СПОСОБ ПОВТОРНОГО ИЗМЕРЕНИЯ ДОЗИМЕТРИЧЕСКОГО ТЕРМОЛЮМИНЕСЦЕНТНОГО СИГНАЛА В ТВЕРДОТЕЛЬНЫХ ДЕТЕКТОРАХ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ Российский патент 2006 года по МПК G01T1/11 

Изобретение относится к способу измерения дозиметрического сигнала в термолюминесцентной дозиметрии (ТЛД) ионизирующих излучений, использующей в качестве чувствительного вещества детекторы на основе оксида алюминия, и может быть использовано для повышения надежности, точности и достоверности метода ТЛД и проводимых с его помощью измерений.

В настоящее время в отечественной и зарубежной практике получили широкое распространение термолюминесцентные детекторы на основе аниондефектных монокристаллов α-Al₂О₃ («α-Al₂O₃:С» в иностранной технической и научной литературе), имеющие обозначение ТЛД-500К (ТУ 2655-006-02069208-95); Дозиметрический контроль внешнего профессионального облучения. Общие требования. Методические указания МУ 2.6.1.25-2000. Москва, 2000, с.50; Dosimeter Materials, Harshow TLD Model 8800, Bicron Ne, рекламный проспект). Недостатком этих детекторов, как и всех, используемых в ТЛД дозиметрии, является то, что сам процесс считывания дозиметрической информации является «разрушающим», не допускающим ее восстановления или повторной оценки в случае отказа регистрирующей аппаратуры или появления необходимости повторного измерения дозы.

Известны способы повторного считывания дозиметрической информации с одного и того же детектора. Физической основой этих способов является оптически стимулированное переселение зарядов из глубоких ловушек на основную дозиметрическую. При этом предполагается, что глубокие ловушки, как и основные, заполняются при первом облучении, но в значительно меньшей степени. Следствием такого переселения является возможность повторного измерения ТЛ, называемой в этом случае фототрансферной ТЛ (ФТТЛ). При повторном считывании величина сигнала ФТТЛ оказывается пропорциональной дозе первичного облучения детектора. Здесь под глубокой ловушкой понимают уровни захвата носителей, энергетически более глубокие, чем ловушки, ответственные за дозиметрический пик, и поэтому они стабильны в температурном диапазоне измерения основного пика.

Практическая реализация способов заключается в разработке оптимальных режимов оптической стимуляции, выборе длины волны, времени экспозиции и мощности источника (В. Mukherjee and K.E. Duftschmid. Reestimation of Low Level Ray Doses Detected by Lithium Fluoride Thermoluminescence Dosimeters. Radiat. Prot. Dosim. 14, 41-45 (1986); Y.S. Horowits, D. Yossian. Radiat. Prot. Dosim. 60, №1, 47-48 (1995); J. Muciz, V. Correcher and A.Delgado. PTTL Dose Reestimation Applied to Quality Control in TLD-100 Based Personel Dosimetry. Rad. Prot. Dosim. 85 (1-4), 63-66 (1999); В. Ben - Shachar, M. Weistein and U. German. The Reassessment of High Doses for Different Let Irradiations. Radiat.Prot. Dosim. 85 (1-4), 171-173 (1999)).

В этих работах использовались главным образом детекторы на основе LiF:Mg, Ti (TLD-100). Стандартное считывание ТЛ производилось при нагреве детекторов до 250-300°С, при этом ловушки, ответственные за более высокотемпературные ТЛ пики в этом материале, не опустошались.

Экспозиция светом с длиной волны около 250 нм использовалась для переселения носителей заряда из глубоких ловушек на более мелкие, ответственные за дозиметрические ФТТЛ пики.

В некоторых случаях для предотвращения ухода носителей заряда с глубоких ловушек на еще более мелкие, чем дозиметрические, оптическую стимуляцию производили при повышенной до 100-120°С температуре детекторов. Минимально детектируемая доза, определяемая методом повторного считывания, по разным источникам составляла величину от 2 до 10 мЗв, а при использовании специальных компьютерных программ снижалась до 0,2 мЗв.

Из приведенных выше примеров следует, что известные способы повторного измерения дозиметрического термолюминесцентного сигнала в твердотельных детекторах ионизирующих излучений позволяют повысить за счет этого надежность, точность и достоверность дозиметрической информации. Общим для всех способов является применение ФТТЛ. Однако ни один из известных способов не связывает влияние скоростей нагрева детекторов при первом и повторном измерениях ТЛ с величиной выхода ФТТЛ и, следовательно, чувствительностью повторного считывания, обеспечивающей надежность, точность и достоверность измерений.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к предлагаемому следует считать способ повторного измерения низкоуровневых доз гамма-излучения с помощью детектора на основе LiF (В. Mukherjee and K.E. Duftschmid. Reestimation of Low Level Ray Doses Detected by Lithium Fluoride Thermoluminescence Dosimeters. Radiat. Prot. Dosim. 14, 41-45 (1986)), который и выбран в качестве прототипа.

