СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ГОМОГЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА ИЗ СМЕСИ ДИОКСИДОВ УРАНА И ПЛУТОНИЯ Российский патент 1998 года по МПК G21C21/00 

Изобретение относится к области атомной техники, а более конкретно к технологии изготовления МОХ-топлива (уран-плутониевого диоксидного топлива) для ядерных реакторов на быстрых и тепловых нейтронах при содержании плутония от 1 до 40 мас.%. Может быть использовано в производстве изготовления сердечников тепловыделяющих элементов активных зон АЭС.

Технология изготовления таблеток из порошков хорошо известна и состоит из операции подготовки пресс-порошка, его прессования в виде таблеток на пресс-автоматах и последующего спекания в восстановительной атмосфере при высокой 1700-1800^oC температуре.

Важным этапом при изготовлении двух- и более компонентных систем является операция подготовки однородного пресс-порошка. Операция смешивания компонентов является ключевой, от нее зависят многие характеристики готовой таблетки, в первую очередь, гомогенность, плотность, величина зерна и микроструктура.

Известен способ получения таблеток МОХ-топлива, состоящий из подготовки пресс-порошка, смешивания диоксидов, прессования и спекания, при котором с целью более равномерного распределения компонентов в пресс-порошке проводят измельчение и смешивание в шаровой мельнице [1,2,3].

Однако достичь равномерного распределения компонентов в пресс-порошке не удается и в структуре спеченных таблеток наблюдается наличие двух фаз. Такие таблетки не растворяются полностью в азотной кислоте, что осложняет реализацию замкнутого топливного цикла. Для устранения этого недостатка создают новые технологические процессы, обеспечивающие получение гомогенного топлива.

Наиболее близким техническим решением к заявленному является способ получения гомогенного ядерного топлива из смеси диоксидов урана и плутония для изготовления таблеток, включающий подготовку пресс-порошка, смешивание компонентов, прессование и спекание таблеток. Смешивание производят в шаровой мельнице, длительность этой операции составляет 4-20 часов [4] - прототип.

Известный способ имеет следующие недостатки. Длительное смешивание приводит к повышенному износу мелющих тел и стенок смесителей и загрязнению пресс-порошка железом, никелем и др. примесями. Для исключения этого вводят дополнительную операцию магнитной сепарации. Кроме того, длительные процессы связаны с дополнительными затратами электроэнергии.

Основной технической задачей настоящего изобретения является повышение производительности процесса за счет сокращения длительности операции смешивания при подготовке пресс-порошка с обеспечением достаточной дисперсности и равномерности перемешивания компонентов по всему объему порошка, что обеспечивает при дальнейшем спекании взаимную диффузию компонентов с образованием гомогенного ядерного топлива, а также уменьшение загрязнения пресс-порошка примесями.

Поставленная задача достигается тем, что согласно способу, включающему подготовку пресс-порошка путем смешивания диоксидов, прессования и последующего спекания, используется интенсивное перемешивание компонентов в вихревом слое. Вихревой слой создается за счет хаотического вращения магнитных игл в переменном электромагнитном поле, которые, увлекая с собой частицы порошка диоксидов, одновременно не только перемешивают порошки, но и измельчают их, уплотняют и активизируют поверхность частиц порошка. Смешивание порошков производят в рабочем объеме смесителя, в который помещают магнитные иглы. Рабочий объем смесителя заполняют на 50-70% смесью диоксидов урана и плутония при соотношении длины игл к их диаметру, равном 8-14. Величину загрузки магнитных игл устанавливают не более половины величины критической загрузки.

Сопоставительный анализ заявляемого технического решения с прототипом показывает, что заявляемый способ отличается от известного и позволяет установить соответствие заявляемого изобретения требованиям критерия "новизна".

Предлагаемый способ получения гомогенного ядерного топлива из смеси диоксидов урана и плутония реализован следующим образом.

Был разработан способ смешивания порошков в вихревом слое с использованием автоматического вихревого смесителя АВС-150. Принцип действия смесителя поясняется схемой, представленной на фиг. 1. В обмотке смесителя (1) возбуждается переменное электромагнитное поле, воздействующее на рабочие магнитные элементы (иглы) (2). Они под воздействием переменного магнитного поля совершают сложные колебательно-вращательные движения в узкой рабочей зоне.

