СПОСОБ ПРОИЗВОДСТВА ИСТОЧНИКА ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ ДЛЯ ДЕФЕКТОСКОПИИ Российский патент 1996 года по МПК G21G4/04 

Изобретение относится к области радиационного неразрушающего контроля в различных технических направлениях.

Технические параметры аппаратуры для радиационного неразрушающего контроля в основном определяются параметрами используемого в нем источника гамма-излучения, зависимыми от применяемого в качестве активной части источника радионуклида.

Известны способы производства источников гамма-излучения [1,2 и 3] включающие облучение в pеакторе нейтронами мишени, содержащей капсулы с исходным стабильным изотопом, в результате чего образуется новый радиоактивный изотоп, который используют в качестве активной части гамма-источников.

Недостатками известных способов являются недостаточно высокие удельная активность получаемых источников, которая определяет основные параметры аппаратуры, а также производительность и чувствительность неразрушающего контроля.

Известен способ производства источников гамма-излучения на основе иридия-192 [4] наиболее часто используемых в гамма-дефектоскопах.

Источники с высокой удельной активностью на основе иридия-192 получают облучением металлической заготовки из природного иридия в реакторном потоке тепловых нейтронов, достигая при этом наиболее высокой для дефектоскопических источников удельной активности (до 500 Ки/г), затем активную часть герметизируют в капсулах из нержавеющей стали. Герметизация производится сваркой в атмосфере инертного газа.

Источники гамма-излучения на основе иридия-192 также имеют ряд недостатков. Наличие в спектре излучения высокоэнергетических линий с энергией фотонов до 1,06 МэВ требует увеличения толщины защитного слоя блока защиты, а это значительно увеличивает габариты и вес радиационной головки гамма-дефектоскопа. Так, при активности источника иридий-192 120 Ки вес радиационной головки составляет 16 кг при габаритах 240х110х115 мм. Кроме того, жесткие энергетические линии в спектре радионуклида иридий-192 обуславливают недостаточную (до 2%) чувствительность радиографического контроля и особенно в диапазоне толщин от 5 до 25 мм (для стали). К тому же период полураспада радионуклида иридий-192 74,02 сут, что требует частой замены распадающегося источника гамма-излучения.

Известны источники [5] полученные на основе радионуклида селен-75, которые позволяют контролировать стальные изделия в диапазоне толщин от 5 до 25 мм более эффективно с чувствительностью до 1% Основные линии энергетического спектра радионуклида селен-75 находятся в диапазоне от 0,066 до 0,401 МэВ, что позволяет существенно снизить толщину защитного слоя блока защиты радиационной головки и уменьшить размеры и вес всего устройства. Период полураспада радионуклида селен-75 составляет 118,5 сут, что в 1,6 раза больше, чем у иридия-192.

Однако активная часть этих источников изготавливается из оксида селена, что не позволяет получить удельную активность более 5 Ки/г и, как следствие, определяет большие размеры активной части (источник активностью 4,3 Ки имеет размер 7,5х7 мм), что значительно ухудшает чувствительность контроля за счет увеличения геометрической нерезкости. Увеличение фокусного расстояния (расстояние источник пленка) для уменьшения геометрической нерезкости существенно снижает производительность контроля и затрудняет его проведение в стесненных условиях, в труднодоступных местах. Значительные габариты источника влекут за собой необходимость увеличения диаметра канала блока защиты радиационной головки, что приводит к увеличению массы и габаритов блока защиты гамма-дефектоскопа.

Радионуклид селен-74 можно получить в результате облучения в потоке тепловых нейтронов металлического селена-74 по реакции
⁷⁴Se(n,γ) __→ ⁷⁴Se.

Однако из-за очень низкого содержания изотопа селен-74 (0,87%) в природной смеси стабильных изотопов селена достигнуть высокой удельной активности (более 5 Ки/г) радионуклида селен-75 не предоставляется возможным.

