СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ АКТИВНОСТИ СТРОНЦИЯ-90 В ПРИРОДНЫХ ОБЪЕКТАХ Советский патент 1995 года по МПК G01T1/178 

Изобретение относится к измерению ядерных излучений, а именно, определению загрязненности природных объектов стронцием-90 (⁹⁰Sr).

Известен способ определения активности ⁹⁰Sr в природных объектах, включающий озоление пробы природного объекта, ее растворение, отделение ⁹⁰Sr от других радионуклидов путем их осаждения на гидроокиси железа, накопление ⁹⁰Y в течение 3-14 сут из выделенного ⁹⁰Sr, осаждение накопленного ⁹⁰Y на гидроокиси железа, приготовление счетного препарата, измерение скорости счета β-излучения выделенного препарата ⁹⁰Y, радиохимический контроль чистоты выделенного препарата ⁹⁰Y и последующий пересчет на активность ⁹⁰Sr.

Недостатком данного способа является его длительность. Длительность способа вызвана большим числом трудоемких операций до приготовления счетного образца ⁹⁰Y, а также тем обстоятельством, что сначала из природного объекта выделяют ⁹⁰Sr, освобождаясь от других радионуклидов путем их осаждения на гидроокиси железа, после чего ждут накопления его дочернего изотопа ⁹⁰Y в течение 3-14 суток от момента выделения ⁹⁰Sr. Кроме этого, выделенный препарат ⁹⁰Y проверяют на радиохимическую чистоту по периоду полураспада, что занимает от 3 до 14 сут. так как требует повторных измерений, проводимых через промежуток времени, равный не менее, чем 3 сут. от момента первого измерения скорости счета β-излучения препарата ⁹⁰Y.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому является способ определения активности ⁹⁰Y в природных объектах, например, в почве, включающий озоление пробы природного объекта, измерение скорости счета β-излучения от исследуемого и эталонных препаратов (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y), (¹⁴⁴Ce + ¹³³Pr) и (¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh) при трех уровнях дискриминации, определение по результатам этих измерений скорости счета и активности ⁹⁰Y в препарате и последующий пересчет на активность ⁹⁰Sr в препарате.

Однако, недостатком данного способа является его длительность. Длительность способа связана с тем обстоятельством, что содержащиеся в препарате поле озоления пробы природного объекта радионуклиды ¹³⁷Cs и ⁴⁰К не позволяют установить малый начальный уровень дискриминации, что снижает эффективность регистрации радионуклидов (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y), (¹⁴⁴Ce + ¹⁴⁴Pr) и (¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh), и для получения той же точности по ⁹⁰Sr, что и в радиохимическом методе, необходимо более длительное время измерения препарата, которое приблизительно составляет:
T ·t_o где М масса пробы, взятой на радиохимический анализ, кг;
m_о масса препарата, полученного из пробы природного объекта, кг;
ε_o эффективность регистрации ⁹⁰Y в препарате, полученном радиохимическим методом из пробы природного объекта;
ε эффективность регистрации ⁹⁰Y в пробе приpодного объекта, масса которого равна массе (m_o) препарата, полученного из пробы природного объекта радиохимическим методом;
t_о время измерения препарата, выделенного радиохимическим методом, сек.

