Изобретение относится к способу изготовления смешанного (U, Pu) оксидного ядерного топлива (МОХ) из оружейного плутония (далее - "W-Pu"), легированного галлием.
Этот способ можно использовать при выполнении программ по ограничению распространения ядерного оружия путем захоронения излишних запасов оружейного плутония. Для нейтрализации плутония в условиях, которые предотвращают его будущее извлечение, и изготовление и облучение полученного из этого плутония МОХ-топлива, предусматриваются несколько способов захоронения этих запасов.
В последние десятилетия разработаны несколько способов изготовления МОХ-топлива, и некоторые из них предусматривают полное измельчение исходных порошковых материалов - UO2 и PuO2, чтобы получить однородную смесь; при этом другие способы отличаются тем, что измельчают только часть этих порошков.
Согласно способу MIMAS (MIcronization and MASter blend = микронизация и исходная смесь), созданному и разработанному заявителем данного изобретения, выполняют микронизацию путем измельчения только части конечной смеси и используют две стадии смешивания, чтобы получить нужное содержание плутония в конечной продукции и обеспечить изотопную гомогенизацию оксида плутония.
Признаки этого способа описываются в международной патентной заявке РСТ/ВЕ 99/00012 (WO 00/45394).
W-Pu, как правило, содержит определенные легирующие элементы, нежелательные в указанном изготавливаемом ядерном топливе, и поэтому пользователи МОХ-топлива считают их примесями. Этот плутоний в основном легируется галлием, чтобы стабилизировать δ-фазу металлического плутония, но может также содержать и другие примеси. Поскольку галлий считается примесью, которая может вызвать коррозию оболочки изготовленного МОХ-топлива, поэтому конструкторы требуют, чтобы содержание галлия было снижено примерно до уровня десяти на миллиард по весу.
Для удаления галлия и/или других примесей можно использовать и мокрую, и сухую технологии.
На технические решения разделения плутония и галлия направлены следующие патенты:
US-A-6187163: способ сепарации плутония с помощью анодного растворения твердого сплава плутония и галлия,
RU-A-2131477: способ переработки оружейного плутония,
US-A-3417002: способ и устройство для улучшения регенерации сплавов плутония и галлия путем электролитического рафинирования.
Некоторые из этих патентов связаны с мокрыми технологиями.
Мокрые технологии удаления галлия имеют серьезные недостатки. Эти способы создают крупные количества жидких отходов; предполагают дополнительные риски критичности по сравнению с сухим изготовлением МОХ-топлива; для них требуются особые технологические системы; для них требуется дополнительное упаковочное оборудование и транспортные операции, если указанные особые технологические системы не предусмотрены ни на установке конверсии плутония в оксид, ни на заводе изготовления МОХ-топлива.
Сухие технологии удаления галлия разрабатывались в последние годы несколькими организациями. Они экспериментировали сухую технологию, предусматривающую термообработку оксида W-Pu. Термообработка была названа Термо-Удалением Галлия (ТУГ) и разрабатывалась Лос-Аламосской Национальной Лабораторией (Лос-Аламос, НМ, США): порошок оксида плутония перерабатывается при температуре около 1200°С; размер частиц порошка достаточно крупный, чтобы они не уносились потоком газа в печи термообработки. Эта же организация изготовила МОХ-топливо из оксида W-Pu, с предварительной обработкой для удаления галлия, и без таковой обработки. Еще один сухой способ удаления галлия, разработанный Национальным Ресурсным Центром для Плутония в Амарилло, ТХ, США, осуществляется при высокой температуре и предусматривает улавливание удаленного галлия газопоглотителями. Эти способы, осуществляемые либо с, либо без предварительной обработки для удаления галлия, обеспечивают, по сообщениям, такие показатели по удалению галлия, которые не позволяют обеспечить указанные нужные значения. Галлий присутствует в исходном оксиде плутония как твердый триоксид галлия (Ga2О3), получаемый при окислении металлического плутония ввиду образования оксида плутония (PuO2). Восстановление Ga2O3 восстанавливающим газом (например, Н2) до летучего субоксида галлия (Ga2O) и удаление Ga2O основывается на различных механизмах, согласно которым комбинируются: газовая диффузия в твердых веществах, окисление-восстановление, миграция газа и конвективная массопередача. Химическое уравнение восстановления триоксида галлия:
Ga2O3+2Н2→Ga2O+2Н2O
Согласно настоящему изобретению предлагаемый способ изготовления исключает упоминаемые выше недостатки и включает в себя следующие стадии:
- способ изготовления таблеток МОХ-топлива, содержащий
- первое смешивание W-PuO2, переработанного способом сухой технологии, со скрапом МОХ, переработанного способом сухой технологии, и, возможно, с порошком оксида урана,
- микронизация и принудительное просеивание этой первой смеси,
- второе смешивание и перемешивание микронизированной и просеянной первой смеси с порошком оксида урана,
- введение добавок и прессование этой перемешанной второй смеси в таблетки,
- спекание полученных таблеток и сухая переработка порошка W-PuO2, включающая в себя следующие стадии:
- смешивание порошка W-PuO2 с одним, или другим, или с обоими следующими материалами: порошок оксида урана и/или прошедший сухую переработку МОХ-скрап,
- микронизация этой смеси,
- прессование этой микронизированной смеси в таблетки,
- термообработка, в восстановительной среде, указанных таблеток, которые после их приготовления механическими средствами перемешиваются в первую смесь, используемую в упоминаемом выше изготовлении таблеток МОХ-топлива, и сухая переработка скрапа изготовления МОХ, включающая в себя следующие этапы:
- смешивание порошка МОХ-скрапа или дробленых таблеток МОХ-скрапа с нерегулированным содержанием примесей, нерегулированными гранулометрическими показателями, или с нерегулированной спекаемостыо,
- микронизация этой смеси,
- прессование указанной микронизированной смеси в таблетки,
- термообработка, в восстанавливающей атмосфере, указанных таблеток, предназначаемых после их приготовления механическими средствами к перемешиванию в указанную первую смесь, используемую в изготовлении гранул МОХ-топлива.
Стадии технологии удаления галлия являются только теми технологическими стадиями, которые в настоящее время используются в промышленности изготовления МОХ-топлива, и, в частности, для подразумеваемой при этом последующей переработки скрапа. Поскольку эту же последовательность технологических стадий можно использовать и для удаления галлия, и для переработки скрапа, поэтому указанную переработку можно выполнить в единой последовательности технологических стадий и с помощью одного и того же технологического оборудования. В результате этого ни определенные, ни дополняющие технологические стадии удаления галлия, ни соответствующее оборудование не нужны, и это обстоятельство представляет собой главное преимущество по сравнению с существующими технологиями удаления галлия.
Смешивание оксида W-Pu с порошком оксида урана и/или МОХ-скрапа приводит к такому разбавлению, что партии, содержащие значительные количества W-Pu, можно использовать без неприемлемых рисков критичности.
Стадия микронизации этого способа уменьшает размер частиц и, поэтому, ограничивает время, нужное для миграции галлия внутрь частиц. Прессование при пониженном давлении агломерирует частицы в таблетки, достаточно крупные, чтобы они не уносились потоком газа в печи термообработки, и при этом достаточно пористые, чтобы могла происходить диффузия восстанавливающего газа внутрь таблеток и чтобы субоксид галлия удалялся этим потоком газа.
Прочие подробности и определенные признаки изобретения поясняются в приводимом ниже описании и в прилагаемой формуле изобретения.
Фиг.1 схематически показывает стадии (левая часть) изготовления МОХ, стадии переработки W-PuO2 (средняя часть) и стадии переработки МОХ-скрапа (правая часть).
Фиг.2 показывает комбинацию стадий переработки W-PuO2 со стадиями переработки МОХ-скрапа (правая часть) и их связь со стадиями изготовления МОХ-топлива (левая часть).
