СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ РАЗМЕРОВ ЧАСТИЦ Российский патент 1995 года по МПК G01N21/45 G01N15/02 

Изобретение относится к исследованию свойств материалов и сред, в частности определению размеров частиц в этих материалах и средах путем использования оптических средств, а именно когерентного лазерного излучения с помощью методов рассеяния когерентного света на частицах с его последующей интерференцией.

Способ определения размеров частиц относится к области рассеивающих сред.

Проблемы оптики расслаивающих сред можно разбить на две части: прямую и обратную задачи светорассеяния. Прямая состоит в том, что известны оптические свойства и геометрия среды, а также условия ее освещения, и требуется определить структуру светового поля в любой точке среды. Обратная задача состоит в том, что заданы условия освещения и распределения светового поля в среде, т. е. известными считаются характеристики светового пучка до и после рассеяния, и требуются определить физические свойства объема вещества, в котором происходило рассеяние. Наиболее важной характеристикой рассеивающей среды является дисперсный состав входящих в нее частиц. Дисперсный состав характеризуется функцией распределения частиц по размерам
f(r) (1) где N полное число частиц; dN число частиц, радиус которых лежит в интервале r r + dr.

Прямая задача теории рассеяния состоит в нахождении функции ϕ(x), связанной с f(r) соотношением
ϕ(x) F(x,r)f(r)dr (2) Функция F(x, r) определяется из теории рассеяния света на отдельной частице, например, описывает индикатрису рассеяния света монодисперсной системой частиц (т.е. совокупности частиц одинакового радиуса r). Индикатриса рассеяния представляет собой зависимость интенсивности рассеянного света I(θ) от угла рассеяния θ между направлением рассеяния и осью падающего пучка интенсивности Iо, ослабленный свет характеризуется величиной интенсивности I(O). В этом случае ϕ (x) индикатриса рассеяния, описывающая рассеяние полидисперсной системой частиц с функцией распределения f(r), где величина x пропорциональна углу θ.

Обратная задача теории рассеяния в этом случае состоит в нахождении неизвестной функции f(r) по экспериментально определенным функциям ϕ(x) и F(x, r).

Известны способы определения размеров частиц, заключающиеся в использовании закономерностей однократного рассеяния когерентного лазерного излучения, пропускаемого через исследуемую среду, содержащую сферические частицы с размерами большими длины волны света. Данные способы основаны на теории Ми. К ним, в частности, относится способ определения размеров частиц по ослаблению пучка света в результате рассеяния на полидисперсных сферических частицах, где интенсивность выходящего пучка I(O) описывается зависимостью (3).

I(O)/I_o= exp(-A) K(λ,r)C_Nf(r)r²dr (3) Здесь CN концентрация частиц; r радиус отдельной частицы; λ длина волны света; f(r) функция распределения частиц по размерам, коэффициент рассеянии K равен величине
K(λ, r) α^-2 I(θ)sinθdθ (4) где α 2πr / λ. После соответствующих вычислений отсюда получают среднестатическое значение радиуса частицы r если известна концентрация CN.

Наиболее близким по технической сущности к способу является способ определения размеров частиц, заключающийся в том, что когерентное лазерное излучение пропускают через исследуемую среду, содержащую частицы, размеры которых больше длины волны света, и регистрируют излучение, возникшее в результате рассеяния света на частицах под разными углами. В данном способе определение размеров частиц основано на уравнении зависимости интенсивности рассеянного света от угла рассеяния для монодисперсной системы в области малых углов θ:
I(θ) I_o r² (5) где Iо интенсивность света в отсутствие рассеяния, J₁ функция Бесселя первого порядка, и
α 2πr / λ (6) Если α ≥ 20, то r больше 2 мкм. Для полидисперсной системы
I(θ) f(r)r²J21

(αθ)dr (7) откуда рассчитывается функция распределения частиц по размерам с помощью выражения
f(r) F(αθ)Ψ(θ)dθ (8) где
F(αθ) αθj₁(αθ)N₁(αθ) Здесь N₁(αθ) функция Неймана первого порядка, ϕ(θ)
[I(θ)θ²] С нормировочная постоянная. Из функции распределения f(r) определяются среднестатистические параметры полидисперсных частиц.