Кроме этого, для выделения скорости счета β-излучения от ⁹⁰Y с необходимой точностью, не хуже точности радиохимического метода, из смеси радионуклидов, необходимо дополнительно увеличить время измерения препарата в несколько раз из-за того, что эффективность радионуклидов ¹⁴⁴Pr и ¹⁰⁶Rh в несколько раз меньше на втором и третьем уровне дискриминации, чем на первом, а выделение скорости счета β-излучения от ⁹⁰Y из смеси радионуклидов осуществляется по формулам:
A(¹⁰⁶Rh) n₃ ε₃ (¹⁰⁶Rh):
A(¹⁴⁴Pr) [n₂ ε₂ (¹⁰⁶Rh) x
x A(¹⁰⁶Rh)]/ε₂ (¹⁴⁴Pr)
n(⁹⁰Y) n₁ ε₁ (¹⁰⁶Rh) A(¹⁰⁶Rh)
ε₁ (¹⁴⁴Pr) A(¹⁴⁴(Pr); где n₁, n₂ и n₃ скорости счета β-излучения от радионуклидов соответственно на первом, втором и третьем уровне дискриминации:
ε₁ (¹⁰⁶Rh), ε₂ (¹⁰⁶Rh) и ε₃ (¹⁰⁶Rh) эффективность регистрации радионуклида ¹⁰⁶Rh соответственно на первом, втором и третьем уровне дискриминации;
ε₁ (¹⁴⁴Pr) и ε₂ (¹⁴⁴Pr) эффективность регистрации радионуклида ¹⁴⁴Pr соответственно на первом и втором уровне дискриминации;
A(¹⁰⁶Rh) и A(¹⁴⁴Pr) активность ¹⁰⁶Rh и ¹⁴⁴Pr в смеси радионуклидов (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y), ¹⁴⁴Pr + ¹⁴⁴Ce) и (¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh). Поскольку обычно М 0,1 кг, то m_о 0,0002 кг, ε_o/ε₃ ε_o/ε₃ ≃ 33, то Т/t_o ≃ 10³ раз.

Поставленная цель достигается тем, что в качестве исследуемого препарата используется осадок гидроокиси железа, содержащий ⁹⁰Y в смеси с другими радионуклидами, образующийся после обработки растворенной пробы природного объекта аммиаком. При этом в полученном осадке не содержатся радионуклиды ¹³⁷Cs и ⁴⁰К, что позволяет снизить начальный уровень дискриминации до 0,5 МэВ и повысить эффективность регистрации ⁹⁰Y, что в свою очередь, значительно снижает время измерения исследуемого препарата на ⁹⁰Sr с точностью не хуже, чем в прототипе. Приблизительно это время можно рассчитать следующим образом.

Поскольку М 0,1 кг, m_o' 0,002 кг, ε,o

Для определения скорости счета β-излучения ⁹⁰Y в выделенном препарате вводятся два уровня дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.

Первый уровень дискриминации 0,5 МэВ выбран таким для того, чтобы исключить влияние низкоэнергетических радионуклидов выделенного препарата на определение скорости счета β-излучения ⁹⁰Y (иттрия-90).

Второй уровень дискриминации 0,9 МэВ выбран таким для того, чтобы градуировочные коэффициенты К₁, К₂ и К₃ эталонных препаратов (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y), (¹⁴⁴4Ce + ¹⁴⁴Pr) и (¹⁰⁶Rh + ¹⁰⁶Ru) максимально отличались друг от друга, а градуировочные коэффициенты К₂ и К₃ эталонных препаратов (¹⁴⁴Сe + ¹⁴⁴Pr) и (¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh) были бы приблизительно равны, что позволяет рассматривать изотопы ¹⁴⁴Pr и ¹⁰⁶Rh как один, то есть:
N₂/N N₃/N K₂ где К₁ N₁/N₁'; K₂ N₂/N₂'; K₃ N₃/N₃';
N₁ и N₁', N₂ и N₂'; N₃ и N₃' скорости счета β-излучения за вычетом фона соответственно от эталонных препаратов (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y), (¹⁴⁴Ce + ¹⁴⁴Pr) и (¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh) на первом и втором уровнях дискриминации: 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.

После распада короткоживущих радионуклидов в природных объектах, в частности ⁹¹Y, мешающими радионуклидами для определения скорости счета β-излучения ⁹⁰Y в препарате, выделенном из природного объекта после его растворения аммиаком, на двух уровнях дискриминации 0,95 МэВВ и 0,9 МэВ будут только дочерние радионуклиды ¹⁴⁴Се (церия-144) и ¹⁰⁶Ru (рутения-106), а именно ¹⁴⁴Pr (празеодим-144) и ¹⁰⁶Rh (родий-106).