На чертежах аналогичные ссылочные обозначения указывают на аналогичные элементы.
Подробности разных стадий фиг.1 излагаются ниже.
Способ согласно настоящему изобретению для изготовления МОХ-топлива из сырья, представляющего собой W-Pu, по существу является способом изготовления топливных таблеток из смешанного оксида (U, Pu)O2, то есть содержит
- первое смешивание (стадия 1) порошка W-PuO2 и/или порошка UO2, и/или скрапа изготовления МОХ,
- микронизация (стадия 2) указанной первой смеси, в частности - с помощью шаровой мельницы и принудительного просеивания (стадия 3) через ячейки размером 250 мкм, например,
- второе смешивание (стадия 4) первой смеси с порошком UO2 и, возможно, скрапом изготовления МОХ,
- добавление и смешивание смазочного материала и/или порообразующего вещества (стадия 5), причем эта стадия предпочтительно объединена с предыдущей стадией,
- прессование (стадия 6) второй смеси в таблетки с помощью прессов (таблетирование),
- спекание (стадия 7) указанных таблеток предпочтительно в среде увлажненных водорода и газа-носителя (аргон или азот),
- сухое шлифование таблеток (стадия 8),
- сортировка таблеток по внешнему виду (стадия 9).
Способ изготовления может также включать в себя следующие стадии:
- штабелирование,
- загрузка таблеток в оболочку,
- сварка концевой заглушки для формирования топливных стержней,
- подпрессовка стержня,
- испытание стержня,
- группирование нескольких стержней для формирования топливной сборки,
- испытание топливной сборки.
Отбракованные визуальной сортировкой на стадии 9 таблетки можно раздробить на стадии 26 и ввести их в излагаемые ниже стадии смешивания 11 или 21.
Способ согласно настоящему изобретению предусматривает предварительную переработку оксида W-Pu. Эта переработка включает в себя следующие стадии:
- смешивание (стадия 11) порошка W-PuO2 с одним, или с другим, или с обоими следующими материалами: порошок оксида урана и/или прошедший сухую переработку МОХ-скрап,
- микронизация (стадия 12) этой смеси, в частности - с помощью шаровой мельницы,
- прессование (стадия 13) микронизированной смеси в таблетки в прессах прессования или гранулирования,
- термообработка (стадия 14) указанных таблеток предпочтительно в среде водорода и газа-носителя (аргон или азот), возможно - в печи с вольфрамовыми нагревательными сопротивлениями,
- дробление термообработанных таблеток (стадия 15), например, в щековой дробилке.
Способ согласно настоящему изобретению также предусматривает предварительную переработку скрапа изготовления МОХ. Эта переработка включает в себя следующие стадии:
- смешивание (стадия 21) порошка скрапа МОХ и/или дробленых таблеток скрапа МОХ,
- микронизация (стадия 22) указанной смеси, в частности - с помощью шаровой мельницы,
- прессование (стадия 23) микронизированной смеси в таблетки в прессах прессования или гранулирования,
- термообработка (стадия 24) указанных таблеток предпочтительно в среде водорода и газа-носителя (аргон или азот),
- дробление термообработанных таблеток (стадия 25), например, в щековой дробилке.
Подробности объединения стадий переработки W-PuO2 со стадиями переработки скрапа МОХ согласно фиг.2 приводятся ниже.
Способ согласно настоящему изобретению также предусматривает предварительную переработку оксида W-Pu и скрапа изготовления МОХ. Эта переработка включает в себя следующие этапы:
- смешивание (стадия 11) порошка W-PuO2, смешанного со скрапом изготовления МОХ, и, возможно, порошком UO2,
- микронизация (стадия 12) этой смеси, в частности - с помощью шаровой мельницы,
- прессование (стадия 13) микронизированной смеси в таблетки в прессах прессования или гранулирования,
- термообработка (стадия 14) указанных таблеток предпочтительно в среде водорода и газа-носителя (аргон или азот), возможно - в печи с вольфрамовыми нагревательными сопротивлениями,
- дробление термообработанных таблеток (стадия 15), например, в щековой дробилке.
