Способ определения содержанияТяжЕлыХ элЕМЕНТОВ Советский патент 1981 года по МПК G01N23/221 

(54) СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ ТЯЖЕЛЫХ ЭЛЕМЕНТОВ

1

Изобретение относится к технике физического эксперимента и к технике анализа на абсолютное содержание тяжелых элементов и может быть ис пользовано в экспериментах по поиску сверхтяжелых элементов (СТЭ) в природе, а также во всех случаях, когда требуется определение предельно малого содержания тяжелых элементов в исследуемых объектах (при производстве сверхчистых материалов, при определении чистоты окружающей среды, при анализе почв, биологических объектов и т.д.).

Известен способ обнаружения спонтанно-делящихся ядер по нейтронам деления, заключающийся в том, что образец помещают в детектор нейтроно и по скорости счета и числу нейтронов на акт деления определяют содержание тяжелых элементов в образце. Метод обладает высокой относительной чувствительностью - 10-15 г/г.

Его недостаткамиявляются невысокая абсолютная чувствительность 10°атомов, большая длительность измерения (до года) неприменимость или очень низкая чувствительность по отнсяпению к долгоживущим или стабильным тяжелым элементам.

Известен также рентгенофлюоресцентный анализ, заключающийся в том, что под воздействием внешнего источника в образце возбуждается характеристическое рентгеновское излучение, по скорости счета и энергии которого определяется атомный номер и количественное содержание элемента в образце.

o

Недостатками метода являются низ кая относительная и абсолютная чувствительность для тяжелых элементов, зависимость чувствительности от композиции образцов, необходимость

5 достаточно сложной обработки измеряемых спектров.

Наиболее близким к предлагаемому является способ анализа на содержание тяжелых элементов и поиска СТЭ

0 на основе индуцирования деления атомных ядер нейтронами и измерения кинетической энергии обоих осколков деления. При использовании тепловых нейтронов способ имеет высокую абсо5лютную и относительную чувствительность атомов и / соответственно.

К недостаткам известного способа следует отнести возможность анализа

0 для очень ограниченного числа нуклидов; невысокую точность определения Z делящегося элемента (3-5 единиц), Использование быстрых нейтронов ( 10 МэВ) устраняет первый недостаток, но приводит к потере чувствителности на 3-4 порядка из-за уменьшени сечения взаимодействия и снижения интенсивности доступных- пучков нейтронов. Спорным является применение .этого способа для поисков СТЭ, так как неизвестна пороговая энергия нейтронов, необходимая для индуцированного деления этих ядер.

Цель изобретения - повышение чувсвительности и селективности анализа.

Цель достигается благодаря тому, что образец облучают тяжелыми заряженными частицами. Меняя значение энергии бомбардирующих частиц, измеряют порог реакции деления и ассиметрию масс осколков, и по значению порога реакции деления, асимметрии масс осколков и по их суммарной кинетической энергии определяют порядковый номер анализируемых элементов и их количественное содержание, причем перед облучением производят термохимическое разделение элементов образца.

Использование п чков заряженных частиц позволяет существенно расширить число элементов доступных два анализа. Если при использовании нейтронов анализ возможен только для ядер тяжелее урана, то при использовакии о/ -частиц становится возможным анализ уже для всех элементов Pt. Измерение массовой асимметрии позволяет быстро определить значение z анализируемого образца с точностью 3-5 единиц, а измерение порога деления позволяет повысить точность определения z до единицы. Дополнительное повышение чувствительности и селективности определения тяжелых элементов и расширение класса исследуемых образцов достигается введением термохимического разделения образцов на фракции различных элементов. Известно, что тяжелые элементы от платины до астата обладают повышенной летучестью либо в элементарном состоянии (Нд, Tl.Pb

8i , Ро, At), либо в состоянии ОКИС

.ления (Pt, Ra) . Практически для ... -любого образца при нагревании до в восстановительной или окислительной среде может быть проведено полное выделение указанных элементов в виде возгоняющихся фракций которые могут быть сконцентрированы на поверхности коллектора, температура которого ниже температуры обраца. Варьированием температуры образца и коллектора удается получить фракции отдельных элементов.

Сверхтяжелые элементы с порядковыми нся/герами 110-117, являющиеся химическими аналогами ряда элементо

от платины до астата, должны также обладать высокой летучестью в элементарном состоянии или в состоянии окисления и должны концентрироваться со своими легкими гомологами.

Полученные фракции могут быть легко перенесены на подложки из графита или никеля высокой частоты. Изготовление таких подложек толщиной 30-50 мкг/см не представляет трудности. Полученные мишени помещаются в пучок бомбардирующих частиц с регулируемой энергией для определения порога деления, асимметрии масс оскоков и измерения их кинетической энергии .

