СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ РАДИОАКТИВНО ЗАРАЖЕННЫХ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ ИЛИ ЦЕМЕНТСОДЕРЖАЩИХ ПРЕДМЕТОВ Российский патент 1995 года по МПК G21F9/28 

Изобретение относится к способам переработки радиоактивно зараженных предметов.

Металлические или цементсодержащие предметы, находящиеся в зонах радиоактивного контроля, например, на атомных электростанциях, в больницах ядерных исследовательских лабораторий или в областях, зараженных после несчастных случаев или катастроф, перед удалением из этих зон должны проверяться на интенсивность радиоактивного излучения.

Многие предметы имеют столь сложную форму, в частности мебель, трубы переменного диаметра, приборы и коммутационные шкафы, что они согласно инструкциям обмерены быть не могут. Такие предметы независимо от их радиоактивности обычно относились к радиоактивным и соответственно утилизовывались (захоранивались). При обеззараживании, независимо от степени заражения, эти предметы должны быть утилизованы, так как после обеззараживания геометрия не дает возможности проводить измерения и, следовательно, обеззараживание не имеет смысла. Те же предметы, которые могут обмеряться способом, соответствующим уровню техники, и имеют заражение на единицу площади выше предельно допустимой величины, обеззараживались.

Ближайшим техническим решением является электрохимический способ обеззараживания, при котором предметы погружают в ванну с фосфорной кислотой и с их поверхности электролитическим путем растворяют примерно от 10 до нескольких сот микрометров [1] . После этого измерение повторяют и, если радиоактивность оказывается ниже предельно допустимой величины, предметы в виде лома передаются на вторичное использование. Оставшийся электролит становится зараженным и должен утилизоваться (подвергаться захоронению) или с исключительно большими затратами восстанавливаться.

Цель изобретения - сокращение объема подлежащих обезвреживанию отходов при одновременном снижении технологических затрат.

Для этого описываемый способ переработки радиоактивно зараженных металлических или цементсодержащих предметов включает измерение радиоактивности предметов, дезактивацию в кислотной ванне предметов с радиоактивностью, соответствующей максимально допустимому предельному значению или выше него, с последующим повторным измерением радиоактивности, подачу дезактивированного материала на повторное использование и обезвреживание предметов с радиоактивностью выше максимально допустимого предельного значения. При этом первое измерение радиоактивности осуществляют для каждого предмета грубо и точечно, а дезактивируют предметы путем их растворения. Повторному измерению радиоактивности подвергают раствор, получаемый в результате растворения предметов, или его пробу, или материалы, выделяемые из раствора. Дезактивацию предметов осуществляют в ванне с борфтористоводородной кислотой, обнаруженные при грубом точечном измерении предметы с высокой радиоактивностью подвергают предварительной поверхностной дезактивации перед подачей на дальнейшую дезактивацию.

Получаемый при дезактивации раствор перемешивают. Раствор борфтористоводородной кислоты с материалами, имеющимися в растворе, перекачивают во второй резервуар и подвергают повторному измерению радиоактивности, причем по этому измерению судят о радиоактивности материалов, выделяемых из раствора. Повторному измерению радиоактивности можно подвергать материалы, выделяемые из раствора или химическим превращением или электрохимическими методами, причем при химическом превращении желательно осуществлять осаждение.

Для получения необходимого электролита можно использовать зараженную борную кислоту из реактора, охлаждаемого водой под давлением.

На фиг. 1 показана схема протекания предлагаемого способа переработки; на фиг. 2 изображена схема электрохимического преобразования геометрии дезактивируемого предмета; на фиг. 3 - схема измерений при перекачке раствора из ванны во второй резервуар.

В предлагаемом способе, схематически представленном на фиг. 1, все зараженные предметы 1 на первом шаге подвергают грубому точечному измерению 2 интенсивности излучения. Все предметы, радиоактивность которых ниже указанной предельной величины, например 20 нКюри/г, во втором шаге погружают в борфтористоводородную кислотную ванну 3 и в ней полностью растворяют. Здесь предметы приобретают измеряемую геометрию. Весь раствор можно перемешивать и таким образом сделать однородным 4, поэтому проба из него дает представительную величину измерения, по которой можно делать заключение об активности материалов, полученных из раствора. Для удаления материалов из раствора служат известные методы. Это либо химические методы типа осаждения, либо электрохимические методы типа электрохимического выделения металла путем электролиза. В то время, как первые методы можно использовать для всех, т. е. даже для цементсодержащих материалов, то вторые методы пригодны лишь для металлов типа Fe, Cr, Ni, Cr, Pb и т.п.