Практическая реализация данного способа содержит следующие этапы:

1. Термообработка детекторов при 100°С в течение 24 часов в муфельной печи и нагрев в приборе для считывания до 300°С со скоростью 30°С/с.

2. Облучение детекторов гамма-излучением ¹³⁷Cs источника.

3. Отжиг при 95°С в течение 20 минут с последующим медленным охлаждением до комнатной температуры.

4. Первое измерение ТЛ при нагреве до максимальной температуры, равной 300°С, со скоростью 30°С/с.

5. Облучение ультрафиолетовым излучением (УФ) с длиной волны 254 нм в течение 25 минут. Температура образцов при этом поддерживалась равной 110°С.

6. Дополнительный отжиг после УФ-облучения при 95°С в течение 20 минут.

7. Считывание ФТТЛ при нагреве до 300°С со скоростью 30°С/с для получения повторного дозиметрического сигнала.

Известный способ (прототип), как и его аналоги, не могут быть применены для повторного считывания дозиметрической информации при использовании детекторов ТЛД-500К и многих других высокочувствительных детекторов, выход термолюминесценции которых связан со скоростью нагрева при считывании, и повысить тем самым надежность, точность и достоверность измерений.

Решение поставленной технической задачи достигается тем, что:

1. Перед измерениями детекторы на основе оксида алюминия нагревают до температуры 900-950°С, выдерживают при этой температуре 10-15 минут и охлаждают до комнатной температуры.

2. Облучают детекторы ионизирующим излучением и производят первое считывание ТЛ с высокой скоростью нагрева, равной 8-30°С /с.

3. После первого считывания ТЛ детекторы облучают при комнатной или повышенной до 80-90°С температуре световым потоком с плотностью энергии в месте расположения детектора 5-15 мВт/см² в диапазоне длин волн 300-500 нм в течение 10-15 минут.

4. Повторное считывание ТЛ (ФТТЛ) проводят с низкой скоростью нагрева, равной 0,4-1,0°С/с.

Термообработка перед измерениями, режим которой приведен в пункте 1, обусловлена требованиями ТУ на детекторы ТЛД-500К и необходима для опустошения дозиметрических и глубоких ловушек носителей заряда перед эксплуатацией детекторов.

Нижняя граница скорости нагрева детекторов, указанная в пункте 2, соответствует принятым в ТЛД дозиметрии значениям, связанным ограничением временем измерения одного детектора.

Верхняя граница скорости нагрева при первом считывании ТЛ обусловлена появлением больших температурных градиентов в материале детектора и искажением за счет этого формы кривой термовысвечивания, и, в конечном счете, дозиметрической информации.

Повышенная до 80-90°С температура детектора при облучении его световым потоком перед повторным считыванием необходима для предотвращения утечки освободившихся носителей на ловушки более мелкие, чем основные.

Диапазон плотности энергии светового потока 5-15 мВт/см² обеспечивает эффективное опустошение глубоких ловушек, при использовании компактной, относительно недорогой аппаратуры.

Диапазон длин волн 300-500 нм обеспечивает опустошение глубокой ловушки и переселение зарядов на дозиметрическую ловушку.

Проведение первого считывания ТЛ с максимально возможной скоростью нагрева, а повторного считывания ТЛ с низкой скоростью нагрева детекторов, равной 0,4-1,0°С/с, является принципиальным отличием предлагаемого способа от выбранного в качестве прототипа.

Сущность предлагаемого изобретения заключается в следующем.

В отличие от базовой физической концепции, используемой в решении, принятом за прототип, заполнение глубоких ловушек обеспечивают, главным образом, не при начальном облучении ионизирующим излучением, а в процессе первого считывания ТЛ. Именно в этот момент освободившиеся в зону проводимости заряды будут захватываться глубокими ловушками. При этом эффективность заполнения глубоких ловушек зависит от того, насколько близко пик ТЛ при первом считывании приближается к температурной области стабильности глубокой ловушки.

В свою очередь, известно, что в соответствии с кинетической теорией термостимулированных процессов температура пика ТЛ зависит от скорости нагрева детекторов. С ростом скорости нагрева она сдвигается в область более высоких температур. Таким образом, эффективность заполнения глубоких ловушек при первом считывании ТЛ становится зависимой от скорости нагрева детекторов - чем она выше, тем больше носителей будет захвачено на глубокую ловушку (V.S. Kortov, I.I.Milman and S.V. Nikiforov. The Effect of Deep Traps on the Main Features of Thermoluminescence in Dosimetric α-Al₂О₃ Crystals. Radiation Protection Dosimetry. Vol.84, Nos.1-4, pp. 35-38. 1999). Вот почему в предлагаемом способе используется максимально возможная скорость подъема температуры при первом измерении ТЛ.

