Способ очистки азотнокислых растворов Советский патент 1979 года по МПК C02F1/78 C02F1/78 C02F101/30 C02F101/38 C02F103/34 

I

Изобретение относится к усовершенствован.ному способсу очистки растворов от диэтилен .триаминпентауксусной кислоты.

Диэтилентриаминпентауксусная кислота .(ДТПА) .находит широкое применение в экст5.рак1щонной и ионообменной технологии выделе-ния трансплутониевь1х элементов, в особенности на операциях группового разделения транс плутониевых и редкоземельных элементов. Наличие ДТПА в растворах трансплутониевых элементов мешает проведению дальнейших тех- нологических операций, например дополнительных циклов очистки.

Известен способ очистки растворов от ДТПА радиолизом. В этом способе раствор, содержащий кюрий и ДТПА, подкисляют азотной кислотой и оставляют на 16 ч. При этом происходит радиолитическое разрушение ДТПА. Однако реализация этого способа возможна только при высокой удельной активности раствора. Время полного разрушения ДТПА зависит от кислотности раствора, концентрации трансплутониевых, элементов и их изотопного состава 1.

Цель изобретения - упрощение процесса.

Поставленная цель достагается путем разрушения ДТПА озоном. Процесс озонирования осуществляется барботажем озоно-кислородной и озоно-воздушной смеси через рабочий раствор при 60-90 С..

Концентраизня озона в озоно-кислородной смеси 50-100 мг/л. Продуктами разрушения ДТПА являются летучие органические амины, углекислый газ и вода. При уменьшении концентрации озона в газе (например в 2 раза) и таком же увеличении расхода скорость разрушения ДТПА не изменяется. Скорость также остается постоянной при изменении рН раствора от 3,5 до 0,4.

Пример. 10мл азотнокислого раствора, содержашего 0,1 М ДТПА и имеюшего рН 2, озонируют в барботажном сосуде с пористым дном. Концентрация озона в озоно-кислородной смеси составляет мг/л, расход кислорода Зл/ч. Концентрацию ДТПА определяют титрованием раствора тория при кислотности 0,1 М НМОэ с индикатором ксиленоловым оранжевым.

Разрушение ДТПА озоном в процентах от исходного содержания в растворе приведено

Пример 2. Определяют коэффициенты распределения америция при экстракции его 80%-ным раствором ТГФ в декане из водной .фазы, представляющей собой пробу озонированного раствора ДТПА в 4 М NaNOa, содержащего 300 мг/л Am, рН 2. Условия озонирования по примеру 1. Коэффициент распределения (D) америция из аналогичного раствора, не содержащего ДТПА, равен 17,0.

Коэффициент распредеВремя озонирования, ления америция мин

0,002 5,0

11,4 16,1

Из примеров видно, что для полного разрушния ДТПА в растворе достаточно 2-2,5 ч озонирования при 90° С. Так как технологические растворы могут содержать значительное количество нитратных солей, проведены опыты по озонированию растворов, содержащих от О до 6 М нитрата натрия. Скорость разрушения ДТПА постоянна.

Таким образом, скорость разрушения комплексона зависит в основном от температуры проведения процесса и от количества озона, подаваемого в реактор.

Описываемый спЬсобобеспечивает следующи преимущества: способ применим для растворов любого состава; не требуется предварительной корректировки раствора; возможность непрерывного проведения процесса.

Формула изобретения

1.Способ для очистки азотнокислых растворов от диэтилентриаминпентауксусной кислоты путем ее разрушения, отличающийс тем, что, с целью упрощения процесса, исходный азотнокислый раствор обрабатывают озонокислородной или озоно-воздупшой смесью

при 60-90С.

2.Способ по п. I, о т л и ч а ю щ и и с я тем, что, концентрация озона в озонокислородной смеси составляет 50-100 мг/л.

Источники информации, принятые во внимание при экспертизе 1. Atomic Energy Reviw, vol. 10. № 3, 1972, p. 379-399 (прототип).