Поэтому сначала измеряют скорости счета β-излучения от выделенного и эталонных препаратов (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y) и (¹⁴⁴Ce + ¹⁴⁴Pr) на двух уровнях дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ. По измеренным величинам определяют градуировочные коэффициенты выделенного и эталонных препаратов (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y) и (¹⁴⁴Ce + ¹⁴⁴Pr) согласно выражениям:
K N/N'; K₁ N₁/N₁'; K₂ N₂/N₂'; где N и N'; N₁ и N₁'; N₂ и N₂' скорости счета β-излучения за вычетом фона соответственно от выделенного и эталонных препаратов (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y), (¹⁴⁴Ce + ¹⁴⁴Pr) на первом и втором уровнях дискриминации 0,5 МэВ и 0,8 МэВ.

А скорость счета β-излучения радионуклида ⁹⁰Y в выделенном препарате находят из системы уравнений:
где N(⁹⁰Y) и N'(⁹⁰Y) скорость счета β-излучения за вычетом фона от радионуклида ⁹⁰Y в выделенном препарате на первом и втором уровнях дискриминации: 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.

N(¹⁰⁶Rh, ¹⁴⁴Pr) и N'(¹⁰⁶Rh, ¹⁴⁴Pr) суммарная скорость счета β-излучения за вычетом фона от радионуклидов ¹⁰⁶Rh, ¹⁴⁴Pr в выделенном препарате на первом и втором уровнях дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.

Разделим первое уравнение системы на второе и учтем, что:
N(⁹⁰Y)/N'(⁹⁰Y) N₁/N₁' K₁, a N(¹⁰⁶Rh, ¹⁴⁴Pr)/N'(¹⁰⁶Rh, ¹⁴⁴Pr) N₂/N₂' K₂.

После соответствующих преобразований получим следующую систему уравнений:
где m₁ N'(⁹⁰Y)/N'; m₂ N'(¹⁰⁶Rh, ¹⁴⁴Pr)/N^, соответственно доля радионуклидов ⁹⁰Y и ¹⁴⁴Pr, ¹⁰⁶Rh в выделенном препарате.

Решая данную систему уравнений получим:
N(⁹⁰Y) N
Выделение равновесного радионуклида ⁹⁰Y из природного объекта аммиаком, после его растворения, с последующим радиометрированием выделенного препарата на двух уровнях дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ позволяет сократить время анализа природного объекта на ⁹⁰Sr по сравнению с прототипом в десятки раз.

П р и м е р. Предлагаемое техническое решение апробировали в ходе анализа 12 проб почвы на активность по ⁹⁰Sr, взятых из зон радиоактивного загрязнения в результате аварии на Чернобыльской АЭС.

Пробы почвы были взяты в определенных местах на территории БССР через два года после аварии. Измерения скорости счета β-излучения осуществляли на β-радиометре, состоящем из блока детектирования, блоков низковольтного и высоковольтного питания, амплитудного дискриминатора и пересчетного прибора. В β-радиометре реализована схема антисовпадений. Блок детектирования представляет собой сцинтиллятор на основе атрацена с фотоэлектронным умножителем ФЭУ-13 и эмиттерным повторителем, а в качестве сохранных счетчиков использованы счетчики Гейгера-Мюллера. Градуировку β-радиометра осуществляли с помощью набора источников β-излучения ⁶⁰Со, ²⁰⁴Ti, ³²P, (⁹⁰Sr + ⁹⁰Y), (¹⁴⁴Ce + ¹⁴⁴Pr) с последующей установкой уровней дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.

Экспрессность предлагаемого способа проверяли путем сравнения результатов анализа 12 проб почвы предлагаемым методом, радиохимическим методом [2,3] и инструментальным методом [1,4] Причем анализ проб почвы на ⁹⁰Sr предлагаемым методом и радиохимическим методом осуществляли из одной и той же навески, а для инструментального метода брали навеску в 2 г, затем ее озоляли, тщательно растирали и наносили на мишень. Навеска пробы почвы, которую брали на анализ для радиохимического и предлагаемого методов, составляла 0,1 кг масса осадка, в котором содержится ⁹⁰Y составляла: в предлагаемом методе 0,002 кг, а в радиохимическом методе 0,00005 кг, в инструментальном методе 0,002 кг, площадь мишени 4 см².

