СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ ЦЕЗИЯ-137 ИЗ МОЧИ В УСЛОВИЯХ МОНИТОРИНГА Российский патент 1996 года по МПК G01N33/48 

Изобретение относится к косвенной дозиметрии, преимущественно к контролю за содержанием радионуклидов в организме человека по анализу мочи.

Контроль за содержанием радионуклидов в организме человека является важным звеном в обеспечении радиационной безопасности. Радионуклид цезий-137 является одним из наиболее значимых в радиационно-гигиеническом отношении. Причиной этого являются высокий выход цезия-137 при реакции ядерного деления и способность достаточно быстрой миграции по биологической цепи до организма человека. Глобальные выпадения от проведенных испытаний ядерного оружия обусловили повсеместное присутствие цезия-137 в окружающей среде, включая пищевые продукты, и в организме человека. Выявлены северная цепочка (лишайник-олень-человек) повышенного поступления цезия-137 в организм человека и районы повышенного поступления цезия-137 в молоко и мясопродуктивных животных. Социальный и научный интерес представляет также исследование содержания цезия-137 в организме человека и у жителей районов, прилегающих к испытательным ядерным полигонам. Таким образом, кроме контроля за содержанием цезия-137 в организме человека у профессионалов существует потребность такого контроля и в достаточно широкой коммунальной сфере, существенно превосходящей профессиональную сферу по численности контингента. В профессиональной сфере контроль за содержанием цезия-137 в организме человека предпочтительно может быть обеспечен на основе прямых измерений гамма-излучения от тела человека. Счетчики излучения человека имеют высокую стоимость, сложные устройства и могут успешно эксплуатироваться только высококвалифицированным персоналом. По этим причинам они мало пригодны для проведения массового контроля за содержанием цезия-137 в организме человека в коммунальной сфере. На основании вышесказанного для коммунальной сферы более предпочтительным способом контроля является анализ мочи. Этот способ не требует применения сложной дорогостоящей аппаратуры и позволяет обеспечить более высокую чувствительность измерений.

Известные способы извлечения цезия-137 из биологических проб включают выполнение минерализации, обеспечивающей разрушение органических веществ пробы. Минерализацию проводят путем сухого озоления или мокрого сжигания. В обоих случаях требуются большие затраты труда и времени. А в случае мокрого сжигания необходимо использование агрессивных реактивов: концентрированных соляной и азотной кислот, а также перекиси водорода. Использование таких реактивов требует особых мер предосторожности, применение системы вытяжной вентиляции, а также может обусловить загрязнение окружающей среды, особенно при проведении большого числа анализов. Для повышения чувствительности анализа требуется увеличивать объем пробы. При этом пропорционально объему пробы возрастает масштаб указанных выше недостатков. В результате возникает косвенное ограничение чувствительности указанных способов.

Известен способ извлечения цезия-137 на ионообменную смолу АВ-17, однако такое извлечение эффективно из солянокислых и азотнокислых растворов с определенной кислотностью. Кроме того, смола требует длительной предварительной химической обработки с использованием серии реактивов. Последующий смыв цезия-137 со смолы не предусматривается, но потребность в этом существует, например для последующего концентрирования с целью повышения чувствительности.

Существующий способ извлечения цезия-137 на ферроцин малопригоден для проведения массовых анализов из-за высокой стоимости ферроцина.

Прототипом изобретения является способ извлечения цезия-137 из пищевых продуктов, основанный на применении алюмосиликагеля марок ШСМ или КСМ ГОСТ 3956-54. Недостатком этого способа является использование узкой фракции с размером частиц алюмосиликагеля в диапазоне от 0,5 до 1 мм. Это приводит к увеличению трудозатрат, к ухудшению условий труда и снижению полноты использования алюмосиликагеля. Выпускаемый промышленностью алюмосиликагель марок ШСМ и КСМ имеет зернение больших размеров, чем диапазон 0,5-1 мм. В связи с этим требуется дополнительное измельчение. Для выполнения этой операции необходимо специальное оборудование, а также значительные трудозатраты. Из-за интенсивного пыления при измельчении алюмосиликагеля операция должна выполняться только в вытяжном шкафу. При измельчении неизбежно возникает значительная масса мелкой (пылевой) фракции, которая не может быть использована в анализе и попадает в отходы. Вся фракция алюмосиликагеля с растворами более 1 мм не может непосредственно использоваться для анализа.

