ИСТОЧНИК ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ С АКТИВНЫМ СЕРДЕЧНИКОМ И СПОСОБ ЕГО ИЗГОТОВЛЕНИЯ Российский патент 1995 года по МПК G21G4/04 

Изобретение относится к производству радиоактивных источников, предназначенных для использования в специализированных или многоцелевых γ -установках для облучения различных материалов или товаров с целью придания им тех или иных специфических свойств.

Известен γ -источник с активным сердечником из кобальта в виде спирали, покрытой защитным слоем коррозион- но-стойкого материала [1]
Подобные источники обеспечивают радиационную обработку изделий и материалов как внутри, так и снаружи спирали и позволяют размещать их в труднодоступных местах благодаря их пластичности и способности изменять свою форму.

Недостатком таких источников является небольшая активность из-за малой массы материала, содержащего радионуклиды Со⁶⁰, что ограничивает область их использования, в частности они не могут быть применены в больших промышленных установках с активностью более 10¹⁵ Бк.

Недостатком является и то, что γ -источники с активными сердечниками из Со имеют сравнительно небольшой срок эксплуатации вследствие быстрого снижения активности во времени (Т_1/2=5,27 лет). Кроме того, велика стоимость таких источников, что объясняется большими затратами при их производстве.

Известны способы изготовления γ -источников, при которых мишени из исходного материала помещают в активную зону ядерного реактора, после облучения используют мишени в качестве активного сердечника γ -источника.

Известен способ получения γ -источника путем облучения капсул с образцами мишени из Со внутри органа регулирования ядерного реактора. Капсулы размещаются между поглощающими элементами. После отработки ресурса орган регулирования извлекают из реактора, разделывают в защитных камерах, удаляют из него капсулы, извлекают из них мишень (кобальт с накопленным радионуклидом Со-60). Мишень помещают в защитные оболочки, проверяют их герметичность и проводят аттестацию готовых изделий [2]
Недостатком данного способа является то, что из-за относительно малого значения микроскопического сечения поглощения кобальта-59 ( σ_α ≈36 барн) при помещении капсулы между столбами поглощающего материала (карбид бора, сплав In-Cd-Ag и др.) образуется разрыв, приводящий к провалу физической эффективности органа регулирования по высоте органа регулирования, что вызывает большие неравномерности энерговыделений в окружающих тепловыделяющих сборках, а это крайне неблагоприятно сказывается на их работоспособности. Поэтому высота мишеней в каждой капсуле весьма ограничена, из-за чего в органе регулирования облучается небольшое количество кобальта, используемое в γ -источниках малой мощности, область использования которых ограничена, γ -источники, получаемые таким способом, являются дорогостоящими.

Требуется принимать дополнительные меры по обеспечению безопасности, что приводит к дополнительным затратам и увеличивает стоимость полученных таким способом источников.

Кроме того, способ является экологически опасным. Все работы по разделке органов регулирования капсул производятся в защитных камерах, в технологическом процессе присутствует непосредственный контакт облученного Со с окружающим оборудованием, что приводит к дополнительному загрязнению помещений и оборудования и требует дополнительных затрат на их дезактивацию.

В качестве прототипа взяты известные отечественные гамма-источники типа ГИК с рабочей боковой поверхностью: ГИК-7-1, 2,3,4, ГИК-7а-1, 2,3,4; ГИК-11-1,2; ГИК-12а-1,2,3,4 [3]
В этих источниках в качестве активного сердечника используется столб из кобальтовых дисков малой толщины ( 2 мм). Их облучение для наработки кобальта-60 ведут в специальных облучательных устройствах промышленных ядерных реакторов для исключения эффекта самоэкранирования с целью повышения удельной γ-активности.

Активный источник размещается внутри двух герметичных оболочек: внутренняя ампула и наружный чехол.

Недостатком таких источников является сравнительно небольшой срок эксплуатации, поскольку в них имеется только один вид радионуклида-кобальта-60 с относительно небольшим периодом полураспада (Т_1/2=5,27 лет).

Источник состоит из большого количества кобальтовых дисков с разветвленной поверхностью, что увеличивает загрязнение защитных ("горячих") камер при извлечении их из облучательного устройства и последующей закладке во внутреннюю ампулу изделия.

Значительные затраты при изготовлении источников определяют их высокую стоимость, 65-80% которой составляет стоимость наработки радионуклидов в ядерных реакторах, т.е. для этого требуются специальные облучательные устройства.

