Изобретение относится к измерению ядерных излучений, а именно, определению загрязненности природных объектов стронцием-90 (90Sr).
Известен способ определения активности 90Sr в природных объектах, включающий озоление пробы природного объекта, ее растворение, отделение 90Sr от других радионуклидов путем их осаждения на гидроокиси железа, накопление 90Y в течение 3-14 сут из выделенного 90Sr, осаждение накопленного 90Y на гидроокиси железа, приготовление счетного препарата, измерение скорости счета β-излучения выделенного препарата 90Y, радиохимический контроль чистоты выделенного препарата 90Y и последующий пересчет на активность 90Sr.
Недостатком данного способа является его длительность. Длительность способа вызвана большим числом трудоемких операций до приготовления счетного образца 90Y, а также тем обстоятельством, что сначала из природного объекта выделяют 90Sr, освобождаясь от других радионуклидов путем их осаждения на гидроокиси железа, после чего ждут накопления его дочернего изотопа 90Y в течение 3-14 суток от момента выделения 90Sr. Кроме этого, выделенный препарат 90Y проверяют на радиохимическую чистоту по периоду полураспада, что занимает от 3 до 14 сут. так как требует повторных измерений, проводимых через промежуток времени, равный не менее, чем 3 сут. от момента первого измерения скорости счета β-излучения препарата 90Y.
Наиболее близким по технической сущности к заявляемому является способ определения активности 90Y в природных объектах, например, в почве, включающий озоление пробы природного объекта, измерение скорости счета β-излучения от исследуемого и эталонных препаратов (90Sr + 90Y), (144Ce + 133Pr) и (106Ru + 106Rh) при трех уровнях дискриминации, определение по результатам этих измерений скорости счета и активности 90Y в препарате и последующий пересчет на активность 90Sr в препарате.
Однако, недостатком данного способа является его длительность. Длительность способа связана с тем обстоятельством, что содержащиеся в препарате поле озоления пробы природного объекта радионуклиды 137Cs и 40К не позволяют установить малый начальный уровень дискриминации, что снижает эффективность регистрации радионуклидов (90Sr + 90Y), (144Ce + 144Pr) и (106Ru + 106Rh), и для получения той же точности по 90Sr, что и в радиохимическом методе, необходимо более длительное время измерения препарата, которое приблизительно составляет:
T ·to где М масса пробы, взятой на радиохимический анализ, кг;
mо масса препарата, полученного из пробы природного объекта, кг;
εo эффективность регистрации 90Y в препарате, полученном радиохимическим методом из пробы природного объекта;
ε эффективность регистрации 90Y в пробе приpодного объекта, масса которого равна массе (mo) препарата, полученного из пробы природного объекта радиохимическим методом;
tо время измерения препарата, выделенного радиохимическим методом, сек.
Кроме этого, для выделения скорости счета β-излучения от 90Y с необходимой точностью, не хуже точности радиохимического метода, из смеси радионуклидов, необходимо дополнительно увеличить время измерения препарата в несколько раз из-за того, что эффективность радионуклидов 144Pr и 106Rh в несколько раз меньше на втором и третьем уровне дискриминации, чем на первом, а выделение скорости счета β-излучения от 90Y из смеси радионуклидов осуществляется по формулам:
A(106Rh) n3 ε3 (106Rh):
A(144Pr) [n2 ε2 (106Rh) x
x A(106Rh)]/ε2 (144Pr)
n(90Y) n1 ε1 (106Rh) A(106Rh)
ε1 (144Pr) A(144(Pr); где n1, n2 и n3 скорости счета β-излучения от радионуклидов соответственно на первом, втором и третьем уровне дискриминации:
ε1 (106Rh), ε2 (106Rh) и ε3 (106Rh) эффективность регистрации радионуклида 106Rh соответственно на первом, втором и третьем уровне дискриминации;
ε1 (144Pr) и ε2 (144Pr) эффективность регистрации радионуклида 144Pr соответственно на первом и втором уровне дискриминации;
A(106Rh) и A(144Pr) активность 106Rh и 144Pr в смеси радионуклидов (90Sr + 90Y), 144Pr + 144Ce) и (106Ru + 106Rh). Поскольку обычно М 0,1 кг, то mо 0,0002 кг, εo/ε3 εo/ε3 ≃ 33, то Т/to ≃ 103 раз.