Диапазоны длин волн оптической стимуляции, мощности источника и времени освещения выбираются из условий обеспечения полноты опустошения глубоких ловушек и переселения носителей на основную ТЛ активную ловушку.

Выбор диапазона относительно низких скоростей нагрева детекторов при повторном считывании ТЛ обусловлен обнаруженной нами зависимостью выхода ТЛ в основном пике от скорости нагрева. Он существенно падает с ростом скорости нагрева детекторов при считывании ТЛ в основном пике.

В результате применения описанного способа возрастает выход ФТТЛ детекторов, повышаются надежность, точность и достоверность повторного считывания термолюминесцентного сигнала, и следовательно, проводимых дозиметрических измерений в целом.

Результаты экспериментальной проверки реализации предлагаемого способа повторного измерения дозиметрического термолюминесцентного сигнала в твердотельных детекторах ионизирующих излучений на основе аниондефектных монокристаллов α-Al₂О₃ типа ТЛД-500К обобщены и иллюстрируются представленными ниже фигурами.

Суть предлагаемого способа иллюстрируется данными, представленными на фиг.1. Здесь приведены кривые термовысвечивания (КТВ) образца детектора с предварительно заполненной глубокой ловушкой в зависимости от времени оптической стимуляции с длиной волны 470 нм. Кривая 1 этого рисунка соответствует КТВ глубокой ловушки, которая перед оптической стимуляцией заполнялась носителями по специальной методике (заявка на изобретение №2003103250/28(003266) от 03.02.2003) таким образом, что дозиметрические ловушки, обеспечивающие основной пик при 450К (кривые 2, 3, 4), оставались пустыми. Последующая оптическая стимуляция приводит к переселению зарядов из глубокой ловушки на энергетически более мелкие, ответственные за дозиметрический пик ТЛ (ФТТЛ) и небольшой быстро затухающий при комнатной температуре пик при 320К. Из рисунка видно, что запасенная в глубокой ловушке светосумма уменьшается с увеличением времени оптической стимуляции, а в дозиметрической, напротив, возрастает.

Данные, представленные на фиг.1, иллюстрируют принципиальную возможность повторного считывания дозиметрической информации с ТЛ детекторов. Как видно, для этого необходимо наличие носителей заряда на ловушках, энергетически более глубоких, чем ответственные за дозиметрический пик, а количество зарядов должно быть пропорциональным дозе облучения ионизирующего излучения.

Новым в основе предлагаемого способа является установленный нами экспериментальный факт и связанные с ним особенности заполнения глубокой ловушки в процессе первого измерения ТЛ в дозиметрическом пике. Степень этого заполнения и выход ФТТЛ (повторное считывание) связаны с начальной дозой облучения детектора ионизирующим излучением.

Особенностью заполнения глубокой ловушки в процессе измерения ТЛ в основном пике, выявленной с помощью измерения ФТТЛ, является то, что эффективность заполнения зависит от скорости нагрева детекторов при считывании. Этот результат представлен на фиг.2 кривой 2. Данные этого рисунка получены в цикле последовательных измерений: облучение детекторов излучением ⁹⁰Sr/⁹⁰Y стандартной дозой, измерение ТЛ в основном пике при нагреве детекторов с разными скоростями, освещение детекторов при комнатной температуре оптическим излучением в течение равных промежутков времени, регистрация ФТТЛ с разными скоростями нагрева, фиг.2, кривая 1. Видно из этого рисунка, что с ростом скорости нагрева при первом измерении ТЛ от 0,4 до 10 К/с эффективность заполнения носителями заряда, судя по выходу ФТТЛ (кривая 2), возрастает в 5 раз. С другой стороны, видно также, что выход ФТТЛ, как и ТЛ, зависит от скорости нагрева детекторов при считывании (кривая 1, фиг.2). Он тем выше, чем меньше скорость нагрева детекторов при регистрации ФТТЛ или ТЛ. Скорости нагрева детекторов в серийно выпускаемых приборах и системах для ТЛ дозиметрии для сокращения времени считывания обычно имеют значения от 8 до 30°С/с, что создает благоприятные условия для заселения глубоких ловушек в процессе первого считывания ТЛ, однако для повышения выхода ФТТЛ, т.е. эффективности повторного считывания, скорость нагрева детекторов при этом следует выбирать более чем на порядок меньшей.

Как уже упоминалось, температурное положение ТЛ и ФТТЛ пиков зависит от скорости нагрева. По данным наших исследований, при изменении скорости нагрева от 0,4 до 12 К/с температуры пиков ТЛ или ФТТЛ плавно сдвигаются от 440 до 560 К, приближаясь к области температурной нестабильности глубокой ловушки, чем, вероятно, и обусловлена активность последней в захвате освободившихся носителей заряда.

