СПОСОБ РЕГУЛИРОВАНИЯ РАДИАЦИОННОЙ ПОВРЕЖДАЕМОСТИ РЕАКТОРНОГО ГРАФИТА Российский патент 1999 года по МПК G21C19/00 G21C5/00 B01J19/08 

Изобретение относится к области радиационного материаловедения и решает проблему регулирования (уменьшения или увеличения) радиационной повреждаемости материалов, в частности проблему снижения накопления радиационных повреждений в кристаллической решетке реакторного графита, избыток которых влияет на изменение свойств графита и, тем самым, на ресурс работы реактора. Конструкционные материалы, используемые в реакторах деления, а также в других облучательных устройствах, в частности графит, в зависимости от своего функционального назначения, должен при облучении быстрыми нейтронами удовлетворять требованиям сохранения в определенных пределах своих физических и механических свойств. При этом для ядерных реакторов, особенно канального типа, практическая задача состоит в обеспечении расчетного ресурса работы и его продлении на основе теоретически обоснованных положений и достоверно установленных экспериментальных данных. Ресурс определяется временем работы при данной плотности потока нейтронов (или флюенсом нейтронов), в течение которого материал в состоянии с определенным запасом обеспечить работоспособность конструкции. В этих случаях желательно снижение степени радиационной повреждаемости материала, в частности графита.

Известен способ регулирования повреждаемости материала путем целенаправленного подбора марочного состава и структуры материала. Для поликристаллических материалов это размер зерна, текстура, предварительная механическая и термическая обработка, легирование и т.п. [1]. К недостаткам этого способа относятся строгая индивидуальность влияния каждого из перечисленных факторов на данный тип материала, сложность выбора оптимального соотношения между этими факторами (по сути это трудности перебора вариантов).

К способам регулирования радиационной повреждаемости материалов относится и изменение интенсивности облучения, так как известно, что при уменьшении флакса быстрых нейтронов скорость накопления дефектов уменьшается [2] (прототип). Однако этот способ ограничен малой степенью влияния на концентрацию дефектов и соответственно на свойства материалов, а также трудностями создания адекватных условий, которые значительно отличаются для разных материалов.

Техническим результатом предложенного решения является существенное уменьшение радиационной повреждаемости материалов, в частности поликристаллического графита и алмаза, и возможность регулирования их радиационной повреждаемости. При этом, если речь идет об испытаниях материалов в реакторе или о работе конструкционных материалов самого реактора, регулирование повреждаемости облегчается и обеспечивается непосредственно в процессе реакторного облучения. В результате ресурс работающих в поле излучений материалов увеличивается без остановки работающего реактора при заданной температуре эксплуатации и при заданном флаксе нейтронов. При этом в материале в течение заданного времени не возникают опасные напряжения, он не разрушается и не возникает проблема остановки реактора и проведения дорогостоящих работ по замене или модификации материалов и оборудования.

Технический результат достигается тем, что в способе регулирования радиационной повреждаемости реакторного графита, включающем воздействие на атомы выбитые в процессе облучения из узлов кристаллической решетки, при фиксированной температуре облучения в диапазоне 300-700^oC и фиксированной плотности потока быстрых нейтронов уменьшение или увеличение радиационной повреждаемости поликристаллического графита производят соответственно уменьшением или увеличением плотности потока гамма-излучения.

При этом плотность потока гамма-излучения уменьшают или увеличивают путем введения между источником излучения и облучаемыми образцами материалов, которые соответственно ослабляют или усиливают интенсивность гамма-излучения.

Уменьшают или увеличивают плотность потока гамма-излучения путем соответственного увеличения или уменьшения расстояния между источниками гамма-излучения и облучаемыми образцами материала.

Плотность потока гамма-излучения уменьшают или увеличивают путем подбора источника гамма-излучения соответственно с меньшей или большей интенсивностью.

Плотность потока гамма-излучения в ядерном реакторе типа РБМК устанавливают не более 4•10¹³ см^-2•с^-1 при температуре угла графитового блока 500-600^oC и плотности потока нейтронов 1,6•10¹³ см^-2•с^-1 (E > 0,18 МэВ).

Предложенное техническое решение основано на последних, проведенных в РНЦ "Курчатовский институт" исследованиях изменений свойств материалов под воздействием реакторного облучения, в частности исследованиях по образованию и трансформации дефектов и целенаправленному воздействию на дефекты отжига как термического, так и радиационного гамма-отжига. При этом более устойчивые (с большой энергией активации отжига) дефекты термическому отжигу подвергаются слабо и по мере облучения накапливаются в материале [3].