В качестве прототипа взят способ изготовления известных отечественных γ -источников типа ГИК с рабочей боковой поверхностью: NN 7 1,2,3,4; 7а 1,2,3,4; 11 1,2; 12а 1,2,3,4 [3]
Основные операции способа производства данных изделий следующие:
изготовление дисков из металлического кобальта-59 малой высоты ( 2 ≈мм) необходимого диаметра для конкретного номера будущего источника;
изготовление специального облучательного устройства и снаряжение его дисками из кобальта;
облучение этого устройства в специальном (промышленном) ядерном реакторе до определенного флюенса нейтронов с обеспечением "раскрытия" поверхности дисков из кобальта для исключения эффекта самоэкранизации и повышения удельной γ -активности кобальта;
выгрузка из реактора облучательного устройства, разделка его в горячей камере и извлечение из него кобальтовых дисков с накопленным в них изотопом кобальт-60;
изготовление корпуса и крышки внутренней ампулы будущего γ-источника;
формирование в горячей камере из облученных кобальтовых дисков с накопленным радионуклидом кобальт-60 активного сердечника;
размещение активного сердечника в корпус ампулы, постановка крышки и приварка ее, контроль герметичности;
изготовление корпуса и крышки наружного чехла будущего γ -источника;
загрузка в горячей камере герметичных ампул с сердечниками из кобальтовых дисков с радионуклидом кобальт-60 в корпус наружного чехла, приварка крышки и контроль герметичности;
аттестация готовых изделий (измерение активности и мощности экспозиционной дозы γ -излучения МЭД).

К основным недостаткам способа изготовления γ -источников типа ГИК относятся следующие:
изготовление мишеней из металлического кобальта определяет в дальнейшем один из самых существенных недостатков данных изделий благодаря относительно невысокому значению периода полураспада кобальта-60 (Т_1/2=5,27 лет) срок службы источников типа ГИК невелик (3-6 лет);
требуется специальное облучательное устройство одноразового использования, в котором производится облучение мишеней для наработки радионуклидов кобальта-60;
облучательное устройство с дисками из кобальта ставится для наполнения изотопов кобальта-60 в специализированные (промышленные) реакторы; при этом поглощенные нейтроны составляют одну из важнейших частей от общей стоимости изготовления источников типа ГИК (50-70%), так как для их получения специально расходуется дорогостоящее ядерное "топливо";
разделка облучательного устройства, извлечение из него дисков из металлического кобальта с накопленными в них радионуклидами кобальта-60, снаряжение этими дисками внутренней ампулы и ее герметизация производятся в специальных горячих камерах; эти операции весьма трудоемки и экологически опасны, так как неизбежные мельчайшие загрязнения горячих камер микрочастицами требуют специальных мер безопасности, дезактивации оборудования и помещений, что еще больше увеличивает стоимость изготовления источников типа ГИК.

Изобретение позволяет получать γ -источники с высокой удельной активностью, увеличить срок их эксплуатации при значительном снижении затрат на их производство и уменьшении экологической опасности производства.

Согласно изобретению источник γ-излучения содержит активный сердечник, размещенный в защитных оболочках. Активный сердечник выполнен из кобальта (Со) и оксида европия (Еu₂O₃) с содержанием последнего от 10 до 90 мас. Со и Eu₂O₃ могут быть равномерно распределены в объеме сердечника либо сердечник выполнен в виде втулки из Со, внутри которой размещен цилиндр из Eu₂O₃ или композиции "Со+Eu₂O₃". В этом случае диаметр цилиндра d_ц и наружный диаметр втулки d_в связаны соотношением:
0,4 ≅ ≅ 0,8
Выполнение активного сердечника γ -источника одновременно из Со и Eu₂O₃ позволяет получить γ -источники с высокой удельной активностью (более 60 Ки/г) и длительным сроком эксплуатации (до 16 лет).

Использование этого исходного материала позволяет добиться значительного снижения затрат при производстве γ -источников, так как композиция Eu₂O₃+Со имеет высокую эффективность поглощения нейтронов и может быть использована в качестве поглощающего сердечника органа регулирования ядерного реактора, что снижает стоимость наработки радионуклидов.

Eu₂O₃ наиболее стабильное соединение европия на воздухе и характеризуется высокой радиационной стойкостью, что снижает затраты при формировании сердечника, поскольку работы выполняются вне защитных камер.

Спектральные свойства материала, обеспечивающие достижение технического результата, не есть сумма свойств, присущих Со и Eu, что объясняется их взаимным влиянием друг на друга при облучении и изменением их во времени и пространстве.

Содержание Eu₂O₃ меньше 10 мас. не позволяет использовать композицию Eu₂O₃+Co в качестве поглощающего сердечника органов регулирования из-за недостаточной эффективности поглощения нейтронов (создание требуемого запаса реактивности) и обеспечения надежной и эффективной работы ядерного реактора.