Для практической реализация предлагаемого способа использовались образцы стандартных детекторов ТЛД-500К, разработанных в УГТУ-УПИ. Источниками оптического излучения в зависимости от исследуемого диапазона длин волн и мощности излучения служили: малогабаритная галогенная лампа КГМ-220-800-1 с монохроматором МУМ, оптическая система спектрофотометра СФ-26, сборка из 10 светоизлучающих диодов СДК - С469 -5-10 с длиной волны излучения 470 нм. Спектральный выход применяемых оптических систем, необходимый для расчета времени экспозиции, определялся с помощью измерителя средней мощности и энергии лазерного излучения типа ИМО-2Н. ТЛ и ФТТЛ регистрировались стандартной аппаратурой с изменяемой скоростью нагрева детекторов. Наилучший результат (фиг.3) был получен при использовании в качестве источника оптического излучения сборки из 10 «сверхярких» светоизлучающих диодов с силой света каждого из них от 3500 до 5000 мкд. При этом плотность мощности светового потока на поверхности детектора была равной около 10 мВт/см², время экспозиции составляло около 10 мин. Дозиметрический пик ТЛ возбуждался β-излучением ⁹⁰Sr/⁹⁰Y источником. Скорость нагрева при первом измерении ТЛ была равной 12 К/с, при измерении ФТТЛ - 1,0 К/с. При увеличении длины волны стимулирующего света до 500 нм выход ФТТЛ плавно падал и составлял около 30% относительно измеренного при длине волны стимуляции 470 нм. При уменьшении длины волны стимулирующего света эффективность ФТТЛ также начинает падать, при 300 нм ее эффективность составляет 80% от измеренной при 470 нм. Однако при этом и тем более при дальнейшем снижении длины волны дозиметрическая ловушка начинает все интенсивнее заполняться носителями без облучения детекторов ионизирующим излучением за счет ионизации F-центров, что приводит к потере однозначной связи между дозами, измеренными по данным ТЛ и ФТТЛ. Уменьшение мощности стимулирующего светового потока приводит к резкому снижению эффективности ФТТЛ. Она падает на величину от 30 до 10% при уровнях плотности энергии светового потока на поверхности детектора от 5 до 1 мВт/см². При уровнях плотности энергии более 15 мВт/см² дозиметрические ловушки начинают заполняться без облучения ионизирующим излучением за счет ионизации неконтролируемых примесных и дефектных центров, всегда существующих в реальных кристаллах.

Помимо возможности повторных измерений доз с помощью ФТТЛ детекторов ТЛД-500 на основе аниондефектного корунда в аварийных ситуациях предполагаемое изобретение будет полезным при переоценке доз текущего радиационного контроля персонала за длительные сроки наблюдения, например квартальные или годовые.

Фиг.1. Термовысвечивание образца детектора ТЛД-500 с предварительно заполненной глубокой ловушкой в зависимости от времени фотостимуляции.

1-0,2; 2-5; 3-10; 4-15 мин.

Фиг.2. Зависимость выхода ТЛ и ФТТЛ (запасаемые светосуммы) в дозиметрическом пике при 450 К от скорости нагрева при считывании образцов детекторов ТЛД-500.

1-выход ТЛ; 2-выход ФТТЛ

Фиг.3. Зависимость выхода ФТТЛ (повторное измерение дозиметрического сигнала) от дозы облучения образцов детекторов ТЛД-500.

Использование: для снятия повторных показаний с термолюминесцентных детекторов ионизирующего излучения. Технический результат - повышение точности, надежности и достоверности измерений доз. Сущность: после первого считывания термолюминесцентного сигнала облучают детектор оптическим излучением до полного опустошения глубокой ловушки и производят повторное измерение термолюминесцентного сигнала с низкой скоростью нагрева детектора. Детектор облучают оптическим излучением с длиной волны 300-500 нм с плотностью мощности излучения в месте расположения детектора 5-15 мВт/см² в течение 5-15 минут, а повторное считывание производят со скоростью 0,4-1,0°С/с. 3 ил.

Способ повторного измерения дозиметрического термолюминесцентного сигнала в твердотельных детекторах ионизирующих излучений на основе оксида алюминия, включающий облучение детектора ионизирующим излучением, первое считывание термолюминесцентного сигнала со скоростью нагрева 8-30°С/с, последующее облучение детектора оптическим излучением и повторное считывание, отличающийся тем, что повторное облучение осуществляют с плотностью энергии 5-15 мВт/см² в месте расположения детектора в диапазоне длин волн 300-500 нм в течение 5-15 мин при комнатной температуре, а повторное считывание производят со скоростью 0,4-1,0°С/с.