Результаты измерений одной из проб почвы предлагаемым методом имеют следующие числовые значения:
N 38,79 имп/с; N' 11,13 имп/с;
N₁ 10,76 имп/с; N₁' 2,41 имп/с;
N₂ 12,82 имп/с; N₂' 5,09 имп/с;
N₃ 16,41 имп/с; N₃' 6,65 имп/с.

Отсюда получаем:
К 3,49; К₁ 4,46; К₂ 2,52; К₃ 2,47.

Таким образом, экспериментально подтверждено, что К₂ К₃.

Скорость счета β-излучения изотопа ⁹⁰Y в выделенном препарате определили согласно выражению
N(⁹⁰Y) 38,79 ≃ 24,71 (имп/с)
Время измерения пробы составило 10 мин, время озоления пробы 6 ч, время получения осадка 1,5 ч.

Коэффициент самопоглощения S 0,4; эффективность регистрации ⁹⁰Y на первом уровне дискриминации 0,5 МэВ ε_o 0,2.

Активность ⁹⁰Sr в выделенном препарате рассчитывали по формуле:
A(⁹⁰Sr) ≃ 8-4·10^-9Ku где λ 1,08 ˙ 10^-2 ч^-1 постоянная распада ⁹⁰Y, ч^-1;
t время с момента выделения ⁹⁰Y до начала его измерения, ч;
S коэффициент, учитывающий самопоглощение β-излучения ⁹⁰Y в препарате.

Активность ⁹⁰Sr в препарате, выделенном радиохимическим методом [2,3] рассчитывали по формуле:
A^*(⁹⁰Sr)
≃ 8,0·10^-9Ku где Х₁ 0,71 выход носителя стронция;
Х₂ 0,9 выход носителя иттрия;
F 0,42 фактор накопления иттрия-90 (время накопления t_н 72 ч);
S* 0,95 коэффициент, учитывающий самопоглощение β-излучения ⁹⁰Y в препарате.

Время измерения препарата равнялось 10 мин.

Отличие результатов анализа на ⁹⁰Sr обоих способов составляет
δ × 100% 5% для остальных 11 проб почвы δ колеблется в районе (5-15%).

Общее время анализа пробы почвы на ⁹⁰Sr радиохимическим методом [2,3] примерно составляет
T_p= 6+10+72+72 ≃ 160 ч где 72 ч время накопления ⁹⁰Y из выделенного ⁹⁰Sr, 3-14 сут;
72 ч время анализа на радиохимическую чистоту выделенного препарата, 3-14 сут;
6 ч озоление пробы почвы;
10 ч выделение препарата по радиохимической цепочке.

Общее время анализа пробы почвы на ⁹⁰Sr предлагаемым методом примерно составляет
T 6ч+1,5ч ≃ 7,5ч где 1,5 ч время выделения препарата и приготовления счетной мишени.

Таким образом (T_p/T ≃ 160/7,5 ≃ 20) предлагаемый метод позволяет сократить время анализа природного объекта (почвы) на ⁹⁰Sr по сравнению с аналогом в несколько десятков раз.

Активность ⁹⁰Sr в препарате, измеренная инструментальным методом [1,4] определяется по формуле:
A^**(⁹⁰Sr) ≃ ≃ 10,4·10^-9Ku где ε_o** эффективность регистрации ⁹⁰Y на первом уровне дискриминации 1,4 МэВ;
S** 0,4 коэффициент, учитывающий самопоглощение β-излучения ⁹⁰Y препарате;
N**(⁹⁰Y) скорость счета β-излучения ⁹⁰Y, выделенного из смеси радионуклидов, которые содержатся в препарате;
50 коэффициент пересчета с 2 г пробы почвы, которая взята на анализ инструментальным методом на 100 г почвы.

Время измерения препарата инструментальным методом составило 40 ч.