Увеличение значения удельной активности источника c радионуклидом селен-75 по крайней мере в 100 раз возможно за счет увеличения содержания изотопа селен-74 в облучаемой мишени.

Известен способ изготовления источников гамма-излучения для дефектоскопии путем облучения в нейтронном потоке обогащенного металлического селена-74, помещенного в алюминиевые капсулы [6] Этот способ принят за прототип.

К недостаткам прототипа относится недостаточная удельная активность получаемого источника излучения, обусловленная недостаточной степенью обогащения (менее 40%) по селену-74 исходного селена, а также неопределенностью плотности запрессовки в капсулу для облучения. Кроме того, алюминиевые капсулы, в которые помещают источники низкой активности, не свариваются лазером и не выдерживают температурных испытаний источника на соответствие веществам особого рода.

Технический результат, который может быть получен при использовании изобретения, заключается в улучшении чувствительности и повышении производительности контроля, а также уменьшении габаритов и массы радиационной головки за счет уменьшения размеров активной части путем увеличения удельной активности источника.

Указанный технический результат достигается за счет того, что по способу производства источника гамма-излучения на основе ⁷⁴Sе путем облучения помещенного в капсулу обогащенного потоком нейтронов и герметизации его во второй капсуле, перед облучением металлический ⁷⁴Se фторируют газообразным фтором при температуре 100-350^оС и атмосферном давлении по реакции
⁷⁴Se+F₂__→ ⁷⁴SeF₆+1029 кДж/моль, регулируя состав смеси в пределах 10-25% по фтору, обогащают на каскаде газовых центрифуг по молекуле ⁷⁴SeF₆ до содержания изотопа селен-74 не менее 96% после оптимизации гидравлических и разделительных характеристик центрифуг, проводят конверсию гексафторида в металлический (элементный) селен-74 при температуре 250-270^оС по реакции с газообразным аммиаком
2NH₃+⁷⁴SeF₆__→ ⁷⁴Se+6HF+N₂, подавая при этом для предотвращения обратной реакции очищенный аргон, а затем полученный металлический селен после анализа химической чистоты многократно запрессовывают до плотности не менее 3 г/см³ в титановую капсулу, заваривают при одновременном теплоотводе лазерной сваркой и облучают в реакторном потоке тепловых нейтронов не менее 10¹⁵ Н/см² с при одновременном теплоотводе от капсулы, помещают ее во вторую капсулу из нержавеющей стали и заваривают аргоно-дуговой сваркой.

Сущность изобретения можно пояснить на примере конкретного исполнения.

Гексафторид селена получают прямым фторированием элементного селена газообразным фтором при температуре 100-350^оС и атмосферном давлении по реакции
⁷⁴Se+F₂__→ ⁷⁴SeF₆+1029 кДж/моль.

Как следует из уравнения, реакция сопровождается значительным экзотермическим эффектом, поэтому для регулирования скорости процесса и температуры химического реактора подаваемый в реактор фтор разбавляют гексафторидом селена, регулируя состав фторируемой смеси в пределах 10-25% по фтору.

Процесс осуществляют следующим образом. В реактор загружают навеску селена в количестве 1,5-2 кг, после чего систему вакуумируют до остаточного давления 0,1-0,5 мм рт.ст. химический реактор разогревают до 100-150^оС и в систему подают фторирующую смесь, состоящую из 10 об. фтора и 90 об. гексафторида селена. Одновременно включают устройство-компрессор, осуществляющее циркуляцию газовой смеси в контуре реактор компрессор реактор. Газовый поток после реактора, содержащий непрореагировавшую часть фтора и гексафторид селена, разделяют на две части, одну из которых направляют на конденсацию гексафторида селена в ловушках, поддерживаемых при температуре минус 120 минус 150^оС, а другую часть потока возвращают в реактор, подпитывая в нее фтор до концентрации 10-25 об. Процесс контролируют по температуре в реакторе и регулируют величиной потока через реактор и концентрацией в нем фтора.

