МИШЕНЬ ДЛЯ НАКОПЛЕНИЯ ТРАНСКЮРИЕВЫХ ЭЛЕМЕНТОВ Российский патент 1998 года по МПК G21G1/02 

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано для накопления тяжелых изотопов кюрия (ТИК) и транскюриевых элементов (ТКЭ).

Известна, так называемая, разблокированная мишень для получения радионуклидов в ядерных реакторах (Киселев Г.В. Технология получения радиоактивных нуклидов в ядерных реакторах. -М.: Энергоатомиздат, 1990), включающая оболочку и сердечник. Сердечник может быть в виде цельного стержня, набираться из нескольких прессованных таблеток, либо насыпным. Содержание делящихся ядер в сердечнике (объемная концентрация) должно быть таким, чтобы не блокировать внешними слоями внутренние ядра делящегося изотопа. Для решения этой проблемы сердечник изготавливают "прозрачным", т.е. концентрация делящихся ядер в нем минимальна. В этой мишени стартовые ядра радионуклидов начинают делиться одновременно, поскольку они доступны потоку нейтронов все, и энерговыделение в мишени будет максимально в начальный момент времени. Этот фактор заставляет снизить загрузку мишени стартовыми ядрами. Наиболее близкой к заявляемой мишени является мишень для накопления трансплутониевых элементов (ТПЭ) (Давиденко В. А. и др. Получение трансурановых элементов в реакторах СМ-2 и МИР. - Атомная энергия, т. 33, вып. 4, 1972), включающая оболочку и сердечник. Оболочка выполнена из нержавеющей стали или циркония. Сердечник набран из брикетов, которые получены путем прессования гомогенной смеси порошков матрицы и оксида стартового материала. В качестве матрицы используется порошок алюминия. Сердечник установлен в оболочку с зазором по диаметру. Технологический зазор заполнен газообразным гелием. При облучении такой мишени нейтронами полного реактивного спектра происходит не только последовательное превращение изотопов ТПЭ из легких в более тяжелые, но и интенсивное деление некоторых изотопов ТПЭ под действием нейтронов. Тепло, выделяющееся при этом, разогревает сердечник, через зазор передается оболочке и снимается с нее теплоносителем.

При накоплении ТКЭ (бериллия, калифорния, эйнштейния) в качестве стартового материала используется кюрий, полученный в свою очередь облучением плутония. Для увеличения выхода кюрия плутоний облучается в потоке нейтронов, характеризующемся высокой "жесткостью" спектра. Получаемый при этом кюрий содержит значительную (10 - 20%) долю делящихся изотопов (А = 245, 247).

При облучении такого кюрия для накопления ТКЭ в известной мишени энерговыделение в сердечнике достигает максимального значения в начальный момент времени и быстро (в течение 15 - 20 суток) уменьшается по мере выгорания делящихся изотопов кюрия до равновесного значения, равного 10% от максимального энерговыделения.

Высокий уровень энерговыделения в сердечнике в стартовый момент времени является фактором, ограничивающим по температуре плавления материала матрицы - алюминия (t_пл = 660^oC) - загрузку стартового материала и, следовательно, производительность процесса накопления ТКЭ. Объемная доля стартового материала в сердечнике в силу указанных ограничений составляет 3%.

Целью предлагаемого изобретения является увеличение производительности процесса накопления ТКЭ путем увеличения загрузки стартового кюрия за счет выравнивания энерговыделения во время облучения.

Для достижения указанной цели в мишени для накопления ТКЭ, содержащей оболочку, теплопроводящую прослойку и сердечник из алюминия с равномерно распределенным в нем оксидом кюрия, стартовый материал (кюрий) распределяют равномерно по объему сердечника в виде гранул смешанных оксидов кюрия и кадмия. Часть гранул содержат выгорающий при облучении поглотитель, причем доля ядер поглотителя (n) в гранулах различна и лежит в диапазоне n ≤ 0,65.

Доля делящего материала 10 - 20 мас.%, фигурирующая в формуле изобретения, является долей кюрия, либо другого делящегося материала по отношению к наполнителю мишени (матрице) - к алюминиевому порошку, т.е. в мишень загружается 80 - 90% металлического алюминиевого порошка и 10 - 20% кюрия.

Доля ядер поглотителя (n) рассчитывается следующим образом:

где
P_Cd - вес в г кадмия;
P_Cm - вес г тория;
112 - атомный вес Cd;
244 - атомный вес Cm.

