Текст описания в факсимильном виде (см. графическую часть)у
Изобретение относится к области химии. Новый кристаллический материал характеризуется особой рентгенограммой и обладает уникальной кристаллической структурой, которая включает по меньшей мере одну систему каналов, в которой каждый канал определяется 12-членным кольцом из тетраэдрически координированных атомов, и по крайней мере две другие, независимые системы каналов, в которых каждый канал определяется 10-членным кольцом из тетраэдрически координированных атомов, где число уникальных каналов из 10-членных колец вдвое превышает число каналов из 12-членных колец. Предложен способ его получения и структуронаправляющий органический реагент для синтеза материала. Изобретение позволяет получить материал с каталитической активностью в превращениях органических соединений. 6 с. и 15 з.п.ф-лы, 4 ил., 12 табл.
1. Синтетический пористый кристаллический материал, который включает по меньшей мере одну систему каналов, в которой каждый канал определяется 12-членным кольцом из тетраэдрически координированных атомов, и по крайней мере две другие, независимые системы каналов, где каждый канал определяется 10-членным кольцом из тетраэдрически координированных атомов, где число уникальных каналов из 10-членных колец вдвое превышает число каналов из 12-членных колец.2. Кристаллический материал по п.1, который включает одну систему каналов из 12-членных колец и две системы каналов из 10-членных колец.3. Кристаллический материал по п.2, в котором каналы каждой системы каналов из 10-членных колец проходят в направлении, в общем перпендикулярном направлению каналов другой системы каналов из 10-членных колец и направлению каналов из 12-членных колец.4. Кристаллический материал по п.2, в котором каналы из 12-членных колец обычно являются прямолинейными, а каналы из 10-членных колец являются извилистыми (синусоидальными).5. Синтетический пористый кристаллический материал, включающий каркас из тетраэдрических атомов, связанных в качестве мостиков кислородными атомами, причем этот каркас из тетраэдрических атомов определяется элементарной ячейкой, в которой положения атомов определяются расстояниями, выраженными в нанометрах, указанными в таблице 1, где положения вдоль каждой оси координат могут варьироваться в диапазоне ±0,05 нм.6. Синтетический пористый кристаллический материал, отличающийся рентгенограммой, включающей практически такие значения, которые суммированы в таблице 1, приведенной в описании, и обладающей составом, который отражает следующее молярное соотношение:
Х2О3:(n)YO2,
в котором n обозначает число по меньшей мере 5;
Х обозначает атом трехвалентного элемента;
Y обозначает атом четырехвалентного элемента.
7. Кристаллический материал по п.6, обладающий составом, который выражен (на безводной основе) числом молей оксидов на n молей YO2, соответствующим формуле(0,1-2)М2О:(0,2-2)Q:Х2О3:(n)YO2,
в которой М обозначает атом щелочного или щелочно-земельного металла;
q обозначает органический остаток.
8. Кристаллический материал по п.7, в котором Q представляет собой дикатион, выбранный из N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона и N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]октан-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона.9. Кристаллический материал по п.6, в котором Х представляет собой атом алюминия, а Y представляет собой атом кремния.10. Способ синтеза кристаллического материала, проявляющего рентгенографические характеристики, включающие максимальные значения расстояний d, представленные в таблице 1, который включает (I) приготовление смеси, способной к образованию такого материала, причем эта смесь включает источники щелочного или щелочно-земельного металла (М), оксид трехвалентного элемента (Х), оксид четырехвалентного элемента (Y), воду и структуронаправляющий агент (Q), представляющий собой дикатион, выбранный из N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона и N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]октан-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона, и обладающего составом, выраженным в значениях мольных соотношений, которые находятся в следующих интервалах:YO2/X2O3 По меньшей мере 5
H2O/YO2 От 10 до 1000
OH-/YO2 От 0,05 до 2
M/YO2 От 0,05 до 2
Q/YO2 От 0,01 до 1
(II) выдержку этой смеси в достаточных условиях, включающих температуру от 80 до 250°С, до образования кристаллов такого материала и (III) выделение кристаллического материала со стадии (II).
11. Способ по п.10, в котором смесь характеризуется следующими композиционными интервалами:YO2/X2O3 От 8 до 50
H2O/YO2 От 15 до 100
OH-/YO2 От 0,1 до 0,5
M/YO2 От 0,1 до 0,5
Q/YO2 От 0,05 до 0,2
12. Способ по п.10, в котором эта смесь далее включает затравочные кристаллы в количестве, которого достаточно для улучшения синтеза кристаллического материала.13. Способ по п.10, в котором Х представляет собой атом алюминия, а Y представляет собой атом кремния.14. Способ превращения сырья, включающего органические соединения, в продукт конверсии, который включает введение такого сырья в условиях превращения органического соединения в контакт с катализатором, включающим активную форму синтетического пористого кристаллического материала по любому из пп.1, 4 и 5.15. Способ по п.14, в котором органическое соединение представляет собой ароматический углеводород, а способом является способ алкилирования.16. Способ по п.15, в котором ароматический углеводород представляет собой бензол, а способ включает алкилирование бензола олефином, выбранным из этилена и пропилена.17. Способ по п.14, в котором органическое соединение представляет собой алкилароматический углеводород, а способом является способ переалкилирования.18. Способ по п.17, который включает переалкилирование бензолом алкилароматического углеводорода, выбранного из полиэтилбензолов и полиизопропилбензолов.19. Способ по п.14, в котором органическое соединение представляет собой алкилароматический углеводород, а процесс выбирают из изомеризации, диспропорционирования и деалкилирования.20. Органическое азотсодержащее соединение, представляющее собой дикатион, выбранный из N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона и N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]октан-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона, которые могут быть представлены следующими формулами:N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло[2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиний
N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]октан-2,3:5,6-дипирролидиний,
где R1 и R2 могут обозначать одинаковые или разные заместители, выбранные из алкильных групп, содержащих от 1 до 6 углеродных атомов каждая, фенильных групп и бензильных групп, или R1 и R2 могут быть связанными в виде циклической группы, содержащей от 3 до 6 углеродных атомов, а W, X, Y и Z могут обозначать одинаковые или разные заместители, выбранные из атома водорода, алкильных групп, содержащих от 1 до 6 углеродных атомов каждая, фенильных групп и атомов галогенов.
21. Органическое азотсодержащее соединение по п.20, представляющее собой N,N,N`,N`-тетраэтил-экзо,экзо-бицикло[2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиниевый (бициклодикват-Et4) дикатион.