СПОСОБ ОБРАБОТКИ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ Российский патент 1997 года по МПК G21F9/12 

Изобретение относится к области атомной энергетики, в частности к технике обращения с радиоактивными отходами атомных электростанций (АЭС), а именно с отработанными сорбентами.

Известен способ обработки радиоактивных отходов, при котором сорбенты, отработанные в системах очистки жидких радиоактивных отходов, находятся на АЭС в виде пульп, которые гидротранспортом подаются в емкости, подлежащие контролируемому хранению [1]
При таком способе хранения повышена вероятность выхода радионуклидов в окружающую среду за счет химического и биохимического разложения сорбентов, что не соответствует международным нормам окончательного захоронения радиоактивных отходов.

Известен также способ обработки радиоактивных отходов, включающий пропускание жидких радиоактивных отходов через помещенный в фильтр сорбент для извлечения радионуклидов и захоронение предварительно отвержденного отработанного сорбента [2] В этом способе отработанный сорбент в виде пульпы направляют на отверждение методом, например, битумирования или цементирования в емкостях, которые потом захоранивают.

Недостатками этого способа являются повышенные материальные затраты и опасности облучения персонала при проведении работ по транспортировке радиационных пульп сорбентов и их отвержению, а также при ремонте оборудования.

Задача изобретения улучшение экологической обстановки на АЭС за счет исключения операции отверждения отработанных сорбентов перед их захоронением.

Для решения этой задачи в способе обработки радиоактивных отходов, включающем пропускание жидких радиоактивных отходов через помещенный в фильтр сорбент для извлечения радионуклидов и захоронение предварительно отвержденного отработанного сорбента, перед пропусканием жидких радиоактивных отходов через фильтр последний заполняют пористой матрицей и обрабатывают ее для получения сорбента в виде пористого формованного блока, причем жидкие радиоактивные отходы пропускают сначала по центральной зоне фильтра, затем по охватывающей ее периферийной зоне, а отработанный сорбент направляют на захоронение вместе с фильтром.

При таком способе обработки отходов придание сорбенту свойств, отвечающих прочностным требованием на захораниваемые компаунды, осуществляется до очистки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) на сорбенте. При этом степень очистки ЖРО на сорбенте по предлагаемому способу по сравнению с прототипом даже несколько улучшается.

Очистка ЖРО последовательно в центральной, а затем в периферийной зонах фильтра фактически увеличивает высоту фильтрующего слоя и тем самым увеличивает ресурс работы сорбента. Кроме того, наибольшая часть радионуклидов сорбируется в центральной зоне, а доочистка ЖРО происходит в периферийной зоне фильтра, что ведет к уменьшению мощности излучения с поверхности фильтра за счет экранирования центральной фильтрующей зоны периферийной, удельная активность которой существенно меньше. При этом входной участок сорбента с наибольшей активностью экранируется выходным участком с наименьшей активностью, что приводит к выравниванию мощности дозы от сорбента по поверхности фильтра. Все это позволяет уменьшить массу защиты.

Обработка ЖРО на сорбенте, предварительно сформованном в виде губчатого блока, позволяет исключить операцию смещения радиоактивных отработанных сорбентов с отвердителем, что повышает надежность работы. Кроме того, при этом способе исключается необходимость улавливания измельченных частиц сорбента, а эффективность фильтрации ЖРО от взвешенных частиц повышается за счет того, что фильтр работает как пористая перегородка.

Такое выполнение способа позволяет исключить операцию отверждения отработанных сорбентов перед их захоронением, а значит снизить материальные затраты на обработку и захоронение отработанных сорбентов и улучшить экологическую обстановку на АЭС.

Изобретение иллюстрируется чертежом.

Предлагаемый способ обработки радиоактивных отходов осуществляется следующим образом.

В фильтре, содержащем цилиндрический корпус 1 и крышку 2 с закрепленной на ней коаксиально корпусу кольцевой перегородкой 3 высотой, меньшей высоте корпуса 1, размещают пористую матрицу. Если матрица представляет собой гранулированный материал, то им заполняют весь объем фильтра. При использовании формованного пористого материала, не обладающего сорбционными свойствам к радионуклидам, из него готовят два блока высотой, равной высоте фильтра: один в виде цилиндра диаметром приблизительно равным внутреннему диаметру кольцевой перегородки 3, другой в виде втулки с наружным диаметром, приблизительно равным внутреннему диаметру корпуса 1 фильтра, и с внутренним диаметром, приблизительно равным наружному диаметру кольцевой перегородки 3.

Затем на наружную поверхность втулки наносят слой клея, втулку с цилиндром помещают в корпус 1 фильтра и уплотняют крышку 2.

Так как кольцевая перегородка 3 образует с дном корпуса 1 кольцевой зазор, то в фильтре образуются две последовательно соединенные фильтрующие зоны: центральная 4 и охватывающая ее периферийная зона 5.

Затем матрицу обрабатывают соответствующими химическими реагентами для получения сорбента с селективными к радионуклидам свойствами в виде губчатого формованного блока, после чего осуществляют на нем очистку ЖРО. Эффективность очистки определяют спектрометрически по удельной активности цезия 137 в фильтрате и в исходном растворе.

После исчерпания ресурса из обработанного сорбента удаляются остатки ЖРО путем подачи сжатого воздуха или вакуумирования, а также проводится герметизация стыковочных отверстий. Отработанный фильтр транспортируется к месту захоронения в защитном контейнере. При захоронении фильтр извлекается из защитного контейнера 6 и захоранивается без защиты. Защитный контейнер направляется на повторное использование. Временное хранение фильтра на промплощадке АЭС может осуществляться как в защитном контейнере, так и без него.

