Способ переработки жидких радиоактивных отходов Российский патент 2023 года по МПК G21F9/06 

Изобретение относится к атомной энергетике и может быть использовано при переработке жидких радиоактивных отходов. Наиболее эффективно заявляемый способ может быть использован для переработки мало- и среднеминерализованных жидких радиоактивных отходов (ЖРО).

Известен способ комплексной переработки жидких радиоактивных отходов и устройство для его осуществления, (патент RU 2101235, МПК G21F 9/12, опубликован 10.01.1998), включающий стадии пред очистки, обессоливания и концентрирования с разделением потоков на фильтрат с солесодержанием менее 0,5 г/дм³ и рассол с последующим его концентрированием до получения солей, перед получением солей проводят удаление радионуклидов из жидких радиоактивных отходов с помощью селективного неорганического сорбента, перед утилизацией отработанные сорбенты в колонне осушают, а утилизацию ведут путем помещения колонн вместе с осушенными сорбентами вертикально в контейнер.

Недостатком известного способа является высокая избирательность перерабатываемых ЖРО, а именно, что на переработку направляются растворы с концентрацией солей не более 0,5 г/дм³. Это значительно снижает область и эффективность применения предложенного способа.

Известен способ переработки нитратсодержащих жидких радиоактивных отходов (патент RU 2552845, МПК G21F 9/00, опубликован 10.06.2015), включающий в начальный период жидкие нитратсодержащие радиоактивные отходы с содержанием нитрат-ионов до 12 г/л подвергают биодеструкции за счет ферментативных процессов консорциумами денитрифицирующих микроорганизмов в течение не менее 2 суток при температуре от 20 до 30°С с добавлением в качестве источника углерода сахарозы в соотношении сахароза : нитрат = 1:1 в герметичной емкости, обеспечивающей анаэробные условия, при этом микроорганизмы восстанавливают нитрат-ионы до молекулярного нерадиоактивного азота, который сбрасывается в атмосферу, и сорбируют радионуклиды, а также протекает биовосстановление радиоактивных трансвалентных металлов, после чего образовавшийся шлак биомассы отверждают неорганическим или полимерным матричным материалом.

Недостатками известного способа являются сложность технологического процесса переработки ЖРО, значительные объемы получаемых конечных продуктов кондиционирования РАО и наличие в их объеме органической составляющей, что не соответствует установленным критерием приемлемости.

Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов (патент RU 2273066, МПК G21F 9/06, опубликован 27.03.2006), включающий выполнение предварительного отстаивания исходного потока жидких радиоактивных отходов с образованием надосадочной жидкости и шлама, надосадочную жидкость осветляют на механическом фильтре с образованием фильтрата, фильтрат разделяют ультрафильтрацией с образованием концентрата, при этом фильтрат перед ультрафильтрацией подвергают ионо-селективной сорбции, затем в него вводят ассоциирующие добавки, переводящие молекулярные и ионные формы оставшихся радионуклидов в коллоидные и агрегативные формы, при этом ультрафильтрацию осуществляют в принудительно-турбулентном режиме, а глубокое обессоливание диализата проводят в две стадии: на первой обратным осмосом с образованием потока промежуточного концентрата, который смешивают с рассолом, и дезактивированного раствора, а на второй стадии дезактивированный раствор подвергают электродеионированию.

Недостатками известного способа являются сложность технологического процесса переработки ЖРО, что ведет к значительному увеличению капитальных и эксплуатационных затрат.

Наиболее близким прототипом по технической сущности к заявляемому способу переработки жидких радиоактивных отходов является способ очистки низкоактивных жидких радиоактивных отходов от радионуклидов (патент RU 2172032, МПК G21F 9/04, опубликован 10.08.2001), включающий стадии предочистки исходного раствора от посторонних примесей и их отделение от образующегося фильтрата с последующей доочисткой фильтрата отделением исходного раствора от примесей путем его пропускания через мембранный фильтрующий аппарат с вращающимися дисками, снабженными с двух сторон полупроницаемыми мембранами, выполненными в виде двухслойной пластины, в которой нижний слой изготовлен из пористого металла, имеющего толщину металлического слоя не более 0,2 мм и размер пор не менее 1,5 мкм, а верхний слой изготовлен из пористой керамики, в качестве которой использованы оксиды, нитриды, карбиды бориды металлов из ряда Ti, Zr, Mg или их смеси, с размером пор в ней не более 0,5 мкм и толщиной керамического слоя не более 10 мкм.

Недостатками известного способа являются:

- высокая стоимость переработки из-за использования в процессе сложно изготавливаемой полупроницаемой мембраны, выполненной из пористого металла, сопряженного с пористой керамикой сложного состава с высокими требованиями по величине формируемых пор и толщины керамического слоя;

- высокие капитальные и эксплуатационных затраты на переработку ЖРО ввиду сложности изготовления мембран и значительной стоимости используемых расходных материалов;

- сложность использования мембранного фильтрующего аппарата с вращающимися дисками в виду возможного быстрого закупоривание пор фильтрующего элемента.

Задачей изобретения является разработка способа дезактивации радиоактивных отходов, позволяющего очистить жидкие радиоактивные растворы от радионуклидов для дальнейшего использования жидкой фазы и снижения объемов, кондиционированных РАО, отправляемых на хранение/захоронение.