Порошковый МОХ-скрап поступает от разных стадий изготовления: излишний порошок остатков таблетируемой партии, пыль от шлифования; порошок, регенерированный из пылевых фильтров и пр.; и при этом таблетки МОХ-скрапа имеют следующее происхождение: пробные таблетки, отбракованные таблетки, излишек изготовления и пр.
Некоторые неограничивающие параметры способа изготовления МОХ-топлива с использованием оксида W-Pu являются следующими:
- топливо изготавливается в партиях. Это обстоятельство позволяет применять одно и то же оборудование для изготовления топлива и для переработки оксида W-Pu и МОХ-скрапа,
- содержание плутония в первой смеси составляет 20-30%. Оксид W-Pu смешивают либо с МОХ-скрапом, либо с оксидом урана, либо с обоими материалами. Количество скрапа в этой первой смеси может доходить до 65%,
- второе смешивание получают введением свободно сыпучего оксида урана в первую смесь после ее микронизации, и просеиванием через ячейки размером 250 мкм,
- значения давления прессования МОХ-топлива находятся в пределах 400-600 МПа; и в смесь вводят 0,2-0,5% смазочного материала,
- спекание МОХ-топлива выполняют при температурах от 1650 до 1760°С в течение минимального 4-часового срока в восстанавливающей среде (водород в смеси с газом-носителем, например, Ar или N2), увлажненной для получения отношения Н2/Н2О в пределах значений от 15 до 30,
- оксид оружейного плутония можно перерабатывать отдельно - после разбавления оксидом урана - или смешивать с МОХ-скрапом, либо можно выполнять и то, и другое,
- прессование смесей оксида W-Pu с МОХ-скрапом выполняют под давлением, имеющим значения 100-200 МПа, и в прессуемую смесь вводят 0,2-0,3% смазочного материала,
- термообработку таблеток, сделанных из смесей оксида W-Pu с МОХ-скрапом и/или оксидом урана, выполняют при температурах выше 1600°С в течение минимального 4-часового срока в восстановительной среде, в которой отношение Н2/Н2О то же, что и используемое при спекании МОХ-топлива, или более высокое - для улучшения удаления галлия.
Для снижения затрат на оборудование можно использовать основное оборудование изготовления топлива для предварительной обработки смесей оксида W-Pu с МОХ-скрапом: мельницы, смесительные аппараты, прессы для прессования порошков, спекательные печи. Рабочие параметры для предварительной обработки могут быть теми же, что и параметры изготовления МОХ-топлива, либо отличаться от них.
Необходимо отметить, что настоящее изобретение никоим образом не ограничивается описываемыми выше осуществлениями, и что в нем возможны многие модификации в рамках объема прилагаемой формулы изобретения.
Существуют и другие способы изготовления МОХ-топлива, для которых будет целесообразным применение этого изобретения.
Упоминаемые выше фигуры основаны на способе MIMAS, разработанном заявителем настоящего изобретения. Из этих фигур легко вывести другие способы изготовления, которые в основном отличаются признаками полного измельчения порошков UO2 и PuO2 и объединением двух стадий смешивания в одной стадии.