Отличие результатов анализа на ⁹⁰Sr в этом случае было следующим, имеется в виду предлагаемый метод и инструментальный метод [1,4]
δ^**= ≃ × 100% ≃ 24% а от радиохимического:
δ^*= × 100% ≃ 30%
Общее время анализа пробы почвы на ⁹⁰Sr инструментальным методом составляет:
T_и= 6ч+40ч ≃ 46ч; T_и/T 46/7,5 ≃ 6
Поэтому время анализа пробы на ⁹⁰Sr предлагаемым методом, по сравнению с инструментальным методом сокращается в десятки раз, причем по точности предлагаемый метод не уступает радиохимическому методу.

Применение других уровней дискриминации, отличных от 0,5 МэВ и 0,9 МэВ нецелесообразно, так как ухудшает точность анализа на ⁹⁰Sr. Например, при фиксированном уровне дискриминации 0,9 МэВ будем менять уровень дискриминации 0,5 МэВ. При его уменьшении на точность результата будет влиять β-излучениее низко- энергетических радионуклидов, при его увеличении, уменьшается различие градуировочных коэффициентов К₁ и К₂, что также ведет к снижению точности анализа на ⁹⁰Sr. Зафиксируем теперь уровень дискриминации 0,5 МэВ, а менять будем уровень дискриминации 0,9 МэВ. При его уменьшении, уменьшается различие коэффициентов К₁ и К₂, по сравнению с их максимальным различием, которое наблюдается на уровне дискриминации 0,9 МэВ, что ведет к ухудшению точности анализа на ⁹⁰Sr, при его увеличении наступает различие в градуировочных коэффициентах К₂и К₃, то есть К₂ ≠ К₃, что ведет к снижению точности анализа на ⁹⁰Sr. Таким образом, оптимальные уровни дискриминации 0,5 МэВ и 0,9 МэВ.

По сравнению с базовым объектом (см.прототип) реализация данного способа снижает время анализа природных объектов (почва) в десятки раз.

Повышение экспрессности способа происходит за счет выделения равновесного радионуклида ⁹⁰Y с другими радионуклидами в виде осадка гидроокиси железа, образующегося после обработки растворенной пробы аммиаком и измерении выделенного препарата (осадка) на двух уровнях дискриминации 0,5 и 0,9 МэВ.

Способ определения активности стронция-90 в природных объектах. Способ определения активности стронция-90 в природных объектах включает измерение скорости счета бета-излучения от исследуемого и эталонных препаратов Sr⁹⁰+Y⁹⁰, Ce¹⁴⁴+Pr¹⁴⁴ и Rh¹⁰⁶+ Ru¹⁰⁶ при двух уровнях дискриминации 0,5 и 0,9 МэВ, определение активности иттрия-90 в препарате и пересчет на активность стронция-90 в препарате. В качестве исследуемого препарата используется осадок гидроокиси железа, содержащий иттрий-90 в смеси с другими радионуклидами, образующийся после обработки растворенной пробы аммиаком. Способ позволяет повысить экспрессность определения активности стронция-90 в пробах.

СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ АКТИВНОСТИ СТРОНЦИЯ-90 В ПРИРОДНЫХ ОБЪЕКТАХ, включающий измерение скорости счета бета-излучения от исследуемого и эталонных препаратов Sr⁹⁰+Y⁹⁰, Ce¹⁴⁴+Pr¹⁴⁴ и Rh¹⁰⁶+Ru¹⁰⁶ при нескольких уровнях дискриминации, определение по результатам этих измерений скорости счета и активности иттрия-90 в препарате, пересчет на активность стронция-90 в препарате, отличающийся тем, что, с целью повышения экспрессности определения активности стронция-90, в качестве исследуемого препарата используют осадок гидроокиси железа, содержащий иттрий-90 в смеси с другими радионуклидами, образующийся после обработки растворенной пробы аммиаком, а измерение скорости счета от исследуемого и эталонных препаратов проводят на двух уровнях дискриминации 0,5 и 0,9 МэВ.