Поставленная цель достигается тем, что в качестве исследуемого препарата используется осадок гидроокиси железа, содержащий 90Y в смеси с другими радионуклидами, образующийся после обработки растворенной пробы природного объекта аммиаком. При этом в полученном осадке не содержатся радионуклиды 137Cs и 40К, что позволяет снизить начальный уровень дискриминации до 0,5 МэВ и повысить эффективность регистрации 90Y, что в свою очередь, значительно снижает время измерения исследуемого препарата на 90Sr с точностью не хуже, чем в прототипе. Приблизительно это время можно рассчитать следующим образом.
Поскольку М 0,1 кг, mo' 0,002 кг, ε
то T/T ≃ ≃ 102 где mo' масса, образующегося после обработки растворенной пробы природного объекта аммиаком.
Для определения скорости счета β-излучения 90Y в выделенном препарате вводятся два уровня дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.
Первый уровень дискриминации 0,5 МэВ выбран таким для того, чтобы исключить влияние низкоэнергетических радионуклидов выделенного препарата на определение скорости счета β-излучения 90Y (иттрия-90).
Второй уровень дискриминации 0,9 МэВ выбран таким для того, чтобы градуировочные коэффициенты К1, К2 и К3 эталонных препаратов (90Sr + 90Y), (1444Ce + 144Pr) и (106Rh + 106Ru) максимально отличались друг от друга, а градуировочные коэффициенты К2 и К3 эталонных препаратов (144Сe + 144Pr) и (106Ru + 106Rh) были бы приблизительно равны, что позволяет рассматривать изотопы 144Pr и 106Rh как один, то есть:
N2/N N3/N K2 где К1 N1/N1'; K2 N2/N2'; K3 N3/N3';
N1 и N1', N2 и N2'; N3 и N3' скорости счета β-излучения за вычетом фона соответственно от эталонных препаратов (90Sr + 90Y), (144Ce + 144Pr) и (106Ru + 106Rh) на первом и втором уровнях дискриминации: 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.
После распада короткоживущих радионуклидов в природных объектах, в частности 91Y, мешающими радионуклидами для определения скорости счета β-излучения 90Y в препарате, выделенном из природного объекта после его растворения аммиаком, на двух уровнях дискриминации 0,95 МэВВ и 0,9 МэВ будут только дочерние радионуклиды 144Се (церия-144) и 106Ru (рутения-106), а именно 144Pr (празеодим-144) и 106Rh (родий-106).
Поэтому сначала измеряют скорости счета β-излучения от выделенного и эталонных препаратов (90Sr + 90Y) и (144Ce + 144Pr) на двух уровнях дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ. По измеренным величинам определяют градуировочные коэффициенты выделенного и эталонных препаратов (90Sr + 90Y) и (144Ce + 144Pr) согласно выражениям:
K N/N'; K1 N1/N1'; K2 N2/N2'; где N и N'; N1 и N1'; N2 и N2' скорости счета β-излучения за вычетом фона соответственно от выделенного и эталонных препаратов (90Sr + 90Y), (144Ce + 144Pr) на первом и втором уровнях дискриминации 0,5 МэВ и 0,8 МэВ.
А скорость счета β-излучения радионуклида 90Y в выделенном препарате находят из системы уравнений:
где N(90Y) и N'(90Y) скорость счета β-излучения за вычетом фона от радионуклида 90Y в выделенном препарате на первом и втором уровнях дискриминации: 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.
N(106Rh, 144Pr) и N'(106Rh, 144Pr) суммарная скорость счета β-излучения за вычетом фона от радионуклидов 106Rh, 144Pr в выделенном препарате на первом и втором уровнях дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.
Разделим первое уравнение системы на второе и учтем, что:
N(90Y)/N'(90Y) N1/N1' K1, a N(106Rh, 144Pr)/N'(106Rh, 144Pr) N2/N2' K2.
После соответствующих преобразований получим следующую систему уравнений:
где m1 N'(90Y)/N'; m2 N'(106Rh, 144Pr)/N, соответственно доля радионуклидов 90Y и 144Pr, 106Rh в выделенном препарате.
Решая данную систему уравнений получим:
N(90Y) N
Выделение равновесного радионуклида 90Y из природного объекта аммиаком, после его растворения, с последующим радиометрированием выделенного препарата на двух уровнях дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ позволяет сократить время анализа природного объекта на 90Sr по сравнению с прототипом в десятки раз.
П р и м е р. Предлагаемое техническое решение апробировали в ходе анализа 12 проб почвы на активность по 90Sr, взятых из зон радиоактивного загрязнения в результате аварии на Чернобыльской АЭС.