Изобретение относится к способу изготовления смешанного (U, Pu) оксидного ядерного топлива (МОХ) из оружейного плутония, легированного галлием. Способ изготовления смешанного (U, Pu)O2 оксидного ядерного топлива из оксида оружейного плутония (W-PuO2), содержащего примеси, в частности галлий, включает в себя
а) изготовление таблеток МОХ-топлива, включающее в себя следующие стадии:
а1) первое смешивание порошка W-PuO2, переработанного способом сухой технологии, и/или порошка UO2, и/или МОХ-скрапа, переработанного способом сухой технологии,
а2) микронизацию и принудительное просеивание этой первой смеси,
а3) второе смешивание и перемешивание микронизированной и просеянной первой смеси с порошком оксида урана,
а4) введение и смешивание смазочного материала и/или порообразующего вещества,
а5) таблетирование этой перемешанной второй смеси,
а6) спекание полученных таблеток и
b) сухую переработку порошка W-PuO2, включающую в себя следующие стадии:
b1) смешивание порошка W-PuO2 с одним или с другим, или с обоими следующими материалами: порошок оксида урана и/или прошедший сухую переработку МОХ-скрап,
b2) микронизацию этой смеси,
b3) прессование этой микронизированной смеси в таблетки,
b4) термообработку в восстановительной среде указанных таблеток, которые после их дробления перемешиваются в первом смешивании, используемом в упоминаемом выше изготовлении таблеток МОХ-топлива, и
c) сухую переработку МОХ-скрапа, включающую в себя следующие стадии:
с1) смешивание порошка МОХ-скрапа и/или дробленых таблеток МОХ-скрапа,
с2) микронизацию этой смеси,
с3) прессование указанной микронизированной смеси в таблетки,
с4) термообработку указанных таблеток, предназначаемых после их дробления к перемешиванию в указанном первом смешивании, используемом в изготовлении таблеток МОХ-топлива. Этот способ можно использовать при выполнении программ по ограничению распространения ядерного оружия путем захоронения излишних запасов оружейного плутония. 4 н. и 20 з.п. ф-лы, 2 ил.
a) изготовление таблеток МОХ-топлива, включающее в себя следующие стадии:
а1) первое смешивание (1) порошка W-PuO2, переработанного способом сухой технологии, и/или порошка UO2, и/или МОХ-скрапа, переработанного способом сухой технологии,
а2) микронизацию (2) и принудительное просеивание (3) этой первой смеси,
а3) второе смешивание и перемешивание (4) микронизированной и просеянной первой смеси с порошком оксида урана,
а4) введение (5) и смешивание смазочного материала и/или порообразующего вещества,
а5) таблетирование (6) этой перемешанной второй смеси,
а6) спекание (7) полученных таблеток и
b) сухую переработку порошка W-PuO2, включающую в себя следующие стадии:
b1) смешивание (11) порошка W-PuO2 с одним, или с другим, или с обоими следующими материалами: порошок оксида урана и/или прошедший сухую переработку МОХ-скрап,
b2) микронизацию (12) этой смеси,
b3) прессование (13) этой микронизированной смеси в таблетки,
b4) термообработку (14) в восстановительной среде указанных таблеток, которые после их дробления (15) перемешиваются в первом смешивании, используемом в упоминаемом выше изготовлении таблеток МОХ-топлива, и
с) сухую переработку МОХ-скрапа, включающую в себя следующие стадии:
с1) смешивание (21) порошка МОХ-скрапа и/или дробленых таблеток МОХ-скрапа,
с2) микронизацию (22) этой смеси,
с3) прессование (23) указанной микронизированной смеси в таблетки,
с4) термообработку (24) указанных таблеток, предназначаемых после их дробления (25) к перемешиванию в указанном первом смешивании, используемом в изготовлении таблеток МОХ-топлива.
a) изготовление таблеток МОХ-топлива, включающее в себя следующие стадии:
а1) первое смешивание (1) порошка W-PuO2, переработанного способом сухой технологии, и/или порошка UO2, и/или МОХ-скрапа, переработанного способом сухой технологии,
а2) микронизацию (2) и принудительное просеивание (3) этой первой смеси,
а3) второе смешивание и перемешивание (4) микронизированной и просеянной первой смеси с порошком оксида урана,
а4) введение (5) и смешивание смазочного материала и/или порообразующего вещества,
а5) таблетирование (6) этой перемешанной второй смеси,
а6) спекание (7) полученных таблеток и
b) сухую переработку порошка W-PuO2 и МОХ-скрапа, включающую в себя следующие стадии:
b1) смешивание (11) порошка W-PuO2, смешанного с МОХ-скрапом и возможно с порошком UO2,
b2) микронизацию (12) этой смеси,
b3) прессование (13) этой микронизированной смеси в таблетки,
b4) термообработку (14) в восстановительной среде указанных таблеток, которые после их дробления (15) перемешиваются в первом смешивании, используемом в упоминаемом выше изготовлении таблеток МОХ-топлива.