Изобретение предназначено для упрощения процедуры извлечения цезия-137 из мочи на алюмосиликагель, а именно во время контакта алюмосиликагеля с пробой мочи используют алюмосиликагель с зернением от 0,5 до 4-5 мм в количестве 50-60 г на 1 л мочи, а встряхивание проводят в течение 50-60 мин, что не обеспечивается ни прототипом, ни аналогами.

Использование силикагеля с широким диапазоном зернения упрощает подготовку силикагеля к анализу. Требуется только отсеять пыль.

Процедура встряхивания пробы с алюмосиликагелем является наиболее простой среди всех известных процедур обеспечения контакта жидкой пробы через стеклянную колонку, загруженную сорбентом, помимо наличия самой колонки, необходимо соблюдать правила загрузки колонки сорбентом, устанавливать и контролировать заданную скорость пропускания пробы через колонку. В случае необходимости встряхивание можно выполнить вручную без использования аппарата для встряхивания.

Масса силикагеля в диапазоне от 50 до 60 г на 1 л мочи является оптимальной, так как снижение массы менее 50 г приводит к снижению степени извлечения цезия-137 из мочи, а увеличение свыше 60 г не повышает степени извлечения, но увеличивает расход силикагеля и затрудняет последующую работу с ним. При встряхивании пробы с силикагелем в течение менее 30 мин существенно снижается и становится неустойчивой степень извлечения цезия-137. После 30 мин встряхивания степень извлечения цезия-137 достигает 70 ±5% а часовой контакт силикагеля с пробой показывает извлечение 75 ±5% Увеличение длительности встряхивания более 60 мин нецелесообразно, так как дает лишь небольшое дополнительное извлечение цезия-137 и увеличивает длительность анализа.

Заявляемый способ извлечения цезия-137 из мочи характеризуется следующими существенными признаками:
внесение в пробу алюмосиликагеля марки ШСМ или КСМ ГОСТ 3956-54;
осуществление контакта пробы с алюмосиликагелем;
отделение алюмосиликагеля от пробы;
смыв цезия-137 с алюмосиликагеля однонормальным раствором соляной кислоты;
использование алюмосиликагеля с зернением 0,5-4-5 мм;
использование 50-60 г алюмосиликагеля на 1 л мочи;
встряхивание пробы с алюмосиликагелем;
длительность встряхивания пробы с алюмосиликагелем 50-60 мин.

П р и м е р. Обоснование параметров способа выполнено на пробах мочи, загрязненной цезием-137 естественным путем. Экспериментальные исследования были проведены на силикагеле марки ШСМ, производимым Воскресенским химкомбинатом Московской области. При этом использованы все фракции сорбента за исключением пылевой, которую перед началом работы отсеивали через мелкое сито. Никакой специальной обработке силикагель не подвергали.

Извлечение цезия-137 из мочи осуществляли путем встряхивания в колбе пробы мочи с силикагелем на аппарате АВУ-6с или вручную. Для определения содержания цезия-137 в пробах были использованы радиохимический и гамма-спектрометрический методы анализа.

Для изучения влияния длительности контакта пробы мочи с силикагелем на степень извлечения цезия-137 были выполнены эксперименты при соотношении массы сорбента и объема пробы 1:10. Пробу мочи объемом 1,3 л встряхивали на аппарате с 130 г силикагеля в течение определенного времени и затем отделяли силикагель от пробы путем отбрасывания на марлю. Активность цезия-137, извлеченного на силикагель, определяли путем гамма-спектрометрии на спектрометре. Затем высыпали силикагель снова в ту же пробу мочи и продолжали встряхивать. Содержание цезия-137 в исходных пробах почи (контроль) и в растворах с цезием-137, полученных в результате десорбции радионуклида с силикагеля после 24-часового контакта, было определено методом радиохимического анализа. Результаты представлены в табл. 1.