Пробы почвы были взяты в определенных местах на территории БССР через два года после аварии. Измерения скорости счета β-излучения осуществляли на β-радиометре, состоящем из блока детектирования, блоков низковольтного и высоковольтного питания, амплитудного дискриминатора и пересчетного прибора. В β-радиометре реализована схема антисовпадений. Блок детектирования представляет собой сцинтиллятор на основе атрацена с фотоэлектронным умножителем ФЭУ-13 и эмиттерным повторителем, а в качестве сохранных счетчиков использованы счетчики Гейгера-Мюллера. Градуировку β-радиометра осуществляли с помощью набора источников β-излучения 60Со, 204Ti, 32P, (90Sr + 90Y), (144Ce + 144Pr) с последующей установкой уровней дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.
Экспрессность предлагаемого способа проверяли путем сравнения результатов анализа 12 проб почвы предлагаемым методом, радиохимическим методом [2,3] и инструментальным методом [1,4] Причем анализ проб почвы на 90Sr предлагаемым методом и радиохимическим методом осуществляли из одной и той же навески, а для инструментального метода брали навеску в 2 г, затем ее озоляли, тщательно растирали и наносили на мишень. Навеска пробы почвы, которую брали на анализ для радиохимического и предлагаемого методов, составляла 0,1 кг масса осадка, в котором содержится 90Y составляла: в предлагаемом методе 0,002 кг, а в радиохимическом методе 0,00005 кг, в инструментальном методе 0,002 кг, площадь мишени 4 см2.
Результаты измерений одной из проб почвы предлагаемым методом имеют следующие числовые значения:
N 38,79 имп/с; N' 11,13 имп/с;
N1 10,76 имп/с; N1' 2,41 имп/с;
N2 12,82 имп/с; N2' 5,09 имп/с;
N3 16,41 имп/с; N3' 6,65 имп/с.
Отсюда получаем:
К 3,49; К1 4,46; К2 2,52; К3 2,47.
Таким образом, экспериментально подтверждено, что К2 К3.
Скорость счета β-излучения изотопа 90Y в выделенном препарате определили согласно выражению
N(90Y) 38,79 ≃ 24,71 (имп/с)
Время измерения пробы составило 10 мин, время озоления пробы 6 ч, время получения осадка 1,5 ч.
Коэффициент самопоглощения S 0,4; эффективность регистрации 90Y на первом уровне дискриминации 0,5 МэВ εo 0,2.
Активность 90Sr в выделенном препарате рассчитывали по формуле:
A(90Sr) ≃ 8-4·10-9Ku где λ 1,08 ˙ 10-2 ч-1 постоянная распада 90Y, ч-1;
t время с момента выделения 90Y до начала его измерения, ч;
S коэффициент, учитывающий самопоглощение β-излучения 90Y в препарате.
Активность 90Sr в препарате, выделенном радиохимическим методом [2,3] рассчитывали по формуле:
A*(90Sr)
≃ 8,0·10-9Ku где Х1 0,71 выход носителя стронция;
Х2 0,9 выход носителя иттрия;
F 0,42 фактор накопления иттрия-90 (время накопления tн 72 ч);
S* 0,95 коэффициент, учитывающий самопоглощение β-излучения 90Y в препарате.
Время измерения препарата равнялось 10 мин.
Отличие результатов анализа на 90Sr обоих способов составляет
δ × 100% 5% для остальных 11 проб почвы δ колеблется в районе (5-15%).
Общее время анализа пробы почвы на 90Sr радиохимическим методом [2,3] примерно составляет
Tp= 6+10+72+72 ≃ 160 ч где 72 ч время накопления 90Y из выделенного 90Sr, 3-14 сут;
72 ч время анализа на радиохимическую чистоту выделенного препарата, 3-14 сут;
6 ч озоление пробы почвы;
10 ч выделение препарата по радиохимической цепочке.
Общее время анализа пробы почвы на 90Sr предлагаемым методом примерно составляет
T 6ч+1,5ч ≃ 7,5ч где 1,5 ч время выделения препарата и приготовления счетной мишени.
Таким образом (Tp/T ≃ 160/7,5 ≃ 20) предлагаемый метод позволяет сократить время анализа природного объекта (почвы) на 90Sr по сравнению с аналогом в несколько десятков раз.