Недостатками вышеописанных способов являются:
невозможность измерения размеров анизометрических частиц, а именно близких по форме к эллипсоиду и цилиндру, это обусловлено тем, что теория получена для сферических частиц, а индикатриса рассеяния света на хаотично расположенных эллипсоидах и цилиндрах совпадает с индикатрисой шаров того же объема;
невозможность измерения размеров частиц с большой концентрацией в объеме, когда расстояние между частицами сравнимо с их размерами и невелико по сравнению с длиной волны света; это обусловлено тем, что нарушается условие независимого однократного рассеяния света частицами дисперсной фазы;
невозможность измерения размеров частиц в образцах с большой оптической толщиной τ исследуемой дисперсной среды; это обусловлено тем, что нарушается условие однократного рассеяния света и возникает многократное рассеяние света, преобладающее при τ> 0,3, где θτ определяется по формуле I(O)/I_o exp(- τ);
необходимость предварительных знаний табулированных значений функций J₁(αθ) и N₁( αθ), что значительно усложняет способы расчета и не позволяет производить с помощью их экспресс-измерения; сложность аппаратуры, необходимой для реализации способов, так как требуется тщательный подбор апертуры при измерении регистратором ослабления света, поскольку для больших частиц рассеянный свет сильно сконцентрирован вблизи направления вперед, это же явление приводит к быстрому падению интенсивности в районе малых углов регистрации рассеянного излучения, что требует применения высокочувствительных регистраторов, с большим диапазоном измерения интенсивности, например, фотоэлектронных умножителей.

Задача устранения указанных недостатков решается разработкой способа определения размеров частиц, характеризующегося универсальностью, простотой и быстротой получения результатов, экономичностью (простотой аппаратурной реализации).

В способе определения размеров частиц когерентное лазерное излучение пропускают через исследуемую среду, содержащую частицы, размеры которых больше длины волны излучения, и регистрируют излучение, возникшее в результате рассеяния излучений на частицах под разными углами рассеяния, в плоскости регистрации излучения формируют спекл-картину, определяют усредненную интенсивность излучения I(θ) в спекл-картине, а средний статистический размер частиц D определяют по формуле
D (9) с помощью соотнесения линейного размера с определенным интервалом углом υ, где λ- длина волны когерентного излучения.

Положительным эффектом изобретения является:
обеспечение измерения размеров анизометрических частиц, а именно близких по форме к эллипсоиду и цилиндру, благодаря тому, что в спекл-картине рассеянного лазерного излучения разделены интервалы углов θ с преимущественным вкладом большого и малого размеров анизометрической частицы;
обеспечение измерения размеров частиц с большой концентрацией в объеме, когда расстояние между частицами сравнимо с их размерами и с величиной длины волны света, благодаря тому, что способ основан на многократном рассеянии света;
обеспечение измерения размеров частиц в образцах с большой оптической толщиной исследуемой дисперсной среды; это обусловлено тем, что способ основан на многократном рассеянии света;
возможность исследования разных по оптическим свойствам объектов, например, кварцевого песка в воздухе, кристаллов парафина в нефти, полимерных волокон и других объектов;
простота математических выражений, требующихся для расчета, что обеспечивает быстрое определение среднестатистических размеров частиц;
простота аппаратурной реализации, обусловленная тем, что используется регистратор с большим углом апертуры, поскольку не требуется принимать специальных мер для ликвидации регистрации вторичного рассеянного света; кроме того, не требуется регистратор высокой чувствительности и с широким диапазоном регистрируемой интенсивности.

На чертеже изображена схема реализующего данный способ устройства.

Способ определения размеров частиц осуществляется следующим образом.

Исследуемым объектом является дисперсная система (среда), где дисперсной фазой являются частицы сферические или анизометрические размером больше длины волны света, а именно 2 200 мкм. Частицы находятся в газе, жидкости или твердом теле. Когерентное лазерное излучение пропускают через исследуемую среду, содержащую частицы.

Толщина исследуемой дисперсной системы выбирается такой, чтобы оптическая толщина τ= ln[I_o/I(O)] находилась в интервале 0,3 < τ< 1 (I_o интенсивность падающего пучка света, I(O) интенсивность выходящего пучка света), и соответственно выполнялись условия рассеяния света на частицах под разными углами, в том числе и многократного.

Возникшее в результате рассеяния света и указанных выше условий излучение регистрируют в виде спекл-картины (в плоскости регистрации).

Регистрацию производят на расстоянии L от исследуемой системы в дальней зоне дифракции Фраунгофера, при этом точку регистрации смещают на величину <N>rho<N> от пересечения падающего луча с плоскостью регистрации, т.е. под разными углами θ и к направлению падающего луча когерентного лазерного излучения. Регистрируют усредненную величину интенсивности света I(θ) в спекл-картине, полученной в результате многократного рассеяния света на частицах системы. Усредненная интенсивность I(θ) представляет собой функцию угла θ. Искомые среднестатистические размеры частиц дисперсной системы определяют по формуле
D (10)
I ( θ) усредненная интенсивность рассеянного света в плоскости спекл-картины;
λ длина волны падающего когерентного лазерного излучения;
θ угол регистрации рассеянного излучения.

