СРЕДСТВО ИЗОЛЯЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ ВЕЩЕСТВ Советский патент 1996 года по МПК G21F9/16 G21C9/16 

Изобретение относится к захоронению радиоактивных веществ и может применяться в ловушках расплава штатных средствах при действующих реакторах, а также в случаях засыпки аварийных (разрушенных) активных зон.

Цель изобретения снижение трудоемкости и стоимости работ.

Цель достигается применением в качестве средств изоляции радиоактивных веществ измельченных щелочных нефелиновых пород, содержащих апатит, лопарит либо эвдиалит, предварительно облученных гамма-излучением.

В качестве конкретных типов пород могут быть использованы апатито-нефелиновые руды Хибинского щелочного массива, лопаритовая руда (обогащенные лопаритом или лопаритом и апатитом уртиты, фойяиты, эгириновые луявриты и другие породы дифференцированного комплекса, например горизонтов III 10, 11, 14 или II 7), а также породы комплекса эвдиалитовых луявритов (например, эвдиалитовые луявриты меланократовые) Ловозерского щелочного массива.

Примерный состав апатито-нефелиновых руд: апатит 43,2% нефелин 37,9% эгирин 8,9% полевой шпат 2,8% остальное сфен, титаномагнетит и второстепенные минералы. Лопарит и апатит в дифференцированном комплексе Ловозерского массива представлены значимо. Нефелин содержится преимущественно в количестве 15-95% Полевые шпаты и эгирин составляют также значительную часть породы. В эвдиалитовых луявритах меланократовых нефелина 23-30% эвдиалита 11-25% более чем по 20% полевых шпатов и эгирина.

Таким образом, обобщенную модель указанных щелочных пород (руд) можно представить в следующем виде: нефелин + полевые шпаты + эгирин + апатит (или лопарит, или эвдиалит). Апатит, лопарит, эвдиалит в данном техническом решении выступают как разные представители одной качественной группы редкоземельных минералов.

Использование известных щелочных пород, обогащенных редкоземельными минералами и облученных гамма-излучением, впервые в качестве средства изоляции радиоактивных веществ стало возможным благодаря установленному экспериментально комплексу свойств этих пород: эффективно поглощать тепловые нейтроны, эффективно фильтровать радиоактивные водные растворы своими мономинеральными компонентами, не испытавшими изменений естественно-природных структуры и состава, а также резко неоднородной (контрастной) радиационной стойкости мономинеральных компонентов, в результате чего по меньшей мере структура породы (а значит, и ее фильтрационная способность) изменяется.

Содержание редких земель: 0,2-0,3% (луявриты) и 1,0-1,5% (эвдиалиты). Основные поглотители тепловых нейтронов (самарий и гадолиний) в эвдиалите из пород имеют максимальную удельную концентрацию. Эвдиалит не хуже по содержанию самария и гадолиния лопарита. Для пород, содержащих лопарит, как и апатит, эффективное поглощение тепловых нейтронов установлено экспериментально в результате массовых полевых работ нейтронными методами каротажа скважин, в том числе и с источником нейтронов калифорний-252, который имеет спектр нейтронов, аналогичный спектру деления урана-235. Так, при содержании лопарита в породах 1% и выше не фиксируется, экранируется породой, например, эффект радиационного захвата тепловых нейтронов титаном. В апатито-нефелиновых породах, а тем более в рудах не фиксируется эффект активации алюминия тепловыми нейтронами.

Перечисленные типы пород являются материалами, эффективно поглощающими тепловые нейтроны.

В эвдиалите содержится: двуокиси кремния до 50% двуокиси циркония до 14% Экспериментально установлено, что опасность аварийного расплава, связанная со скоростью проплавления им локализующей среды, существенно зависит от того, растворяется ли двуокись урана в двуокиси кремния или нет. Если растворение происходит, скорость фронта плавления изолирующего барьера заметно снижается, а тепловая обстановка стабилизируется. При этом содержание в расплаве порядка 10% окисла циркония сильно интенсифицирует процесс растворения. Таким образом, эвдиалит является одновременно "поставщиком" двуокиси кремния (совместно с другими породообразующими минералами) и катализатором растворения для резкого снижения подвижности аварийного расплава в случае изоляции расплава.

В лопарите содержится 39-40% двуокиси титана. Титан один из важнейших элементов пород Ловозерского массива и Хибинского (содержится в эгирине, сфене, титаномагнетите и других минералах). Титановые минералы заложены в основу перспективной технологии захоронения радиоактивных отходов "синрок". Следовательно, предлагаемые породы могут быть эффективны и по этой причине.

Кроме того, экспериментально обнаружено свойство порошкообразных эвдиалита и апатита эффективно фильтровать радиоактивные водные растворы (см. таблицу).

