Способ изготовления таблетированного ядерного топлива Российский патент 2022 года по МПК G21C3/62 

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано для получения таблеток ядерного топлива на основе СНУП (керамический тип ядерного топлива, представляющий собой смесь нитрида урана и плутония (U, Pu)N).

Это топливо имеет ряд неоспоримых эксплуатационных преимуществ перед другими разрабатываемыми типами топлива, таких как большая плотность ядерного делящегося материала и связанный с ней коэффициент воспроизводства, на порядок большая, чем у оксидного топлива, а также теплопроводность. Кроме того, это топливо позволяет еще утилизировать долгоживущие актитиниды.

Проблема спекания СНУП топлива с добавками AmN и другие, заключается в том, что необходимо уменьшить время спекания и температуру, так как нитрид америция (AmN) диссоциирует и испаряется при высоких температурах, выше 1800 К, поэтому необходимо снижать время и температуру спекания. Один из путей снижения температуры спекания является процесс легирования малыми добавками топливных таблеток.

Известен способ изготовления таблеток ядерного топлива с использованием легирования (патент RU № 2630898 опубликовано 14.09.2017). Изобретение относится к способам изготовления керамического ядерного топлива с использованием легирования. Способ легирования порошков UO₂, включает дозирование в UO₂ порошкового легирующего соединения (добавки), операцию приготовления порции смеси из UO₂ с порошковым легирующим соединением, изготовление пресс-порошка, формование прессовок и их термообработку. В качестве легирующего соединения используются алюминий- или(и) кремнийсодержащее вещество с температурой плавления до 200°С, температуры плавления и испарения которого лежат ниже температуры его разложения. Способ обеспечивает эффективное воздействие на микроструктуру таблеток, улучшение качества топлива и снижение затрат на производство таблеток. Легирование используется как способ улучшения свойств самой керамики и для совершенствования процесса ее спекания.

Недостатками является то, что указанные легирующие добавки применяются только для улучшения свойств таблеток из UO₂ и не распространяются на СНУП топливо.

Известен способ изготовления таблеток ядерного топлива с коротким временем спекания (патент RU № 2664738, опубликован 22.08.2018). Этот способ заключается в таблетировании ядерного топлива из диоксида урана для тепловыделяющих элементов легководных энергетических ядерных реакторов, а также энергетических реакторов с газовым охлаждением. Он включает в себя формирование шихты, состоящей из дисперсного порошка диоксида урана с легирующими добавками оксидов алюминия и кремния в виде наночастиц, процесса одновременного прессования и спекания путем сжатия шихты давлением до 150 МПа между штампами пресса, являющимися электродами и пропускания постоянного и импульсного тока от высоковольтного источника электропитания. В шихте происходит совмещенное прессование и спекание с использованием плазмы искрового разряда. Продолжительность процесса совмещенного прессования и спекания порядка 10 мин. Этот способ позволяет сократить время и трудозатраты на получение таблетированного ядерного топлива из порошка UO₂. Недостатками является то, что спекание нитридного ядерного топлива для реакторов IV поколения на основе СНУП такого как (U, Pu, Am)N, невозможно проводить при помощи традиционных способов, так как нитрид америция (AmN) диссоциирует и испаряется из-за температуры спекания выше 1800 К, при давлении азота 1 бар. Испарение младших актинидов, таких как Am, является проблемой в области получения топлива. Испарение зависит от температуры и, таким образом, необходимо снижать температуру спекания.

Известен способ изготовления таблеток ядерного топлива (патент US №4059539, опубликован 22.11.1977). Этот способ заключается в получении высокотемпературного топлива на основе стабилизированного нитрида урана, который достигается за счет легирования мононитрида урана (плутония) мононитридами Zr, Τi, Υ в количестве до 10 мольных % при сохранении однофазной структуры. Указанные составы нитрида могут эксплуатироваться при температурах поверхности топлива до 1700°С.

Недостатками является то, что данные добавки не улучшают спекаемость таблеток ядерного топлива.

Наиболее близким является способ изготовления таблетированного ядерного топлива (патент на изобретение RU № 2627682, опубликовано 10.09.2010). Это изобретение в целом относится к нитридным ядерным топливам и к способу получения нитридных топлив, применяемых в качестве ядерного топлива в ядерных реакторах. Веществами, рассматриваемыми в качестве указанного топлива, являются (U, Pu, Am)N, (U, Pu, Am, Cm)N, (U, Pu, Am, Zr)N и (U, Pu, Am, Cm, Zr)N. Способ изготовления таблетированного ядерного топлива включает формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка и легирующих добавок, прессование и спекание шихты и представляет собой комбинацию стадий плазменно-искрового спекания с применением электрического тока и термической обработки. Этот способ позволяет достигнуть плотности таблеток чуть выше 85% от теоретической. Для достижения плотности 85-95% приходится проводить спекание при температурах ~ 1800-2100°С и длительностью нескольких часов.

Недостатками прототипа являются не технологичность способа, связанная с использованием повышенных температуры и длительности спекания, которые приводят к усложнению конструкции печей, а в случае спекания (U,Pu)N или (U,Pu,Am)N наблюдается испарение плутония и америция (доходящее до 15% от введенного).

Задачей является разработка нового, технологичного способа изготовления таблетированного ядерного топлива на основе СНУП (U, Pu)N, позволяющего уменьшить значения напряжения заряда батареи конденсаторов и, соответственно температуру спекания для получения таблеток.