Указанная зависимость впервые определена авторами на основе следующих соображений.

В случае многократного рассеяния света на облаке случайных рассеивателей имеет место приближенное уравнение для интенсивности света, выходящего из облака рассеивателей под разными углами θ после прохождения трассы длиной Z:
I(Z, θ) I_oe ^-τ [ δ(θ) + ( α_pW_о τ / π)
exp(-α_psin² θ)] (11) которое справедливо при оптической длине τ< 1 и гауссовой форме фазовой функции рассеивателей. Первое слагаемое описывает ослабленное когерентное излучение в направлении распространения исходного излучения с помощью дельта функции Дирака δ(θ), второе слагаемое описывает диффузную составляющую рассеянного под углом θ излучения. В этом уравнении Wo альбедо отдельной частицы, а когда диаметр частицы D много больше длины волны света λ, то можно считать выполняющимся соотношение α_p 2,66 (D/λ)².

При освещении широкого объемного ансамбля случайных рассеивателей узким пучком диаметра d_o когерентного лазерного излучения, длина временной
когерентности которого значительно превышает характерные масштабы оптической неоднородности и длину трассы Z, происходит когерентное (амплитудное) сложение излучения по всей глубине ансамбля рассеивателей с очень большими случайными фазовыми сдвигами между приходящими в одну точку плоскости регистрации рассеянными вторичными волнами. В результате на большом расстоянии L от рассеивателей (L >> d_o) на экране наблюдается устойчивая интерференционная картина распределения интенсивности в виде хаотически расположенных пятнышек спеклов.

Известно, что структура спекл-картины становится анизотропной, если рассеивающие элементы являются анизотропными. Так, в случае упорядоченных элементов в рассеивателях с типичными размерами неоднородности a x b формируемая на экране спекл-картина занимает область приблизительно со следующими размерами
ρ_a= ρ_b=
Известно также, что сложение картин спеклов на базе амплитуд не изменяет гауссов характер статистики интегральной картины спеклов. Поэтому предполагаем, что анизометрические частицы с двумя характерными размерами a и b (a < b) при их хаотическом пространственном и ориентационном расположении в плотном облаке рассеивателей вызывают пространственное разделение двух зон в спекл-картине, внутренней с радиусом приблизительно ρ_b= , внутри которой при ρ < ρ_b имеет место влияние сразу двух размеров a и b, и внешней, где ρ_b< ρ < ρ_a= , в пределах которой преимущественно сказывается влияние размера a.

Многократное рассеяние света обеспечивается достаточно большой концентрацией частиц CN, небольшими расстояниями между ними (l ≈ r) и сводится к условию 0,3 < τ< 1. Таким образом, экспериментальные условия соответствуют ослаблению интенсивности I(O) I_o примерно в e^e раз (e^-e= 2,71828.).

Многократное рассеяние когерентного лазерного излучения при описанных выше условиях приводит к спекл-картине, которая описывается уравнением (П) и внутри которой имеется разграничение зон, соответствующее двум характерным размерам a и b. Поэтому представляется возможность использовать выражение (П) для вывода формулы, позволяющей рассчитать среднестатистические размеры анизометрических рассеивающих частиц, разделяя интервалы углов θ с преимущественным вкладом большого и малого размеров b и a.

Логарифмируя уравнение (П), получим для слагаемого, описывающего диффузное рассеяние, следующее выражение
lnI(Z, θ) lnI_o τ + ln(α_pW_oτ / π) α_p sin² θ.

Дифференцирование этого выражения по sin²θ приводит к выражению
D (12) пригодному для расчета размера монодисперсных рассеивающих частиц в случае многократного рассеяния.

Для малых углов τ величина sin²θ ≈ tg²θ ρ²/L², где ρ величина смещения регистрирующего устройства от оси падающего пучка в плоскости спекл-картины. Тогда
lni(z, ρ) A (α_p / L²)ρ², (13) где A ln I_o τ + ln (α_pW_oτ / π) Поскольку A не зависит от ρ, то легко получить выражение
(14)
Для анизометрических частиц с размерами a и b уравнение (14) показывает два значения α_a и α_b (соответственно D равное a или b) отдельно для интервала ρ_b < ρ< ρ_a и ρ< ρ_b, где ρ_a и ρ_b характерные радиусы в спекл-картине.