В таблице приведены результаты сравнительных экспериментов по миграции радионуклидов с водой в вермикулитах классический сорбент (вермикулит I крупностью 5-2 мм, вермикулит II крупностью 2-0,5 мм, вермикулит III штатный вспеченный вермикулит по ГОСТ 12865-67, все концентраты комбината "Ковдорслюда", Мурманская обл.) и в концентратах эвдиалитовом и апатитовом.

Материалы испытывались в цилиндрических колонках длиной 1 м и диаметром 50 мм. Время испытаний 10 сут. Расход водного раствора изотопов на одно испытание 3 л при равномерной подаче во время испытания. Концентрация каждого из радиоизотопов 10^-2 К/л. Распределение изотопов по колонке после испытаний определяли авторадиографией и радиометрией "узким окном".

С учетом установленного свойства эвдиалита и апатита эффективно сорбировать радионуклиды эвдиалитовые и апатитовые породы могут применяться комплексно.

Кроме того, экспериментально исследована радиационная стойкость мономинеральных компонентов, слагающих предлагаемые породы.

Минералы облучали в установке "Исследователь-1" гамма-излучением источника кобальт-60. Объем камеры 4,4 л. Мощность экспозиционной дозы в камере 1,3·10⁶ Р/ч.

После облучения дозами 100-1000 МР по пробам, облученным и необлученным, выполнен сравнительный минералогический анализ в двух лабораториях независимо рассматриваемых компонентов пород.

Анализ показал, что в облученной нефелиновой массе изменился средний размер исходных зерен с 0,2-0,3 мм до 0,1 мм, исходные зерна стали более хрупкими. Важным обстоятельством явилась цементация измененных отдельных зерен в агрегаты с цеолитовой структурой. Отмеченные структурные изменения нефелиновой массы и известные факты о свойствах получаемых из нефелина продуктов позволяют считать облученный нефелин эффективным средством сорбции радионуклидов дополнительно к сорбирующим в породах, например, апатиту и эвдиалиту.

Важно, что остальные породообразующие минералы (апатит, эвдиалит, полевые шпаты, эгирин) при облучении указанными дозами практически не получили фиксируемых минералогическим анализом изменений.

Таким образом, для указанных типов пород раздельно оценены основные породообразующие минералы по факторам, представляющим интерес для средства изоляции радиоактивных веществ. Отдельные положительные свойства пород проявляются совместно, усиливают общий эффект, а также создают новый. Так, сочетание в одной породе минералов, контрастных по отношению к гамма-излучению, позволяет создать сотовую-мозаичную структуру в сложном и исходно монолитном (непроницаемом, например, для воды) материале. Аналогия создание посредством бомбардировки тяжелыми ионами из пленок мембран с каналами для селективного разделения веществ (жидких и газообразных). Зерна преобразованного нефелина в оставшейся практически неизменной остальной породной матрице представляют собой дополнительно вкрапленные микрофильтры. "Работая", например, в изолирующем барьере и набирая при этом дозу от первичной в 100 МР до 1000 МР, нефелин будет улучшать свои сорбционные свойства, находясь в составе породы (фильтра сорбента другого уровня). При этом порода, измельченная, например, до крупности 5 мм, дополнительно сорбирует за счет измельченного состояния, сорбционных свойств других минералов (в том числе апатит, эвдиалит), а также поглощает тепловые нейтроны, т.е. делает общую систему (например, породная засыпка с аварийным топливным расплавом, с захороненными ТВС) подкритичной, имея в виду как внутренние источники нейтронов (топливо), так и возможные внешние.

Технико-экономическая эффективность заявляемого решения обусловлена следующим. В одном материале (породе, т.е. вне связи с затратами на переработку сырья) сосредоточены совместно поглотители нейтронов, силикатная матрица для приема топлива, как правило, катализатор растворения топлива в силикатах. Кроме того, измельченная (например, до крупности 5 мм) порода эффективно сорбирует дренирующие с водой радионуклиды (например, на более поздних стадиях выщелачивания радионуклидов из локализованных топливных масс).

Следовательно, трудоемкость и стоимость работ по изоляции радиоактивных веществ снижаются. Изоляции с применением указанных пород подлежат аварийный топливный расплав, штатно захораниваемые твердые радиоактивные отходы, в том числе крупные блоки оборудования при снятии ядерных энергетических установок с эксплуатации.

Характерной чертой заявляемого средства является простота и комплексность.

Изобретение относится к захоронению радиоактивных веществ и может применяться в ловушках расплава, а также в случае засыпки разрушенных активных зон и в штатных хранилищах РО. Цель изобретения - снижение трудоемкости и стоимости работ. Для этого в качестве средства изоляции радиоактивных веществ применяют эвдиалитовые луявриты меланократовые или апатито-нефелиновые или лопаритовые руды, относящиеся к группе щелочных нефелитовых пород, обогащенных редкоземельными минералами. Породы предварительно облучают гамма-излучением. 1 табл.

Применение в качестве средства изоляции радиоактивных веществ измельченных щелочных нефелиновых пород, обогащенных радкоземельными минералами и облученных гамма-излучением.