Содержание Eu₂O₃ более 90 мас. не позволяет получить дисперсионную композицию из-за малого содержания матрицы (Со) и сильной экранировки со стороны изотопов европия, что приводит к резкому снижению наработки радионуклидов кобальта.

При равномерном распределении Со и Eu₂O₃ в объеме сердечника наиболее быстро идет процесс накопления радионуклидов европия и они изолированы от внешней среды материалом матрицы (Со).

При выполнении сердечника в виде втулки из Со, внутри которой размещен цилиндр из Eu₂O₃ или композиции "Со+Eu₂O₃", обеспечивается более эффективное накопление радионуклидов кобальта-60. Если < 0,4 не обеспечивается необходимое соотношение между накоплением радионуклидов европия и кобальта. При этом преобладают (более, чем на порядок) радионуклиды кобальта и таким образом не достигается заявляемый технический результат.

Если > 0,8 также не обеспечивается необходимое соотношение между накоплением радионуклидов кобальта и европия (с преобладанием радионуклидов европия).

Данные зависимости были получены экспериментально при проведении исследований различных конструкций.

Новыми существенными признаками заявляемого решения являются выполнение активного сердечника из Со и Eu₂O₃ с содержанием последнего от 10 до 90 мас. и распределение указанных компонентов в объеме сердечника.

Согласно изобретению способ изготовления γ -источника включает облучение исходного материала, формирование сердечника, размещение его в защитных оболочках. Сердечник формируют из кобальта (Со) и оксида европия (Eu₂O₃) c содержанием последнего 10-90 мас. размещают сердечник в герметичной ампуле. Ампулу с сердечником облучают в составе поглощающих элементов органов регулирования ядерного реактора любого типа. После облучения ампулу с сердечником без разделки помещают в герметичный чехол готового изделия, проводят аттестацию γ -источника.

Формирование сердечника из предлагаемого исходного материала позволяет получить γ -источники с высокой удельной активностью и повысить срок их эксплуатации.

Кроме того, обеспечивает возможность формирования сердечника вне защитных камер, снижая при этом затраты. Одновременно именно использование предлагаемого исходного материала позволяет производить облучение в составе поглощающих элементов органов регулирования ядерного реактора, так как он явится поглощающим материалом для органов регулирования практически любого типа ядерного реактора, потому что при обеспечении плотности в них оксида европия в пределах 1,0-5,5 г/см³ достигается относительная физическая эффективность в интервале 80-105% от физической эффективности мощного поглотителя нейтронов карбида бора плотностью 1,8-2,2 г/см³. Это обусловлено высокими значениями микроскопического сечения поглощения тепловых нейтронов природными изотопами европия: 7700 барн (Eu-151) и 450 барн (Eu-153).

Сердечники из Со и Eu₂O₃ помещаются в герметичные ампулы ПЭЛы, которые входят в состав органа регулирования того или иного ядерного реактора. Такой орган регулирования загружается в реактор и работает в нем по своему прямому назначению.

Одновременно в сердечниках ампул (ПЭЛов) происходит накопление радионуклидов с высокими значениями γ -постоянной:
Eu-152 (K_γ ≈6,55 р/ч);
Eu-154 (K_γ≈ 6,7 р/ч);
Со-60 (K_γ ≈13 р/ч).

В данном случае наработка радионуклидов кобальта и европия в реакторе происходит "бесплатно", а герметичные ампулы с ними по сути являются твердыми отходами от отработавшего ресурс органа регулирования.

После набора необходимого флюенса стержень СУЗ с двухцелевыми ПЭЛами извлекается из реактора, подвергается разборке в горячей камере, а удаленные из него ампулы с сердечниками без какой-либо разделки помещаются в наружный герметичный чехол из необлученного металла (нержавеющая сталь, титан и т.п. ). Последнее чрезвычайно важно, так как ликвидируется контакт оборудования и помещения горячих камер с открытой поверхностью активного сердечника, в состав которого входят радионуклиды кобальта и европия.

Далее источник подвергается, так же как и изделия типа ГИК, аттестации (контроль герметичности, измерение активности и МЭД).

Более наглядно предлагаемый в качестве изобретения способ изготовления γ -источника представлен на схеме табл. 1.

Новыми существенными признаками являются использование в качестве исходного материала сердечника Со и Eu₂O₃ с содержанием последнего от 10 до 90 мас. формирование сердечника до облучения, облучение в составе поглощающих элементов органов регулирования ядерного реактора любого типа, непосредственное размещение ампулы с сердечником после облучения без разделки в герметичном чехле готового изделия.