Согласно установленным нормам, к захораниваемым отходам предъявляются определенные требования, основными из которых являются скорость выщелачивания не более 10^-3г/см² /сут и механическая прочность не менее 50 кгс/см². В предлагаемом способе химическая устойчивость материала обеспечивается сорбционной природой закрепления цезия, а сохранение формы в процессе обращения и механическая прочность обеспечивается свойствами губчатого формованного блока, а также тем, что отработанный сорбент захоранивают в металлическом корпусе фильтра.

Пример 1.

Гранулированный силикагель марки МСКГ смешали с неорганической связкой, полученной на основе псевдобемита (гидролиз солей алюминия проводит при pH 7-9 и температуре 80^oC при последующем упаривании на водяной бане в течение 15 ч). Влажную массу загрузили в металлический фильтр объемом 100 мл (корпус: высота 100 мм и внутренний диаметр 35,8 мм, кольцевая перегородка: высота 90 мм, внутренний диаметр 20 мм, наружный 20,4 мм,) выдержали при температуре 80^oC, затем повысили температуру до 400^oC и выдерживали до отверждения.

Готовый блок обрабатывали последовательно пропусканием со скоростью 5 колоночных объемов в час (к.о./ч) сначала 0,1 H раствора аммиака никеля, а затем после промывки 2 к.о. дистиллированной воды 0,2 H раствора гексоцианоферрата (11) калия до насыщения. После промывки операции повторили.

Полученный сорбент использовали для очистки концентрированных ЖРО АЭС солесодержанием 320 г/л со скоростью 3 к.о./ч. При коэффициентах очистки в пределах от 2,1 •10³до 10² ресурс фильтра составил 9,5 л.

Прочность на сжатие полученного сорбента 57 кгс/см².

Пример 2.

То же, что в примере 1, но фильтр используют для очистки трапных вод солесодержанием 40 г/л и pH 8,5. При коэффициентах очистки в пределах от 1,8•10³ до 10² ресурс фильтра составил 540 л.

Пример 3.

Из пористого натрийсиликатного стекла изготовили цилиндр диаметром 20 мм и высотой 90 мм и втулку высотой 100 мм, наружным диаметром 35,8 мм и внутренним диаметром 20,4 мм. Эти элементы кипятили в 1H растворе соляной кислоты в течение 3 ч, затем промыли дистиллированной водой. На поверхности цилиндра и втулки нанесли универсальный водостойкий клей ЭКФ и разместили цилиндр внутри кольцевой перегородки 3 описанного в примере 1 фильтра, а втулку внутри корпуса 1, закрепив их предварительно на крышке 2 фильтра.

После отверждения клея пористую матрицу обрабатывали, как в примере 1, и полученный сорьент использовали для очистки ЖРО АЭС солесодержанием 320 г/л со скоростью 3 к.о./ч. При коэффициентах очистки в пределах от 2,0•10³ до 2,0•10²ресурс фильтра составил 7,3 л.

Прочность на сжатие полученного сорбента 79 кгс/см².

Пример 4.

Из пористого железа, полученного восстановлением оксидов, изготовили цилиндр и втулку размерами, как в примере 3. На поверхности цилиндра и втулки нанесли универсальный водостойкий клей ЭКФ и разместили цилиндр внутри кольцевой перегородки 3, а втулку внутри корпуса 1, закрепив их предварительно на крышке 2 фильтра.

Через смонтированный фильтр пропускали раствор желтой кровяной соли K₄[Fe (CN)₆] (80 г/л), подкисленный серной кислотой до pH 4.

Пористую матрицу обрабатывали, как в примере 1, и полученный сорбент использовали для очистки отработанных регенерационных растворов ионообменных смол солесодержанием 40 г/л и pH 7.5. При коэффициентах очистки в пределах от 2,3 • 10³ до 10² ресурс фильтра составил 560 л.

Сравнительный пример.

Фильтр с корпусом высотой 100 мм и внутренним диаметром 35,8 мм заполнили зернистым селективным сорбентом для извлечения радионуклидов по способу - прототипу и использовали его для очистки ЖРО АЭС солесодержанием 320 г/л со скоростью 3 к.о./ч. При коэффициентах очистки в пределах от 2,1•10³ до 10² ресурс фильтра составил 7,5 л.

Анализ примеров показывает, что использование сорбента в виде губчатого формованного блока несколько улучшает сорбционные свойства фильтра и позволяет захоранивать отработанный фильтр без дополнительной обработки, что может существенно улучшить экологическую обстановку на АЭС.

Использование: атомная энергетика, а именно обработка радиоактивных отходов АЭС. Сущность: способ обработки радиоактивных отходов заключается в том, что жидкие радиоактивные отходы пропускают через сорбент, помещенный в фильтр, при этом для получения сорбента фильтр предварительно заполняют пористой матрицей и обрабатывают ее для получения сорбента в виде губчатого формованного блока. Жидкие радиоактивные отходы пропускают сначала через центральную зону фильтра, а затем по охватывающей ее периферийной части. Отработанный сорбент направляют на захоронение вместе с фильтром. Достигаемый результат: увеличение ресурса работы фильтра, улучшение экологической обстановки на АЭС за счет исключения операции отверждения отработанных сорбентов перед их захоронением. 1 ил.

Способ обработки радиоактивных отходов, включающий пропускание жидких радиоактивных отходов через помещенный в фильтр сорбент для извлечения радионуклидов и захоронение предварительно отвержденного отработанного сорбента, отличающийся тем, что перед пропусканием жидких радиоактивных отходов через фильтр последний заполняют пористой матрицей и обрабатывают ее для получения сорбента в виде губчатого формованного блока, причем жидкие радиоактивные отходы пропускают сначала по центральной зоне фильтра, а затем по охватывающей ее периферийной зоне, а отработанный сорбент направляют на захоронение вместе с фильтром.