Когда речь идет только о металлических предметах, ванну с борфтористоводородной кислотой 3 используют одновременно как электролитическую ванну (фиг. 2). При этом все зараженные металлические предметы косвенно или напрямую подключают к аноду 5 (фиг. 2). Этого можно достигнуть тем, что металлические предметы помещают в корзину 6 с графитовым днищем 7, а саму корзину 6 подключают к аноду 5. Электролит состоит из 10-20%-ной борфтористоводородной кислоты (HBF₄). С другой стороны ванны, в электролите, подвешивают металлические пластины 8, служащие катодом. Напряжение между анодом 5 и катодом 8 составляет от 2 до 4 В. Плотность тока составляет 10-50 мА/см². Максимальная растворимость металла в борфтористоводородной кислоте обеспечивает полное растворение предметов. Радиоактивные вещества, например изотопы цезия, плутония, стронция, в виде ионов практически полностью остаются в растворе. Только Со-60 с другими металлами откладывается на катоде 8. Благодаря этому возникает дополнительный эффект обеззараживания. Пластины с осажденным металлом удаляют с катода 8 и теперь они могут подвергаться простому измерению обычными проверенными методами. Полученная геометрия металла не требует специально оформленных измерительных зондов. С помощью измерения устанавливают, находится ли радиоактивность осажденного на пластине металла согласно предсказанию ниже допустимых пределов. Если ниже, то он может неограниченно применяться в промышленности в виде лома 9, поступающего на повторное использование. Сама борфтористоводородная кислота, служащая в качестве электролита, редко может снова возвращаться в цикл. Согласно этому способу кислота не используется. Если радиоактивность электролита слишком высока, его можно регенерировать (10) посредством осаждения Са²⁺-ионами, силикатным раствором или щавелевой кислотой. Осадок попадает на дно ванны и может быть оттуда удален. Радиоактивность полученного осадка может быть впоследствии обезврежена (11), причем это может осуществляться посредством наполнения цементом или битумом.

Материалы, радиоактивность которых, вопреки ожиданию, не оказалась ниже допустимых пределов после измерений, подвергают захоронению как радиоактивные отходы.

Те зараженные предметы, радиоактивность поверхности которых превышает 20 нКюри/г, подвергают сначала поверхностному обеззараживанию (12). Это также производится при помощи уже названной борфтористоводородной кислоты.

Вместо того, чтобы отбирать пробу из раствора для измерения, можно весь перемешанный раствор перекачать из кислотной ванны по трубопроводу в резервуар, пропуская при этом его через детектор 13, измеряющий мощность дозы (фиг. 3). В резервуаре содержащиеся в растворе материалы могут быть снова отделены 10-20-процентной кислотой электрохимическим или химическим способом, о чем уже было сказано.

Для получения электролита целесообразно использовать радиоактивную борную кислоту реакторов, охлаждаемых водой под давлением. Только к борной кислоте надо добавить плавиковую кислоту, чтобы получить требуемую борфтористоводородную кислоту. Для обеззараживания ее можно просто продистиллировать. Это целесообразно осуществлять при разрежении.

Нетрудно установить, что ранее известным способом переработки тонна материала требует трудно выполнимых измерений на 10-100 м² поверхности, в то время как согласно предлагаемому методу, легкому измерению подвергают около 2-5 м², если металл отделяют из раствора электролитическим путем и он налипает на катодную пластину. Если используют химический способ, затраты на измерение еще меньше, так как измерению подвергаются лишь пробы раствора.

Следовательно, предлагаемый способ измерения сокращает количество материалов для захоронения, благодаря чему не только уменьшаются вторичные отходы, но и сокращаются расходы на демонтаж, так как зараженные предметы не должны менять свою геометрию. В несколько раз сокращаются расходы на измерения.