Гранулы без поглотителя (n) = 0 обеспечивают энерговыделение в стартовый момент времени (и их должно быть столько, чтобы обеспечить целостность мишени). Использование гранул с долей ядер поглотителя n > 0,65 неэффективно, т. к. добавка кюрия, вносимая такими гранулами, практически не влияет на уровень энерговыделения в мишени. Вместе с тем, значительно возрастает вредное поглощение нейтронов реактора, - спектр нейтронов в мишени восстанавливается до оптимального позже, снижает выход ТКЭ.

Наличие в мишени гранул с различным содержанием поглотителя в диапазоне от 0 до 0,65 обеспечивает последовательное включение делящихся изотопов кюрия в реакцию деления под действием нейтронов после "выгорания" поглотителя, содержащегося в гранулах. Таким образом, энерговыделение выравнивается во времени, что позволяет увеличить загрузку кюрия в мишень и получить за то же время большее количество ТКЭ, т.е. увеличить производительность процесса накопления. Ни в технической, ни в патентной литературе не известно использование для этой цели в сердечнике мишени гранул кюрия с различными долями поглотителя.

Количество групп гранул с различным количеством поглощающего материала рассчитывается физиком в зависимости от потока нейтронов, т.е. зависит от типа реактора и от места загрузки мишени в активной зоне реактора.

Мишень для накопления ТКЭ (фиг. 1) состоит из оболочки 1, теплопроводящей прослойки 2 и сердечника 3. Оболочка изготовлена из конструкционного материала. Для изготовления сердечника готовятся четыре партии гранулированных смешанных оксидов стартового материала (кюрия) и кадмия. Содержание кюрия и кадмия в каждой партии приведено в таблице.

Для приготовления гранул готовятся пять порций раствора 1 моль/л азотной кислоты с общим содержанием кюрия и кадмия в соответствии с таблицей. Затем готовятся пять навесок смолы ВПК. Эти навески заливаются приготовленными растворами нитратов кюрия и кадмия. Растворы упаривают при t = 100 - 103^oC. Кюрий и кадмий при этом переходят в гранулы смолы ВПК. После процесса денитрации полученные гранулы прокаливаются при t = 800^oC в течение 6 - 6 ч. В результате получаются гранулированные смешанные оксиды кюрия и кадмия (4, фиг. 1) с заданным соотношением ядер. Общий объем гранул смешанных оксидов составил 5 см³.

Гранулы равномерно перемешиваются с алюминиевым порошком (5, фиг. 1). Из полученной смеси прессуются таблетки. Таблетки загружаются в оболочку. В зазор между оболочкой и сердечником засыпают порошок - смесь частиц алюминия и бериллия, выполняющей роль теплопроводящей прослойки. Сердечник герметизируется в оболочке. Мишень устанавливается в ядерный реактор.

Зависимость энерговыделения от времени облучения мишени в реакторе представлена на фиг. 2, где 1 - по предлагаемому способу; 2 - по прототипу.

В стартовый момент времени под действием нейтронов ядерного реактора начинается деление ядер стартового материала в первой партии гранул, где отсутствует ядро поглощающего нейтроны материала. Одновременно "выгорают" ядра кадмия в гранулах других партий вследствие поглощения нейтронов. После снижения энерговыделения в гранулах первой партии заканчивается "выгорание" ядер кадмия второй партии гранул и делящиеся ядра стартового материла в этих гранулах вступают в реакцию деления под действием нейтронов реактора. Причем суммарное энерговыделение в гранулах первой и второй партий не превышает предельно допустимого значения для мишени (второй пик энерговыделения на фиг. 2). Аналогично проходит процесс с остальными партиями гранул. После выгорания основной доли делящихся ядер стартового материала энерговыделение в мишени принимает равновесное значение 45% от стартового, спектр нейтронов восстанавливается до оптимального.

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано для накопления транскюриевых элементов и тяжелых изотопов кюрия. Стартовый материал мишени выполнен в виде гранул, часть которых содержит поглощающий нейтроны материал в различных долях в диапазоне n ≤ 0,65, где n - доля ядер поглотителя в грануле. Доля стартового материала в мишени составляет не более 10 - 20 мас.%. Изобретение позволяет повысить производительность процесса накопления транскюриевых элементов путем увеличения загрузки стартового кюрия за счет выравнивания энерговыделения во время облучения. 1 табл., 2 ил.

Мишень для накопления транскюриевых элементов, содержащая стартовый материал и выгорающий поглотитель, отличающаяся тем, что стартовый материал выполнен в виде гранул, часть которых содержит поглощающий нейтроны материал в различных долях в диапазоне n≤0,65, где n - доля ядер поглотителя в грануле, а доля стартового материала составляет не более 10 - 20 мас.%.