Техническим результатом заявленного способа, является улучшение технологичности способа, обеспечивающего получение таблетированного ядерного топлива с необходимыми характеристиками, с помощью электроимпульсного прессования путем микролегирования никелем или сплавом никель-хром.

Указанный технический результат достигается в способе изготовления таблетированного ядерного топлива, включающем формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка и легирующих добавок, прессование и спекание шихты, отличающемся тем, что дисперсный порошок представляет собой смесь порошков на основе нитрида урана или нитрида урана и плутония, а легирующие добавки - порошок никеля или сплава никель-хром в количестве 0,05-1 масс. %, причем электроимпульсное прессование проводят путем пропускания короткого импульса тока под статическим давлением, при этом процесс ведут в закрытом герметичном перчаточном боксе со шлюзовой камерой.

Микролегирование указанного топлива добавками, образующими сегрегации или вторые фазы на границах зерен позволяет получить более текучую керамику при повышенной температуре. При этом введение добавок в количестве менее 0,05 масс. % не приводит к значительному улучшению спекаемости, а введение добавок в количестве более 1 масс. % не целесообразно, так как снижаются характеристики ядерного топлива.

Сущность изобретения изготовления таблеток ядерного топлива путем спекания порошков с использованием короткого импульса тока сводится к следующему. Шихту порошка на основе нитрида урана или смешанного мононитрида урана и плутония (СНУП) в виде однородной смеси с порошком никеля или сплава никель-хром в количестве 0,05-1 масс. %. загружают в керамическую матрицу, зажатую в металлическую обойму и прессуют ее пуансонами, на которые подают напряжение от импульсного источника тока. Давление к пуансонам прикладывается от пневмопресса. Включается импульсный источник энергии и в нем накапливается необходимое количество энергии, которое определяется видом и массой уплотняемого радионуклидного порошка. После этого пропускают импульс тока от импульсного источника через поджатый порошок, который разогревает его, происходит процесс спекания. В результате получается плотный образец.

Пример осуществления способа

Пример 1. Засыпка порошка состояла из смесей нитрида урана (имитатор СНУП топлива) и порошка никеля в количестве 0,05 масс. %. Для изготовления таблетки использовали импульсный источник тока с максимальной запасаемой энергией до 50 кДж, давление подпрессовки 2,1 т/см², напряжение на батарее конденсаторов 5,1 кВ. Диаметр таблетки 9,2 мм плотность 13,3, что составило 93% от теоретической.

Пример 2. Засыпка порошка состояла из смесей нитрида урана (имитатор СНУП топлива) и порошка никеля в количестве 1,0 масс. %. Для изготовления таблетки использовали импульсный источник тока с максимальной запасаемой энергией до 50 кДж, давление подпрессовки 2,1 т/см², напряжение на батарее конденсаторов 5,0 кВ. Диаметр таблетки 9,2 мм плотность 13,4 г/см³.

Пример 3. Засыпка порошка состояла из смесей нитрида урана (имитатор СНУП топлива) и нихрома (промышленный сплав ЭИ931) в количестве 0,05 масс. %. Для изготовления таблетки использовали импульсный источник тока с максимальной запасаемой энергией до 50 кДж, давление подпрессовки 2,1 т/см², напряжение на батарее конденсаторов 5,2 кВ. Диаметр таблетки 9,2 мм плотность 13,1 г/см³.

Пример 4. Засыпка порошка состояла из смесей нитрида урана (имитатор СНУП топлива) и нихрома (промышленный сплав ЭИ931) в количестве 0,05 масс. %. Для изготовления таблетки использовали импульсный источник тока с максимальной запасаемой энергией до 50 кДж, давление подпрессовки 2,1 т/см², напряжение на батарее конденсаторов 5,5 кВ. Диаметр таблетки 9,2 мм плотность 13,7 г/см³.

Повышение спекаемости таблеток СНУП топлива, легированных никелем или сплавом никель-хром позволяет снизить максимальную температуру спекания и, соответственно напряжение заряда батареи конденсаторов электроимпульсной установки, необходимые для достижения требуемой плотности.

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано для получения таблеток ядерного топлива на основе СНУП (керамический тип ядерного топлива, представляющий собой смесь нитрида урана и плутония (U, Pu)N). Способ изготовления таблетированного ядерного топлива включает формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка и легирующих добавок, прессование и спекание шихты. Легирующие добавки – порошок никеля или сплава никель-хром в количестве 0,05-1 масс. %. Электроимпульсное прессование проводят путем пропускания короткого импульса тока под статическим давлением, при этом процесс ведут в закрытом герметичном перчаточном боксе со шлюзовой камерой. Изобретение позволяет улучшить технологичность способа. 4 пр.

Способ изготовления таблетированного ядерного топлива, включающий формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка и легирующих добавок, прессование и спекание шихты, отличающийся тем, что дисперсный порошок представляет собой смесь порошков на основе нитрида урана или нитрида урана и плутония, а легирующие добавки – порошок никеля или сплава никель-хром в количестве 0,05-1 масс. %, причем электроимпульсное прессование проводят путем пропускания короткого импульса тока под статическим давлением, при этом процесс ведут в закрытом герметичном перчаточном боксе со шлюзовой камерой.