Сконденсированный при минус 120 минус 150^оС гексафторид селена выдерживают при этой температуре под вакуумом около 10 мм рт.ст. для удаления растворенных примесей, после чего ловушки размораживают и газообразный гексафторид селена подвергают тонкой очистке и разделению изотопов. Затем осуществляют конверсию гексафторида селена в металлический селен.

Гексафторид селена, обогащенный изотопом селен-74, и отвальный гексафторид селена для дальнейшего использования превращают в металлический селен по реакции с газообразным аммиаком
2NH₃+⁷⁴SeF₆__→ ⁷⁴Se+6HF+N₂.

В химический реактор, снабженный коаксиально расположенными соплами в верхней части и приемником жидкого селена в нижней части, подают газообразный аммиак (через внешнее сопло) и гексафторид селена (через внутреннее сопло), предварительно нагретые до 200-250^оС. Стенки реактора нагревают до 250-270^оС. Образующийся в результате реакции селен собирают в нижней части реактора в специально установленном тигле. Для предотвращения обратной реакции в нижнюю часть реактора, где находится жидкий селен, поддувают очищенный аргон. Очистку отходящих из реактора газов проводят последовательно: от фтористого водорода сорбцией на фториде натрия при 100^оС, от избыточного аммиака в скруттере с серной кислотой, после чего сбрасывают в систему санитарной очистки. Собранный в тигле селен разливают в изложницы в атмосфере аргона.

После анализа химической чистоты полученный селен-74 запрессовывают в первую капсулу источника, изготовленную, например, из титанового сплава, химически нереагирующего с металлическим селеном и слабо активирующегося при облучении в реакторе. Для повышения плотности стартового материала (селена-74) используют многократное прессование. После запрессовки селена-74 до требуемой плотности первую капсулу заваривают лазерной сваркой. При этом используют теплоотводящие втулки, например, из меди для уменьшения температуры капсулы и селена-74. Затем капсулу помещают в реакторную мишень, снабженную теплоотводящим элементом, выполненным из алюминиевого сплава в форме цилиндрического блока с отверстиями для размещения капсул. Блок с капсулами устанавливают в оболочку мишени, омываемую в процессе облучения теплоносителем реактора. Для достижения требуемой активности капсулу облучают в канале реактора с высокой плотностью потока тепловых нейтронов до 10¹⁵ Н/см² · с. Размещение капсул в теплопроводящем блоке уменьшает температуру селена-74 и одновременно за счет выбора шага отверстий в блоке позволяет свести к минимуму эффект возможного влияния заготовок друг на друга из-за поглощения нейтронов. По окончании облучения капсулу с радионуклидом селен-75 извлекают из реакторной мишени и помещают во вторую капсулу из нержавеющей стали и заваривают аргоно-дуговой сваркой.

Для определения соответствия заявленного способа критериям изобретения был проведен поиск и анализ патентной и научно-технической литературы, содержащей описания имеющих отношение к заявленному способу технических решений в рассматриваемой и смежных областях техники.

Основной составляющей частью заявленного способа является процесс обогащения изотопов.

В настоящее время получили развитие процессы дистилляции, химического обмена, масс-диффузный, лазерный и электромагнитный (Бахтадзе А.Б. и др. Разработка методов разделения и производства стабильных изотопов. Материалы научно-технической конференции 30 лет производства и применения изотопов в СССР, Изотопы в СССР N 59, М. Атомиздат, 1980, с.54). Дистилляция может быть использована для разделения ограниченного диапазона легких элементов.

Недостатки химического обмена обусловлены неполнотой обращения потоков и высокими требованиями к чистоте исходных продуктов.

Процесс масс-диффузии представляет собой термодинамический необратимый процесс и связан с большими энергозатратами.

Лазерное обогащение имеет лабораторное использование из-за малой производительности и сложности в аппаратурном отношении.

Для обогащения стабильных изотопов селена часто используется электромагнитное разделение как наиболее универсальный процесс обогащения, пригодный практически для всех элементов (Кащеев Н.А. Дергачев В.А. Электронное разделение изотопов и изотопный анализ. М. Энергоатомиздат, 1989).