Регистрацию осколков деления предла ается проводить ионизационными камерами с компенсацией. Это позволяет снизить влияние фона рассеянных и индуцированных излучений и тем самым повысить чувствительность способа в несколько десятков раз.

Нижний предел измеримого содержания тяжелых элементов, достижимый пр применении данного способа зависит от веса исходных образцов, от интенсивности пучка бомбардирующих частиц и времени облучения, от поперечного сечения, реакции деления и эффективности регистрации осколков.

Термохимической переработке легко могут быть подвергнуты образцы весом в 1 кг. Допустим, что число атомов СТЭ в образце такого веса равно N. Площадь сечения пучка бомбардирующих частиц обычно составляет 0,2 см поэтому при нанесении N атомов на такую площадь получаем N/0, атомов на 1 см. Примем интенсивность пучка 5-10- с и возьмем время облучения равное 30 ч - . Поперечное сечение деления атомных ядер СТЭ при энергии выше порога равно 210 см. Эффективность регистрации осколков деления в совпадении составляет 10%.

Число зарегистрированных совпа- дений осколков деления n 5N-2-10 .5-. 0,1 5N-10-. Для получения надежного вывода о наблюдении СТЭ достаточно зарегистрировать около 10 совпадений осколков деления с судмарной кинетической энергией свыше 200 МэВ. Отсюда следует, что чувствительность поиска позволяет обнару-жи-гь 2.-10 атомов.. Для образца весом в :г это соответствует концентрации . Предел абсолютного кол :чег;5;аа атомов, доступных определению, гревосходит в 1000 раз пределы, достих;:- г ые любым другим способом.

Оценим чувствительность определения содержания ряда тяжелых элементов от платины до висмута. Все параметры, входившие в приведенный расчет остаются без изменений за исключением поперечного сечения реакции деления, которое составляет 2-, Тогда

число зарегистрированных совпадений осколков деления во время 30 ч экспозиции составит 2-10 5 - .,1 5 Отсюда следует данным способом можно обнаружить 2:10 атомов, что соответствует при весе образца в 1 кг концентрации 10-jr /r. Этот предел в 10 - Ю раз ниже, чем в случае применения любых других способов определения указан ных элементов.

В принципе, для индуцирования вынужденного деления ядер можно применять пучки тяжелых ионов (, , О и т.д.). в этом случае поперечное сечение деления атомных ядер ряда элементов от платины до висмута составляет Ю 10 см , поэтому чувствительность увеличится в 1001000 раз.

Предлагаемый способ определения тяжелых элементов апробирован на образцах метеорита Алленде. Этот метеорит относится к классу углистых хондритов.

Для определения тяжелых элементов а также для поиска СТЭ взяли образец метеорита Алленде весом в 1 кг, который измельчили до размеров зерен порядка 10-20 мкм и подвергли термохимическому разделению. С этой целью измельченный образец нагревали после довательно в атмосфере водорода и кислорода при различной температуре. Условия нагрева (температура образца и температура коллектора указаны а Эффективность химического выделения

Формула изобретения

в таблице). Некоторые из полученных фракций были облучены пучком оС-частиц с энергией 36 МэВ, которая превышает порог деления ядер СТЭ и других тяжелых элементов. Интегральные потоки об-частиц указаны в таблице. В процессе этих облучений .были зарегистрированы совпадения осколков деления, симметричных по массе, с суммарной кинетической энергией 140 МэВ. Эти события деления иденти0фицированы как индуцированное деление ядер элементов, представленных в таблице. Числа п этих событий приведены там же. С помощью этих чисел мохшо рассчитать число N атомов

5 данного-элемента в мишени по формуле М 5п/(у1, где S - площадь поперечного сечения пучка (0,4 см); - поперечное сечение реакции деления данного элемента в при энергии

0 частиц, равной 36 МэВ; t- эффективность регистрации совпадейий осколков деления, равная 0,05. Полученные числа N приведены в таблице.

В описанным опытах совпадения осколков деления с суммарной кинети- ческой энергией более 200 МэВ не наблюдались ни для одной из фракций, облучающихся в пучке cl.- частиц. В таблице представлены пределы содержания атомов СТЭ в этих фрарция::, а также полученные на основании этих результатов пределы концентрации СТЭ, аналогичных по летучести ртути,талию и свинцу.

тем, что, с целыр повышения чувствительности анализа, образец облучают тяжелыми заряженными частицами, измеряют порог реакции деления и асимметрию масс осколков и по значению .порога реакции деления, асимметрии масс осколков и их суммарной кинетической энергии определяют порядковый номер анализируемых элепринималась равной 20%. ментов и их количественное содержаjj g 2. Способ по п.1, отличаю щ и и с я тем,что перед облучением 838537 производят термохимическое разделе- н.ие элементов образца.