При изучении влияния облучения на свойства материалов во внимание обычно принимаются следующие факторы: флюенс и флакс быстрых нейтронов, температура облучения и число смещений на атом (сна). При этом до сих пор влияние гамма-излучения на радиационную повреждаемость не рассматривалось, хотя и принималось в расчет с точки зрения тепловыделения в материалах при его поглощении и в соответствии с теплоотводом нагреваемых конструкций.

Гамма-излучение, сопровождающее в реакторе нейтронное облучение материалов, вызывает в них радиационный гамма-отжиг дефектов [4, 5]. Этот процесс реализуется благодаря конверсии гамма-квантов в быстрые электроны, которые, взаимодействуя с дефектными атомами, изменяют их энергетическое состояние в кристаллической решетке. В результате нейтронного облучения создаваемые в пике смещения дефекты, имеющие, как правило, сравнительно узкий сплошной спектр энергий активации отжига, преобразуются под действием гамма-излучения (под действием электронов, созданных гамма-излучением). Это преобразование под воздействием гамма-квантов приводит к постепенному размытию спектра дефектов в области меньшей и большей энергии активации отжига [6,7].

Радиационные дефекты с малой энергией активации в процессе облучения удаляются из кристаллической решетки как за счет теплового, так и гамма-радиационного отжига (фиг. 1). Другие дефекты, энергия активации которых под влиянием гамма-излучения увеличивается, термическому отжигу подвергается слабо и при облучении накапливаются в материале. Большая часть атомов, смещенных из узлов решетки графита быстрыми нейтронами, постепенно образуют дополнительные плоскости базиса в кристаллитах поликристаллического графита, и эти радиационные изменения необратимы.

Таким образом, спектр дефектов в облучаемом материале определяется свойствами материала, типом связей и структурой, температурой и длительностью облучения, интенсивностью и спектром нейтронов и гамма-квантов, исходным спектром дефектов в пике смещения. Спектр дефектов зависит от элементного состава материала, но и в однокомпонентных кристаллах, например в алмазе и графите дефекты в момент образования тоже разные и по-разному преобразуются в процессе дальнейшего облучения. Кристаллическая решетка алмаза при облучении изотропно расширяется, кристаллическая решетка графита (при температуре менее 300^oC) изменяется анизотропно - происходит увеличение параметра "С" и уменьшение параметра "а".

Эффективность преобразования спектра созданных нейтронным облучением в реакторе дефектов под воздействием гамма-излучения зависит как от плотности потока, так и от флюенса гамма-квантов. Важную роль играет и фактор состава излучений, который представляет отношение плотностей потоков нейтронного и гамма-излучений. В процессе нейтронного облучения в объеме кристалла создаются пики смещения, при этом постепенно увеличивается вероятность образования нового пика смещения на месте уже созданного. При больших значениях фактора состава излучений среднее время жизни между повторными образованиями перекрывающихся пиков смещения мало, и соответственно флюенс гамма-квантов, преобразующий дефекты в пиках смещения, мал.

Во многих случаях условия облучения в реакторе таковы, что дефекты с большой энергией активации накапливаются в материале, и избыток этих устойчивых дефектов во многом определяет изменение свойств облучаемого материала. В частности, это относится к графиту.

Приведенные соображения подтверждаются данными экспериментов, а именно: доля неотжигаемых дефектов при проведении послереакторного отжига для алмаза так же, как и для графита, увеличивается при возрастании величины изменения свойств. При этом алмаз облучался в разных каналах (в рабочих и в бериллиевых ячейках) реактора МР, где плотность потока гамма-излучения различалась в несколько раз. Это позволило проследить за характером отжига алмаза, облученного при разных уровнях интенсивности гамма-излучения (фиг. 2). Доля неотжигаемого расширения кристаллической решетки облученного алмаза увеличивается не только с увеличением исходной концентрации дефектов, но и когда плотность потока гамма-излучения на образец при реакторном облучении увеличивается (в рабочем канале МР плотность потока гамма-излучения примерно в 4 раза больше, чем в бериллиевой ячейке). Это показывает, что процесс накопления более устойчивых дефектов стимулируется гамма-излучением [3].