Способ осуществляется следующим образом.

Обрабатываемый материал (3) - порошки диоксидов урана и плутония - помещают в рабочий объем смесителя - немагнитный стакан (4) из титана вместе с магнитными иглами. Так как рабочая зона имеет небольшую протяженность, то стакану придают возвратно-поступательное движение, амплитуду которого подбирают так, чтобы весь объем стакана проходил через рабочую зону.

Практическим путем получен ряд эмпирических зависимостей, позволяющих правильно и эффективно вести процесс перемешивания.

Важен размер игл и величина их загрузки в стакан. От их геометрии (отношения длины к диаметру, 1/d) зависит, что будет протекать в вихревом слое - диспергирование или перемешивание. Рекомендуется соблюдать отношение 1/d = 8-14. Величина загрузки игл также играет существенную роль. Если она мала - перемешивание мало эффективно, при большой загрузке возможно образование неподвижных зон из слипшихся между собой магнитных игл и полное отсутствие перемешивания. Это состояние называется критическим (K_кр.), величина которого зависит также от геометрических факторов (1/d).

Экспериментально было установлено минимальное натирание железа в зависимости от величины загрузки магнитных игл, от числа циклов перемешивания и материала игл.

В результате были выбраны магнитные иглы из подшипниковой стали ШХ-15 диаметром 1,6 мм и длиной 17,8 мм (1/d = 11). Они обеспечили минимум натирания железа во время перемешивания. Расчет величины загрузки игл и величины загрузки перемешиваемых компонентов проводили с учетом физических свойств UO₂ и PuO₂. Величина критической загрузки игл рассчитывается по формуле
m_кр= K_кр•V_р.з•ρ_и,
где
m_кр - масса критической загрузки;
K_кр - коэффициент критичности, который для соотношения 1/d = 11 равен 0,1;
l - длина магнитных игл;
d - диаметр магнитных игл;
V_р.з. - объем рабочей зоны (стакана) (0,4 дм³);
ρ_и - плотность магнитных игл (≈7,5 г/см³).

Критическая загрузка магнитных игл оказалась равной 300 г.

Для качественного перемешивания следует использовать не более половины критической загрузки, то есть 100-150 г.

Заполняли порошком не более 50-70% объема стакана, При рабочей длине стакана, равной 340 мм, и диаметре 130 мм этот объем составил 4,5 л или с учетом насыпного веса перемешиваемых диоксидов урана и плутония вес загрузки возможен до 4,5 кг смеси при насыпном весе 2 г/см³. Для оптимального перемешивания скорость перемещения стакана составила 6 м/мин. Время перемешивания с одновременным измельчением порошков составила - 6-10 минут.

Для работы с радиоактивными порошками смеситель был автоматизирован и помещен в защитный бокс. В качестве рабочего объема смесителя изготовлен герметичный стакан из немагнитного материала, во избежание натирания железа использован титан.

Высокое качество перемешивания подтверждено гомогенной структурой спеченных таблеток по совокупности результатов металлографического, авторадиографического анализов и исследований на сканирующем микроскопе. Сравнительные результаты с применением различных смесителей представлены на фиг. 2, из которого видно, что гомогенная структура топлива обеспечивает только при подготовке пресс-порошка, смешиваемого в смесителе типа АВС-150 по предлагаемому способу.

Таким образом, заявляемый способ позволяет получить качественный активированный пресс-порошок из однородной двух-, и более компонентной смеси ядерного топлива, например, UO₂. PuO₂, стеарат цинка. Из полученной смеси прессуют таблетки, которые подвергают спеканию. Это обеспечивает получение таблеток с гомогенной структурой твердого раствора, например, (U, Pu)O₂, растворимого при регенерации ядерного топлива на 99,9%.

Использование предлагаемого способа получения гомогенного ядерного МОХ-топлива обеспечивает по сравнению со способом прототипа новый технический результат:
1. Резко сокращает (до 150 раз) длительность процесса смешивания, то есть существенно увеличивает производительность операции смешивания.