Активность 90Sr в препарате, измеренная инструментальным методом [1,4] определяется по формуле:
A**(90Sr) ≃ ≃ 10,4·10-9Ku где εo** эффективность регистрации 90Y на первом уровне дискриминации 1,4 МэВ;
S** 0,4 коэффициент, учитывающий самопоглощение β-излучения 90Y препарате;
N**(90Y) скорость счета β-излучения 90Y, выделенного из смеси радионуклидов, которые содержатся в препарате;
50 коэффициент пересчета с 2 г пробы почвы, которая взята на анализ инструментальным методом на 100 г почвы.
Время измерения препарата инструментальным методом составило 40 ч.
Отличие результатов анализа на 90Sr в этом случае было следующим, имеется в виду предлагаемый метод и инструментальный метод [1,4]
δ**= ≃ × 100% ≃ 24% а от радиохимического:
δ*= × 100% ≃ 30%
Общее время анализа пробы почвы на 90Sr инструментальным методом составляет:
Tи= 6ч+40ч ≃ 46ч; Tи/T 46/7,5 ≃ 6
Поэтому время анализа пробы на 90Sr предлагаемым методом, по сравнению с инструментальным методом сокращается в десятки раз, причем по точности предлагаемый метод не уступает радиохимическому методу.
Применение других уровней дискриминации, отличных от 0,5 МэВ и 0,9 МэВ нецелесообразно, так как ухудшает точность анализа на 90Sr. Например, при фиксированном уровне дискриминации 0,9 МэВ будем менять уровень дискриминации 0,5 МэВ. При его уменьшении на точность результата будет влиять β-излучениее низко- энергетических радионуклидов, при его увеличении, уменьшается различие градуировочных коэффициентов К1 и К2, что также ведет к снижению точности анализа на 90Sr. Зафиксируем теперь уровень дискриминации 0,5 МэВ, а менять будем уровень дискриминации 0,9 МэВ. При его уменьшении, уменьшается различие коэффициентов К1 и К2, по сравнению с их максимальным различием, которое наблюдается на уровне дискриминации 0,9 МэВ, что ведет к ухудшению точности анализа на 90Sr, при его увеличении наступает различие в градуировочных коэффициентах К2и К3, то есть К2 ≠ К3, что ведет к снижению точности анализа на 90Sr. Таким образом, оптимальные уровни дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.
По сравнению с базовым объектом (см.прототип) реализация данного способа снижает время анализа природных объектов (почва) в десятки раз.
Повышение экспрессности способа происходит за счет выделения равновесного радионуклида 90Y с другими радионуклидами в виде осадка гидроокиси железа, образующегося после обработки растворенной пробы аммиаком и измерении выделенного препарата (осадка) на двух уровнях дискриминации 0,5 и 0,9 МэВ.
Способ определения активности стронция-90 в природных объектах. Способ определения активности стронция-90 в природных объектах включает измерение скорости счета бета-излучения от исследуемого и эталонных препаратов Sr90+Y90, Ce144+Pr144 и Rh106+ Ru106 при двух уровнях дискриминации 0,5 и 0,9 МэВ, определение активности иттрия-90 в препарате и пересчет на активность стронция-90 в препарате. В качестве исследуемого препарата используется осадок гидроокиси железа, содержащий иттрий-90 в смеси с другими радионуклидами, образующийся после обработки растворенной пробы аммиаком. Способ позволяет повысить экспрессность определения активности стронция-90 в пробах.
СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ АКТИВНОСТИ СТРОНЦИЯ-90 В ПРИРОДНЫХ ОБЪЕКТАХ, включающий измерение скорости счета бета-излучения от исследуемого и эталонных препаратов Sr90+Y90, Ce144+Pr144 и Rh106+Ru106 при нескольких уровнях дискриминации, определение по результатам этих измерений скорости счета и активности иттрия-90 в препарате, пересчет на активность стронция-90 в препарате, отличающийся тем, что, с целью повышения экспрессности определения активности стронция-90, в качестве исследуемого препарата используют осадок гидроокиси железа, содержащий иттрий-90 в смеси с другими радионуклидами, образующийся после обработки растворенной пробы аммиаком, а измерение скорости счета от исследуемого и эталонных препаратов проводят на двух уровнях дискриминации 0,5 и 0,9 МэВ.
Кнатько В.А | |||
и др | |||
Пожарный двухцилиндровый насос | 0 |
|
SU90A1 |
Препринт | |||
Волномер | 1922 |
|
SU474A1 |
Авторы
Даты
1995-07-25—Публикация
1989-06-23—Подача