a) изготовление таблеток МОХ-топлива, включающее в себя следующие стадии:
а1) смешивание (1) порошка W-PuO2, переработанного способом сухой технологии, и/или порошка UO2, и/или МОХ-скрапа, переработанного способом сухой технологии,
а2) полную микронизацию (2) этой первой смеси,
а3) введение (5) и смешивание смазочного материала и/или порообразующего вещества,
а4) таблетирование (6) этой перемешанной второй смеси,
а5) спекание (7) полученных таблеток и
b) сухую переработку порошка W-PuQ2, включающую в себя следующие стадии:
b1) смешивание (11) порошка W-PuO2 с одним, или с другим, или с обоими следующими материалами: порошок оксида урана и/или прошедший сухую переработку МОХ-скрап,
b2) микронизацию (12) этой смеси,
b3) прессование (13) этой микронизированной смеси в таблетки,
b4) термообработку (14) в восстановительной среде указанных таблеток, которые после их дробления (15) перемешиваются в первом смешивании, используемом в упоминаемом выше изготовлении таблеток МОХ-топлива, и
с) сухую переработку МОХ-скрапа, включающую в себя следующие стадии:
с1) смешивание (21) порошка МОХ-скрапа и/или дробленых таблеток МОХ-скрапа,
с2) микронизацию (22) этой смеси,
с3) прессование (23) указанной микронизированной смеси в таблетки,
с4) термообработку (24) указанных таблеток, предназначаемых после их дробления (25) к перемешиванию в указанном первом смешивании, используемом в изготовлении таблеток МОХ-топлива.
a) изготовление таблеток МОХ-топлива, включающее в себя следующие стадии:
а1) смешивание (1) порошка W-PuO2, переработанного способом сухой технологии, и/или порошка UO2, и/или МОХ-скрапа, переработанного способом сухой технологии,
а2) полную микронизацию (2) этой первой смеси,
а3) введение (5) и смешивание смазочного материала и/или порообразующего вещества,
а4) таблетирование (6) этой перемешанной смеси,
а5) спекание (7) полученных таблеток и
b) сухую переработку порошка W-PuO2 и МОХ-скрапа, включающую в себя следующие стадии:
b1) смешивание (11) порошка W-PuO2, смешанного с МОХ-скрапом, и, возможно, с порошком UO2,
b2) микронизацию (12) этой смеси,
b3) прессование (13) этой микронизированной смеси в таблетки,
b4) термообработку (14) в восстановительной среде указанных таблеток, которые после их дробления (15) перемешиваются в первом смешивании, используемом в упоминаемом выше изготовлении таблеток МОХ-топлива.
| СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТОК ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА ИЗ СМЕШАННОГО ОКСИДА (U, PU)O ИЗ НЕТЕКУЧЕГО ПОРОШКА UO | 1999 |
|
RU2216798C2 |
| СПОСОБ СУХОЙ ПЕРЕРАБОТКИ СКРАПА ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА ИЗ СМЕШАННОГО ОКСИДА (U, PU) O | 1999 |
|
RU2225047C2 |
| СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТОК ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА НА ОСНОВЕ СМЕШАННОГО ОКСИДА (U, PU)O С ДОБАВКОЙ СЕРООРГАНИЧЕСКОГО ПРОДУКТА | 1996 |
|
RU2172030C2 |
| СПОСОБ КОНВЕРСИИ ПЛУТОНИЙ-ГАЛЛИЕВОГО СПЛАВА В ДИОКСИД ПЛУТОНИЯ | 2000 |
|
RU2179530C2 |