Предлагаемый способ поясняется следующим примером.

П р и м е р. 20 т медных труб толщиной стенок 1-2 мм, использованных в конденсаторе вторичного цикла разных атомных электростанций, подвергают измерению радиоактивности следующим образом. По одной медной трубе каждой АЭС разрезают в продольном направлении и прокатывают, после чего отрезают участок площадью 200 см², радиоактивность которого измеряют при помощи стандартного измерительного зонда. Образцы имеют радиоактивность в пределах 0,3-1,0 нКюри/см². Все трубы, входящие в группу образцов с радиоактивностью 0,3-0,7 нКюри/см², подают на растворение в ванну борфтористоводородной кислоты, куда также подают остальные трубы, входящие в группу образцов с радиоактивностью до 1,0 нКюри/см², после предварительной обработки опрыскиванием борфтористоводородной кислоты. Растворение осуществляют электрохимическим методом путем электролитического выделения меди и ее осаждения на катоде. Продукт осаждения подвергают повторному измерению радиоактивно- сти. При этом материалы с радиоактивностью ≅ 0,3 Бк (1 Беккерель 1 распад в секунду)/см² (пересчитано на толщину слоя на катоде в соответствии с толщиной стенок исходных медных труб) направляют на повторное использование, а материалы с радиоактивностью >0,03 Бк/см²- на обезвреживание путем заключения в цемент (всего примерно 2% исходного количества труб). В заключение раствор борфтористоводородной кислоты, содержащий нуклиды цезия и кобальта, подвергают регенерации.

Сущность изобретения: радиоактивно зараженные предметы после грубой точечной оценки уровня радиоактивности растворяют в ванне с борфтористоводородной кислотой. Повторно измеряют радиоактивность раствора или материалов, выделяемых из раствора. Материалы, выделяемые из раствора, химически или электролитически осаждают на пластине катода в геометрии, пригодной для измерения. Если радиоактивность осажденных металлов ниже максимально допустимой величины, их выделяют и отправляют в виде лома на повторное использование. Для получения борфтористоводородной кислоты может быть использована радиоактивная борная кислота из реакторов с охлаждением водой под давлением, к которой лишь надо добавить плавиковую кислоту и затем отдистиллировать. Способ позволяет сократить радиоактивные отходы, а также уменьшает технологические затраты. 6 з.п. ф-лы, 3 ил.

1. СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ РАДИОАКТИВНО ЗАРАЖЕННЫХ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ ИЛИ ЦЕМЕНТСОДЕРЖАЩИХ ПРЕДМЕТОВ, включающий измерение их радиоактивности, дезактивацию в кислотной ванне предметов с радиоактивностью, соответствующей максимально допустимому предельному значению или выше него, с последующим повторным измерением радиоактивности, подачу дезактивированных предметов на повторное использование и обезвреживание предметов с радиоактивностью выше максимально допустимого предельного значения, отличающийся тем, что измерение радиоактивности осуществляют для каждого предмета грубо и точечно, а дезактивацию предметов осуществляют путем их растворения в ванне с борфтористоводородной кислотой, при этом повторному измерению радиоактивности подвергают раствор, получаемый в результате растворения предметов, или его пробу, или материалы, выделяемые из раствора. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что обнаруженные при грубом точечном измерении предметы с высокой радиоактивностью подвергают предварительной поверхностной дезактивации перед подачей на дезактивацию. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что получаемый при дезактивации раствор перемешивают. 4. Способ по п.1, отличающийся тем, что материалы, имеющиеся в растворе в ванне с борфтористоводородной кислотой, перекачивают во второй резервуар, при этом регистрируют интенсивность их излучения и по этому измерению судят о радиоактивности материалов, выделяемых из раствора. 5. Способ по п.1, отличающийся тем, что повторному измерению радиоактивности подвергают материалы, выделяемые из раствора химически. 6. Способ по п.5, отличающийся тем, что выделение осуществляют путем осаждения. 7. Способ по п.1, отличающийся тем, что повторному измерению радиоактивности подвергают материалы, выделяемые из раствора электрохимическим методом.