Эти признаки в совокупности с известными позволяют достичь новый технический результат получить дешевые γ-источники с улучшенными характеристиками.

На фиг. 1 представлена конструкция γ -источника с активным сердечником из Со и Eu₂O₃, равномерно распределенными по объему; на фиг. 2 представлена конструкция γ-источника, сердечник которого состоит из кобальтовой втулки с размещенным внутри нее цилиндром из Eu₂O₃ или композиции "Со+Eu₂O₃".

В таблице представлена схема изготовления γ-источника с помощью предлагаемого способа, где 1 наружный герметичный чехол; 2 внутренняя герметичная ампула; 3 активный сердечник, состоящий из одного или нескольких вкладышей из композиции "Со+Eu₂O₃" с содержанием оксида европия в пределах 10-90 мас. 4 активный сердечник, состоящий из кобальтовой втулки с размещением внутри нее цилиндра из оксида европия или композиции "Со+Eu₂O₃".

Методом горячего прессования изготовили цилиндрические вкладыши диаметром 7,0 из композиции "Со+Eu₂O₃" с массовым содержанием ≈20% (ядерная плотность 3,5х10²¹ см^-3) и поместили их в герметичные ампулы с оболочкой диаметром 8,0х0,3 из стали 06Х18Н101 с приваренными к ней концевыми деталями. Ампулы в свою очередь поместили внутри оболочек поглощающих элементов (ПЭЛ) диаметром 9х0,4 и загерметизировали путем приварки концевых деталей.

Из этих ПЭЛов собрали орган регулирования ядерного реактора и поставили его на эксплуатацию по прямому своему назначению. Во время работы в реакторе во вкладышах накопились радионуклиды Со-60, Eu-152, Eu-154 и Eu-155.

После отработки ресурса орган регулирования извлекли из реактора, в горячих камерах произвели его разделку с извлечением из ПЭЛов ампул с накопленными в их сердечниках радионуклидами кобальта и европия.

Ампулы поместили в герметичные контейнеры из нержавеющей стали или титана с оболочкой диаметром 11,0х1,2 и после аттестации (проверка герметичности и измерения активности мощности экспозиционной дозы излучения) получили готовые γ -источники на основе радионуклидов кобальта и европия.

Удельная активность полученных γ -источников 50-80 Ки/ч.

Изобретение позволяет снизить стоимость удельной активности; увеличить в 1,5-2,5 раза время эксплуатации; уменьшить затраты на хранение, транспортировку и захоронение отработавших ресурс органов регулирования ядерных реакторов, так как извлеченные из них ампулы с сердечниками из Со и Eu₂O₃ становятся основой γ-источников, а не твердыми высокорадиоактивными отходами.

В таблице приведены основные показатели прототипа и заявляемого решения.

Сущность изобретения: активный сердечник источника γ излучения выполнен из кобальта (Со) и оксида европия (Eu₂O₃) с содержанием последнего 10 - 90 мас. % Со и Eu₂O₃ могут быть равномерно распределены в объеме сердечника либо сердечник выполнен в виде втулки из Со, внутри которой размещен цилиндр из Eu₂O₃ или композиции "Co + Eu₂O₃" В этом случае диаметр цилиндра и наружный диаметр втулки связаны соотношением приведенным в тексте описания. Сформированный сердечник размещают в герметичной ампуле, облучают в составе поглощающих элементов органов регулирования ядерного реактора любого типа, после чего ампулу с сердечником помещают в герметичный чехол готового изделия. 2 с. и 2 з.п. ф-лы, 3 ил., 1 табл.

1. Источник гамма-излучения с активным сердечником, отличающийся тем, что активный сердечник выполнен из кобальта Co и оксида европия Eu₂O₃ с содержанием последнего 10 90 мас. 2. Источник по п.1, отличающийся тем, что Co и Eu₂O₃ равномерно распределены в объеме сердечника. 3. Источник по п.1, отличающийся тем, что активный сердечник выполнен в виде втулки из Co, внутри которой размещен цилиндр из Eu₂O₃ или композиции Co + Eu₂O₃, при этом диаметр цилиндра d_ц и наружный диаметр втулки d_в связаны соотношением
0,4 ≅ d_ц / d_в ≅ 0,8. 4. Способ изготовления гамма-источника, включающий облучение исходного материала, формирование сердечника, размещение его в защитных оболочках, отличающийся тем, что формируют сердечник из исходного материала, в качестве которого используют Co и оксид европия Eu₂O₃ с содержанием последнего 10 90 мас. размещают сердечник в герметичной ампуле, облучают в составе поглощающих элементов органов регулирования ядерного реактора любого типа, после чего ампулу с сердечником помещают в герметичный чехол.