Однако недостаточное практически возможное обогащение (менее 50%) из-за побочных загрязнений, малая производительность при очень высокой стоимости получаемого изотопа селен-74 не позволяют использовать способ в промышленных целях.

Таким образом, известные технологии обогащения изотопов не позволяют обеспечить получение технического результата, указанного в заявленном способе.

Исходя из вышесказанного можно сделать вывод о том, что предложенное техническое решение является новым и явным образом не следует из уровня техники, имеет изобретательский уровень, промышленно осуществимо и при использовании обеспечивает положительный технический эффект, т.е. соответствует критериям изобретения.

В настоящее время проведены сравнительные испытания гамма-дефектоскопов с источником иридий-192 (Гаммарид-192) и с источником селен-75, полученным предлагаемым способом. Радиционная головка с источником селен-75 активностью 100 Ки имеет вес 6 кг при габарите 205 х 15 х 75 мм, при этом чувствительность контроля стали в диапазоне толщин 5-25 мм составила 1%

Сущность изобретения: для получения источника гамма-излучения на основе селена - 75 исходное соединение - природный металлический селен после анализа химической чистоты фторируют газообразным фтором при температуре 100 - 350^oС и атмосферном давлении по реакции ⁷⁴Se+F₂__→ ⁷⁴SeF₆+1029 кДж/моль, регулируя состав смеси в пределах 10 - 25% по фтору. Обогащают на каскаде газовых центрифуг по молекуле ^7 4 SeF₆ до содержания изотопа селен - 74 не менее 96% после оптимизации гидравлических и разделительных характеристик центрифуг. Проводят конверсию гексафторида в металлический селен - 74 при температуре 250 - 270^oС по реакции с газообразным аммиаком 2NH₃+⁷⁴SeF₆__→ ⁷⁴Se+6HF+N₂, подавая при этом для предотвращения обратной реакции очищенный аргон. Полученный металлический селен - 74 после анализа химической чистоты многократно запрессовывают до плотности не менее 3 г/см³ в химически стойкую и неактивируемую, например, титановую капсулу, которую заваривают при одновременном теплоотводе лазерной сваркой и облучают при постоянном отводе тепла в реакторном потоке тепловых нейтронов плотностью не менее 10^1 5 н/см² • с. После этого помещают во вторую коррозионностойкую и механически прочную капсулу, например, из нержавеющей стали и заваривают аргоно-дуговой сваркой.

СПОСОБ ПРОИЗВОДСТВА ИСТОЧНИКА ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ ДЛЯ ДЕФЕКТОСКОПИИ на основе радионуклида Se^7 5 путем облучения помещенного в капсулу обогащенного металлического Se^7 4 реакторным потоком тепловых нейтронов и герметизации его во второй капсуле из коррозионно-стойкого и механически прочного материала, отличающийся тем, что перед облучением металлический Se^7 4 фторируют газообразным фтором при 100 - 350^oС и атмосферном давлении по реакции
Se⁷⁴+F₂__→ Se⁷⁴F₆+1029 кДж/моль,
регулируя состав смеси в пределах 10 - 25% по фтору, обогащают на каскаде газовых центрифуг по молекуле Se^7 4F₆ до содержания изотопа Se^7 4 при 250 - 270^oС по реакции с газообразным аммиаком
2NH₃+Se⁷⁴F₆__→ Se⁷⁴+6HF+N₂,
подавая при этом для предотвращения обратной реакции очищенный аргон, а затем полученный металлический Se^7 4 многократно запрессовывают до плотности не менее 3 г/см³ в титановую капсулу, которую заваривают при одновременном отводе тепла лазерной сваркой и облучают при постоянном отводе тепла реакторном потоке тепловых нейтронов плотностью не менее 10^1 5 н/см², а герметизацию второй капсулы осуществляют аргонодуговой сваркой.