Облучение реакторного графита при 300-700^oC сначала вызывает его усадку, а затем распухание. При этом после того, как распухание компенсирует предварительную усадку, последующий рост объема графита происходит лавинообразно. Флюенс быстрых нейтронов, при котором зависимость изменения его объема пересекает ось абсцисс, называется критическим флюенсом нейтронов (F_кр, фиг. 3), который и ограничивает ресурс работы графита в РБМК. Изменение конструкционных свойств графита при облучении коррелирует с его объемными изменениями: предел прочности и коэффициент теплопроводности также резко уменьшаются.

Если рассматривать графит марки ГР-280, который используется в реакторах типа РБМК, и за основной критерий, определяющий работоспособность графита, принять критический флюенс нейтронов, то оказывается, что, например, увеличение плотности потока гамма-излучения в 10 раз приводит к уменьшению критического флюенса нейтронов для этой марки графита в 2 раза. Это характерно для диапазона температур облучения 300-700^oC. Так как в РБМК плотность потока гамма-излучения значительно меньше, чем в МР, а тем более в СМ-2, то критический флюенс нейтронов для графита ГР-280 в РБМК будет соответственно больше (фиг. 4,5). Таким образом уменьшение плотности потока гамма-излучения при фиксированной температуре облучения и плотности потока нейтронов приводит в случае РБМК к значительному увеличению ресурса для графита по сравнению с ранее рассчитанным по параметрам температуры облучения и плотности потока нейтронов в исследовательских реакторах МР и СМ-2.

Как видно, рациональное сочетание флюенса (флакса) нейтронов и температуры облучения с плотностью потока гамма-излучения дает возможность делать реакторные конструкции, а также определенные образцы из алмаза и графита более стойкими и безопасными в эксплуатации. Это дает также основу для обоснования более высокого ресурса графита ГР-280 при его работе в РБМК.

Следует отметить очень важный фактор, определяющий нижнюю границу диапазона температур облучения, с которой можно ощутимо воздействовать на дефекты с большой энергией активации с помощью изменения потока гамма-излучения при неизменной температуре облучения и плотности потока нейтронов. Наши эксперименты показали, что характер изменения критического флюенса нейтронов при переходе через рубеж температуры облучения около 300^oC меняется принципиально. При низких температурах облучения, т.е. до 270-300^oC, критический флюенс нейтронов уменьшается и с уменьшением температуры облучения, и с уменьшением плотности потока гамма-излучения. Если же облучение графита вести при температуре более 300^oC, то критический флюенс нейтронов как при уменьшении температуры облучения, так и плотности потока гамма-излучения увеличивается (фиг. 6). Таким образом, температура облучения и поток гамма-излучения на критический флюенс нейтронов в любом диапазоне действуют одинаково. Граничная температура около 300^oC фактически определяет переход от влияния на свойства графита одних дефектов к дефектам другого типа, а именно - к дефектам с большей энергией активации. В диапазоне температур облучения 100-300^oC в графите присутствуют междоузлия и вакансии, они и определяют изменения параметров кристаллической решетки и соответствующих свойств графита. В этом диапазоне уменьшение температуры облучения, а также потока гамма-излучения (благодаря понижению эффективности термического и гамма-радиационного отжигов) приводят к увеличению концентрации дефектов и, как следствие, к уменьшению критического флюенса нейтронов.

При температуре выше 300^oC превалируют дефекты более сложные, чем точечные, они не оказывают влияния на параметры кристаллической решетки, но участвуют в формировании дополнительных базисных плоскостей в графите. По мере увеличения в кристаллитах числа этих плоскостей их размер по оси "C" увеличивается, и такая перестройка ведет к возникновению напряжений, а следовательно, вызывает деформацию ползучести. Это ускоряет схлопывание технологических микротрещин, и усадка поликристаллического графита идет быстрее, быстрее наступает и последующее распухание. В результате критический флюенс нейтронов уменьшается, и это уменьшение тем значительнее, чем больше плотность потока гамма-излучения.

На фиг. 1 приведены зависимости расширения графита (Δ) и алмаза □ от плотности потока гамма-излучения. Флюенсы нейтронов (E > 0,18 МэВ) указаны около кривых.

На фиг. 2 приведены зависимости отжигаемой составляющей расширения кристаллической решетки алмаза после его облучения нейтронами в реакторе МР в рабочих каналах и в бериллиевых ячейках (Δ). Температура отжига: 1 - 300, 2 - 420, 3 - 550 и 4 - 700^oC
На фиг. 3 приведена характерная зависимость объемного изменения поликристаллического графита от флюенса нейтронов, указано значение критического флюенса нейтронов.