2. Создает равномерное распределение дисперсных частиц порошков в микрообъемах. Это способствует в дальнейшем взаимной диффузии диоксидов урана и плутония при спекании с образованием гомогенного топлива, например (U, Pu)O₂ при содержании плутония от 1 до 40 мас.%.

3. Сокращает затраты электроэнергии и улучшает экологическую обстановку при изготовлении ядерного топлива.

4. Устраняет загрязнение пресс-порошка нежелательными примесями.

Источники информации
1. Репенакк Х. , Шнейдер В., Виттман К. На пути к усовершенствованному производству смешанного оксидного топлива. Ат. техн. за рубежом. - 1987, N 10, с. 27.

2. Kleykamp H. In: Second Meeting "Characterisation and Quality Control of Nuclear Fuel". Karlruhe, 2-5 June 1981, Preprint IAEA-CN-42/379.

3. Мохова В. А. Промышленное производство и опыт эксплуатации (U, Pu)O₂-топлива в реакторах LWRM. ЦНИИАтоминформ. - 1991, выпуск 20, с. 26 и 27.

4. Мохова В. А. Семеновская И.В. Смирнов Ю.В., Соколова И.Д. Усовершенствование методов изготовления уран-плутониевого топлива. Ат. техн. за рубежом. - 1983, N 2, с. 16-18.

Изобретение относится к области атомной техники и может быть использовано для получения гомогенного ядерного топлива из смеси диоксидов урана и плутония, более конкретно к технологии изготовления MOX-топлива (уран-плутониевого диоксидного топлива) для ядерных реакторов на быстрых и тепловых нейтронах, и может быть использовано при изготовлении таблеток для твэлов с содержанием плутония 1-40 мас%. Способ позволяет обеспечить одно из основных требований к сердечнику твэлов из МОХ-топлива - получение гомогенной структуры сердечника из диоксидов урана и плутония, что обеспечивает достаточно полное растворение при регенерации топлива в азотной кислоте, важное при регенерации замкнутого топливного цикла. Образованию твердого раствора компонентов, например, (U, Pu)O₂ способствует получение мелкодисперсной смеси компонентов, интенсивно перемешиваемых вихревым слоем, который возникает при хаотическом движении магнитных игл в переменном электромагнитном поде. Установлена необходимая геометрия магнитных игл: отношение длины к диаметру 8-14, величина загрузки магнитных игл равна не более половины величины критической загрузки, а допустимый объем компонентов в рабочем объеме (стакане) составляет 50-70%. Материал игл и стакана подобран так, чтобы не происходило загрязнения топлива нежелательными примесями. 2 з.п. ф-лы, 2 ил.

1. Способ получения гомогенного ядерного топлива из смеси диоксидов урана и плутония с содержанием плутония 1 - 40 мас.% для изготовления таблеток твэлов, включающий подготовку пресс-порошка путем смешивания компонентов, прессования и последующего спекания таблеток, отличающийся тем, что смешивание компонентов производят в рабочем объеме смесителя, в который помещают магнитные иглы и возбуждают в обмотке электромагнитного смесителя переменное магнитное поле, приводящее в движение иглы, образующие вихревой слой, обеспечивающий смешивание и измельчение компонентов, при этом рабочий объем смесителя заполняют на 50 - 70% смесью диоксидов урана и плутония, а отношение длины магнитных игл к их диаметру задают равным 8 - 14, кроме того, величину загрузки магнитных игл устанавливают равной не более половины величины критической загрузки. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что величину критической загрузки магнитных игл определяют по формуле
m_кр = K_кр•V_р.з.•ρ_и ,
где m_кр - масса критической загрузки;
K_кр - коэффициент критичности, который определяется из соотношения l/d = 8 - 14;
l - длина магнитных игл;
d - диаметр магнитных игл;
V_р.з - объем рабочей зоны - стакана;
ρ_и - плотность магнитных игл. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что магнитные иглы изготавливают из подшипниковой стали ШХ-15, рабочий объем смесителя выполняют из немагнитного материала - титана, при этом возвратно-поступательное перемещение рабочего объема смесителя осуществляют со скоростью 6 - 8 м/мин, а смешивание компонентов производят в течение 6 - 10 мин.