радиоактивных отходов (патент RU 2669013, МПК G21F 9/04, опубликован 05.10.2018), включающий очистку на механических и ультрафильтрах, опреснение на обратноосмотических фильтрах и доочистку на ионообменных фильтрах, реагентную обработку ионообменных смол ферроцианидом калия и солями кобальта с последующим использованием обработанных ионообменных смол в качестве сорбционного предфильтра и отверждение образующихся вторичных радиоактивных отходов включением в портландцементы, при этом дополнительно используют анионообменные смолы, которые обрабатывают перманганатом калия и полученный селективный сорбент диоксида марганца на основе анионообменной смолы также используют в качестве сорбционного предфильтра, при этом перед опреснением отходов на обратноосмотических фильтрах проводят их доочистку последовательно на обоих сорбционных предфильтрах, установленных перед обратноосмотическими фильтрами. Недостатками известного способа являются:

- высокая сложность переработки из-за использования в процессе большого числа оборудования и сорбционных материалов, что снижает эффективность предложенного способа;

- высокие капитальные и эксплуатационных затраты из-за использования большого числа технологических операций и оборудования, сложности изготовления сорбционных материалов;

- высокие требования к операционному персоналу, занятому в процессе переработки ЖРО, ввиду применения в технологическом процессе разнообразных высоко технологичных операций.

Задачей изобретения является разработка способа переработки радиоактивных отходов, позволяющего очистить жидкие радиоактивные растворы от радионуклидов для дальнейшего использования жидкой фазы и снижения количества кондиционированных РАО, отправляемых на хранение/захоронение.

Поставленная задача решается за счет того, что жидкие радиоактивные отходы также, как и в прототипе, подвергают предварительной очистке на фильтрах грубой и тонкой очистки с получением фильтрата и твердых примесей (шлама). После чего примеси (шламы) отправляются на кондиционирование - цементирование или полимеризацию, а фильтрат подается в накопительную емкость. При необходимости величину рН фильтрата доводят до значения 5 за счет добавления в него кислоты (например, азотной или соляной) или щелочи (например, гидроксида натрия). Из накопительной емкости жидкая фаза направляется в установку обратного осмоса. Процесс обратного осмоса проводят при начальном значении рН раствора 5 и с начальным солесодержанием от 20 до 50 г/л, при давлении подачи ЖРО через мембрану в интервале от 3 до 4 МПа. Переработку одной порции фильтрата выполняют в течении не более 1 часа до момента достижения концентрации радионуклидов в пермеате менее 10 Бк/л. После чего «чистый» пермеат возвращают обратно в технологический процесс для дальнейшего использования, а концентрат направляют на кондиционирование.

Применение обратного осмоса для переработки радиоактивных отходов с указанными технологическими параметрами повышает эффективность очистки РАО по сравнению с прототипом, снижает образование вторичных радиоактивных отходов, упрощает выполнение процесса переработки ЖРО.

В предлагаемом способе возможно выполнение очистки ЖРО посредством последовательного пропуска растворов через каскад обратноосмотических аппаратов. При этом вывод очищенного раствора из процесса обратноосмотической переработки осуществляют при достижении концентрации радионуклидов в пермеате менее 10 Бк/л.

Преимуществами заявляемого способа дезактивации радиоактивных отходов являются:

- повышенная эксплуатационная и экономическая эффективность переработки за счет снижения времени очистки;

- техническая и технологическая простата применения способа очистки ЖРО, обеспечиваемые применением стандартизованного оборудования;

- возможность за счет применении одной технологической операции очистить радиоактивные растворы до концентраций радиоизотопов, которые позволяют вывести жидкую фазу из категории ЖРО;

- расширение рамок перерабатываемых радиоактивных растворов по их солесодержанию.

Указанные преимущества обеспечиваются тем, что процесс переработки ЖРО выполняется:

- при оптимальных начальных показателях очищаемых радиоактивных растворов при величине рН 5 и солесодержании от 20 до 50 г/л, что позволяет менее чем за 1 час получить пермеат с удельной активностью менее 10 Бк/л;

- при оптимальных параметрах давления подачи радиоактивного раствора через мембрану, которые поддерживаются в интервале от 3 до 4 МПа., что позволяет значительно снизить время очистки ЖРО.

Пример осуществления изобретения приведен ниже.

В качестве объекта переработки выполнялась очистка ЖРО с солесодержанием от 20 до 50 г/л методом обратного осмоса. В качестве мембраны использовали промышленно выпускаемые отечественные мембранный элемент марки ЭРО 96-950 на основе мембраны МГА-95П (производство ЗАО НТЦ «Владипор» г. Владимир). Начальная удельная активность ЖРО была на уровне ≈3500 Бк/л по 137Cs. Начальная величина рН ЖРО находилась пределах от 7 до 10. Суммарный объем перерабатываемого радиоактивного раствора составлял 40 м³.

Предварительно ЖРО подвергались очистке от примесей на ультрафильтрации с отделением шламов, которые направлялись на цементирование. Полученный фильтрат собирался в накопительной емкости. В объеме накопительной емкости значение рН направляемых на переработку радиоактивных растворов доводилось до требуемого технологического показателя - до значения 5.

После чего, растворы направлялись на установку обратного осмоса. Очистка радиоактивных растворов с начальным показателем рН=5 выполняли при давлении подачи в интервале от 3,0 до 4,0 МПа до момента достижения величины удельной активности в пермеате менее 10 Бк/л. Для очистки ЖРО использовали два аппарата обратного осмоса с последовательной подачей растворов через аппараты. Время переработки ЖРО составляло один час.Величина очистки ЖРО составила ≈96%. Результаты выполненной переработки представлены в таблице.

Очищенный пермеат возвращается в технологический процесс переработки РАО. А радиоактивный концентрат подвергается кондиционированию (например, включение в цементную матрицу) с получением конечного продукта, отвечающим критериям приемлемости для последующего долговременного хранения/захоронения.

Изобретение относится к атомной энергетике и может быть использовано при переработке жидких радиоактивных отходов. Способ переработки жидких радиоактивных отходов включает предварительную очистку на механических, ультрафильтрах и на обратноосмотических фильтрах. Для очистки радиоактивного раствора применяют технологию обратного осмоса, при этом на очистку направляют радиоактивные растворы с величиной рН 5 и с начальным солесодержанием от 20 до 50 г/л. Давление подачи радиоактивного раствора через мембрану поддерживают в интервале от 3 до 4 МПа. Изобретение позволяет достигать концентрацию радионуклидов в пермеате менее 10 Бк/л. 1 табл.

Способ переработки жидких радиоактивных отходов, включающий предварительную очистку на механических, ультрафильтрах и на обратноосмотических фильтрах, отличающийся тем, что для очистки радиоактивного раствора применяют технологию обратного осмоса, при этом на очистку направляют радиоактивные растворы с величиной рН 5 и с начальным солесодержанием от 20 до 50 г/л, давление подачи радиоактивного раствора через мембрану поддерживают в интервале от 3 до 4 МПа.