В случае полидисперсных частиц уравнение (14) описывает среднестатистический размер частиц D в интервале значений ρ, где
const
Способ опробован на кристаллах парафина в нефти, на частицах кристаллов кварцев в порошке, на нитях и штапельках полимерных волокон.

П р и м е р 1. Для кристаллов парафина в нефти получены среднестатистические размеры a 2,5 мкм и b 3,5 мкм, а внешний вид объекта показан на микрофотографии (фиг. 3).

П р и м е р 2. Для полимерных волокон в пучке получены следующие среднестатистические размеры: a 2 мкм, b 6 мкм и c 20 мкм. Размер C соответствует средней толщине волокна, b средней толщине отщепляющегося от основного волокна длинного отростка, a средней толщине коротких боковых отростков, обеспечивающих зазуберенность волокон и их взаимную сцепляемость в нитях.

П р и м е р 3. Для кристаллов кварца в порошке получены следующие среднестатистические размеры: a 2 мкм, b 3 мкм, c 6,5 мкм и d 16 мкм.

Способ может быть реализован, например, с помощью устройства.

Устройство содержит гелий-неоновый лазер 1, рабочий объем 2 с дисперсной системой, имеющей оптическую толщину τ, при этом 0,3 < τ < 1, плоскость 3 спекл-картины, подвижное регистрирующее устройство 4 с апертурой, позволяющей получать усредненное значение интенсивности I в плоскости спекл-картины.

На чертеже отмечена точка А регистрации рассеянного излучения; L расстояние от дисперсной системы 2 до плоскости регистрации 3; ρ величина смещения точки регистрации от точки пересечения падающего луча с плоскостью регистрации; θ угол регистрации рассеянного излучения; при малых углах θ можно считать справедливыми соотношения ρ L tgθ ≈ L sinθ ≈ Lθ.

П р и м е р 4. Конкретное устройство было опробовано на физическом факультете МГУ им. М.В. Ломоносова и содержит, в частности:
лазерный источник, обеспечивающий достаточный уровень мощности и временной когерентности излучения (гелий-неоновый лазер ЛГН-215),
систему экранов для подавления паразитных спекл-полей, которые могут возникать на элементах оптических деталей (зеркалах, призмах и т.д.);
подвижной регистратор (фотодиод ФД-24К) с диаметром круглой диафрагмы 10 мм;
измерительный прибор, позволяющий преобразовывать усредненную интенсивность I и угол рассеяния θ (или смещения ρ) в электрические сигналы для последующей обработки и определения среднестатистических размеров частиц D по формуле (12). Таким образом, способ определения размеров частиц отличается от известных тем, что позволяет определять среднестатистические размеры частиц в дисперсных системах с большой объемной концентрацией частиц и малыми расстояниями между ними.

Это обстоятельство особенно важно в следующих случаях: Дисперсная система не допускает разбавления, например, кристалла парафина в высокопарафинистой нефти.

Оптическая толщина τ дисперсной системы не может быть существенно уменьшена (до τ < 0,1) без нарушения исходной структуры, например, факел распыла дизельного топлива.

Дисперсная система имеет большую долю частиц, контактирующих друг с другом и трудно разделяемых, например, твердые дисперсии графита в масле.

Кроме того, способ прост в использовании, отличается быстротой и удобством измерений, а также простотой аппаратурной реализации.

Использование: изобретение относится к исследованию свойств методом рассеяния когерентного света на частицах с его последующей интерференцией. Сущность заключается в том, что когерентное лазерное излучение пропускают через исследуемую среду, содержащую частицы, и регистрируют излучение, возникшее в результате рассеяния света на частицах под разными углами, в плоскости регистрации излучения формируют спекл-картину, определяют усредненную интенсивность излучения I I(θ) в спекл-картине под разными углами к направлению падающего луча, а средний статистический размер частиц определяют по формуле, приведенной в тексте описания. 1 ил.

СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ РАЗМЕРОВ ЧАСТИЦ, заключающийся в том, что когерентное лазерное излучение пропускают через исследуемую среду, содержащую частицы, размеры которых больше длины волны излучения, и регистрируют излучение, возникшее в результате рассеяния на частицах под разными углами, отличающийся тем, что в плоскости регистрации излучения формируют спекл-картину, определяют усредненную интенсивность излучения в спекл-картине под разными углами к направлению падающего излучения, а средний статистический размер D частиц определяют по формуле

где λ длина волны падающего излучения, мкм;
q величина угла регистрации рассеянного излучения, рад;
I(θ) усредненная интенсивность рассеянного излучения в спекл-картине, усл.ед.