Как видно из табл. 1, процесс извлечения цезия-137 силикагелем из мочи наиболее интенсивно происходит в первый час контакта. Увеличение времени контакта дает небольшое дополнительное извлечение радионуклида, несущественное для практики. Таким образом, оптимальным является контакт силикагеля с мочой в течение 50-60 мин, при этом степень извлечения цезия-137 на силикагель составляет (75 ±5)%
Следующей задачей исследования являлось экспериментальное обоснование оптимального соотношения массы силикагеля и объема пробы, обеспечивающего максимальное извлечение цезия-137 на силикагель. В экспериментах время контакта пробы мочи с силикагелем всегда составляло 1 ч. Определение содержания цезия-137 в пробе мочи и на силикагеле после контакта осуществляли методом радиохимического анализа. При этом предварительно цезий-137 смывали с силикагеля однонормальным раствором соляной кислоты. Результаты представлены в табл. 2.

Как видно из табл. 2, при соотношении масс силикагеля и пробы от 1:80 до 1: 40, т. е. от 12,5 до 25 г силикагеля на 1 л мочи, достигается степень извлечения цезия-137 на силикагель 50-60% При увеличении соотношения масс силикагеля и пробы до 1: 20 происходит существенное возрастание степени извлечения цезия-137 на силикагель (до 75%). Последующее значительное увеличение соотношения масс силикагеля и пробы до 1:10 не приводит к увеличению степени извлечения цезия-137 по сравнению со степенью извлечения при соотношении масс 1:20. На этом основании в качестве оптимального соотношения масс силикагеля и пробы выбрано соотношение, близкое к 1:20, или 50-60 г силикагеля на 1 л мочи. Масса силикагеля на 1 л меньше 50 г приводит к снижению степени извлечения, а масса силикагеля на 1 л мочи больше 60 г не меняет степени извлечения, но увеличивает расход силикагеля.

Положительный экономический эффект от использования способа определяется снижением трудозатрат на проведение каждого анализа за счет исключения операций дробления силикагеля и выделения узкой фракции силикагеля. Экономия трудозатрат при этом составляет 30-40% С другой стороны достигается более полное использование силикагеля. Имеется еще преимущество в возможности повышения чувствительности анализа за счет увеличения объема анализируемой мочи путем объединения смывов цезия-137 с ряда последовательных проб.

Кроме того, в случае отсутствия в районных лабораториях необходимых реактивов и оборудования, а в некоторых случаях и квалифицированных специалистов, которые способны определять активность цезия-137 радиохимическим или гамма-спектрометрическим методом, достаточно на местах отбора мочи осуществлять процесс сорбции цезия-137 на силикагель путем встряхивания, а далее переслать силикагель в центральную лабораторию к месту его измерения. Потребность в пересылке из одной лаборатории в другую возникает также при сверке результатов измерений, для методического контроля и т.п.

Использование: косвенная дозиметрия, преимущественно к контролю за содержанием радионуклидов в организме человека по анализу мочи, для извлечения цезия -137 из мочи. Сущность изобретения: вносят в пробу мочи алюмосиликагель марки КСМ или ШСМ ГОСТ 3956-54, осуществляют контакт пробы с алюмосиликагелем, отделяют алюмосиликагель от мочи и смывают цезий -137 с алюмосиликагеля однонормальным раствором соляной кислоты. С целью упрощения процедуры используют алюмосиликагель с зернением 4-5 мм в количестве 50-60 г на 1 л мочи и встряхивают пробу с алюмосиликагелем в течение 50-60 мин. Преимущество от использования предлагаемого способа определяется снижением трудозатрат на проведение каждого анализа за счет исключения операций дробления силикагеля и выделения узкой фракции силикагеля, экономия трудозатрат при этом составляет 30-40%. С другой стороны, достигается более полное использование силикагеля. Кроме того, повышается чувствительность анализа за счет увеличения объема анализируемой мочи путем объединения смывов цезия -137 с ряда последовательных проб. 2 табл.

СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ ЦЕЗИЯ-137 ИЗ МОЧИ В УСЛОВИЯХ МОНИТОРИНГА, включающий контактирование пробы мочи с алюмосиликагелем марки КСМ или ШСМ ГОСТ 3956-54 с зернением 0,5 - 1,0 мм с последующим отделением сорбента от мочи, смывом цезия-137 с сорбента 1 н. раствором HCl, отличающийся тем, что для контактирования используют силикагель с зернением до 5 мм в количестве 50 - 60 г на 1 л мочи, в перед отделением сорбента осуществляют встряхивание пробы мочи с силикагелем в течение 50 - 60 мин.