Поставленная задача решается за счет того, что жидкие радиоактивные отходы также, как и в прототипе, подвергают предварительной очистке на фильтрах грубой и тонкой очистки с получением фильтрата и твердых примесей (шлама). После чего примеси (шламы) отправляются на кондиционирование - цементирование или полимеризацию, а фильтрат подается в накопительную емкость. При необходимости величину рН фильтрата доводят до значения ниже 6 за счет добавления в него кислоты (например, азотной или соляной). Из накопительной емкости жидкая фаза направляется в установку прямого осмоса. Процесс прямого осмоса проводят при начальном значении рН раствора ниже бис начальным солесодержанием не более 16 г/л, при проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,5 м³/м²⋅ч. Переработку одной порции фильтрата выполняют в течении не более 14 часов до момента достижения концентрации радионуклидов в пермеате менее 100 Бк/л. После чего «чистый» пермеат возвращают обратно в технологический процесс для дальнейшего использования, а концентрат направляют на кондиционирование.

Применение прямого осмоса для переработки радиоактивных отходов с указанными технологическими параметрами повышает эффективность очистки РАО по сравнению с прототипом, снижает образование вторичных радиоактивных отходов, упрощает внедрение процесса переработки ЖРО.

В предлагаемом способе возможно выполнение процесса прямого осмоса при переработке радиоактивных растворов с величиной рН не выше 4 и с начальным солесодержанием не более 8 г/л, при проницаемости мембраны в пределах от 0,3 до 0,6 м³/м²⋅ч. Это позволяет активировать процесс переработки ЖРО. Это позволяет снизить время переработки до 12 часов при достижении концентрации радионуклидов в пермеате менее 100 Бк/л и сокращении объемов ЖРО в 10 раз.

Преимуществами заявляемого способа дезактивации радиоактивных отходов являются:

- повышенная эксплуатационная и экономическая эффективность переработки за счет снижения образования объемов вторичных радиоактивных отходов;

- техническая и технологическая простата применения способа очистки ЖРО, обеспечиваемые применением стандартизованного оборудования;

- расширение рамок перерабатываемых радиоактивных растворов по их солесодержанию и величине рН.

Указанные преимущества обеспечиваются тем, что процесс переработки ЖРО выполняется:

- при оптимальных начальных показателях очищаемых радиоактивных растворов при величине рН не выше 6 и солесодержании не более 16 г/л, что позволяет менее чем за 14 часов получить пермеат с удельной активностью не более 100 Бк/л;

- оптимальные параметры процесса прямого осмоса при проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,5 м³/м²⋅ч позволяет значительно снизить объем вторичных РАО в 10 раз и материальных затрат на их окончательную локализацию.

Пример осуществления изобретения приведен ниже.

В качестве объекта переработки выполнялась очистка малосолевых ЖРО (солесодержание от 1,6 до 16 г/л) методом прямого осмоса. Начальная удельная активность ЖРО была на уровне ≈2000 Бк/л по 137Cs. Начальная величина рН ЖРО находилась в пределах от 6 до 8. Суммарный объем перерабатываемого радиоактивного раствора составлял 75 м³. Объем порций очищаемого ЖРО с различными показателями рН равнялся 25 м³.

Предварительно ЖРО подвергались очистке от примесей на дисковом фильтре с отделением шламов, которые направлялись на цементирование. Полученный фильтрат собирался в накопительной емкости. В объеме накопительной емкости значение рН направляемых на переработку радиоактивных растворов доводилось до требуемого технологического показателя. При этом на прямой осмос направляли низко солевые радиоактивные растворы с величиной рН:

- раствор ниже 6;

- ниже 4;

- с начальными показателями рН от 6-8 без подкисления.

После чего, растворы направлялись на установку обратного осмоса. Очистка трех различных по значению рН радиоактивных растворов выполняли при проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,6 м³/м²⋅ч до момента достижения величины удельной активности в пермеате не более 100 Бк/л. Время переработки различных типов ЖРО составляло от 12 до 20 часов. Результаты выполненной переработки ЖРО представлены в таблице.

Очищенный пермеат возвращается в технологический процесс переработки РАО. А радиоактивный концентрат подвергается кондиционированию (например, включение в цементную матрицу) с получением конечного продукта, отвечающим критериям приемлемости для последующего долговременного хранения/захоронения.

Изобретение относится к атомной энергетике и может быть использовано при переработке жидких радиоактивных отходов. Способ переработки жидких радиоактивных отходов включает предварительную очистку исходного радиоактивного раствора с получением фильтрата и выделением примесей. Последующую доочистку фильтрата проводят с применением мембранного аппарата. Для очистки радиоактивного фильтрата применяют технологию прямого осмоса, при этом на очистку направляют радиоактивные растворы с величиной рН не выше 6 и с начальным солесодержанием не более 16 г/л, при обеспечении проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,5 м3/м2*ч. Изобретение позволяет повысить эффективность очистки РАО. 1 з.п. ф-лы, 1 табл.

1. Способ переработки жидких радиоактивных отходов, включающий предварительную очистку исходного радиоактивного раствора с получением фильтрата и выделением примесей, с последующей доочисткой фильтрата с применением мембранного аппарата, отличающийся тем, что для очистки радиоактивного фильтрата применяют технологию прямого осмоса, при этом на очистку направляют радиоактивные растворы с величиной рН не выше 6 и с начальным солесодержанием не более 16 г/л, при обеспечении проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,5 м³/м²⋅ч.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что на очистку методом прямого осмоса направляют радиоактивные растворы с величиной рН не выше 4 и с начальным солесодержанием не более 8 г/л, при обеспечении проницаемости мембраны в пределах от 0,3 до 0,5 м³/м²⋅ч.