На фиг. 4 приведены условия облучения углеродных материалов для достижения критического флюенса нейтронов: графит ГР-280 температура облучения: 1 - 500-600 и 2 - 700-800^oC и начало аморфизации алмаза (Δ), температура облучения: 3 - 530 и 4 - 270^oC.

На фиг. 5 приведены критические флюенсы нейтронов в зависимости от температуры облучения и плотности потока гамма-квантов, облучение графита в реакторе МР - в СМ-2 - Построены плоскости плотностей потоков гамма-излучения для реакторов СМ-2, МР и РБМК. Флюенс нейтронов F•10²¹ см^-2, поток гамма-излучения в с^-1•см^-2. Оценка критического флюенса для РБМК - (⊙)..

На фиг. 6 приведено изменение характера зависимости критического флюенса нейтронов от температуры облучения и плотности потока гамма-излучения. Штриховая линия разделяет низкотемпературную область облучения графита от высокотемпературной (~300^oC).

Предложенное техническое решение реализуется на установке по облучению графитовых или алмазных образцов, а также графитовых конструкционных материалов, в частности на ядерных реакторах канального типа с использованием графитового замедлителя.

Процесс уменьшения степени радиационной повреждаемости при работе в поле облучения при температуре 300-700^oC осуществляют эффективно, не меняя собственно ни температуру облучения образцов или конструкций, ни плотность потока нейтронов, изменение которых часто невозможно как по технологическим, так и по конструкционным или физическим соображениям, но меняя тем или иным из указанных способов плотность потока гамма-излучения, а именно: вводя между источником излучения и облучаемыми образцами материалы, сильно поглощающие гамма-излучение, изменяя расстояние между источником гамма-излучения и облучаемыми образцами или изменяя мощность гамма-излучения в диапазоне температур облучения 300-700^oC.

Подтверждением этому служат эксперименты по отжигу модельного материала - алмаза. При уменьшении плотности потока гамма-излучения в берилиевой ячейке реактора МР в 4 раза по сравнению с рабочим каналом того же реактора доля неотжигаемой составляющей расширения кристаллической решетки алмаза уменьшается примерно на 20%, (фиг. 2) и, таким образом, уменьшение интенсивности гамма-излучения приводит к уменьшению количества устойчивых дефектов.

При облучении графита при температуре выше 300^oC точечные дефекты в нем не сохраняются и изменение параметров кристаллической решетки (C и а) становится незначительным. Изменение же размеров кристаллитов в поликристаллическом графите (X_c и X_a) продолжается. Облучение графита при 300-700^oC сначала вызывает его усадку, а затем распухание (см. фиг. 3), при этом после того, как распухание компенсирует усадку (момент пересечения кривой фиг. 3 оси абсцисс), последующий рост объема графита происходит лавинообразно. Изменение конструкционных свойств графита при облучении коррелирует с его объемными изменениями: предел прочности и коэффициент теплопроводности резко уменьшаются при увеличении объема. Что же касается конкретных данных по результатам регулирования радиационной повреждаемости материалов посредством изменения плотности потока гамма-излучения, то при одной и той же температуре облучения 500^oC - переход от облучения в реакторе МР (гамма-поток 4•10¹⁴ с^-1•см^-2) к облучению в реакторе СМ-2 (гамма-поток 10¹⁶ с^-1•см^-2) ведет к уменьшению критического флюенса нейтронов от 24•10²¹ до 11•10²¹ см^-2, т.е. примерно в 2 раза.

Рассмотрим некоторые экспериментальные данные, которые подтверждают достижение предложенным нами способом технических результатов. Из табл. 1 и фиг. 4, 5 видно, что увеличение плотности потока гамма-излучения в 10 раз приводит к уменьшению критического флюенса нейтронов для реакторного графита марки ГР-280 в 2 раза. Этот результат характерен для диапазона температур облучения 300-700^oC.

В реакторе РБМК плотность потока гамма-излучения меньше, чем в МР на порядок и на два порядка меньше, чем в СМ-2. Поэтому критический фленс нейтронов на графит ГР-280 в реакторе РБМК значительно увеличивается. Этот флюенс зависит от температуры облучения и составляет, например, для температуры облучения 550^oC - 22•10²¹ см^-2. Если этот результат пересчитать на ресурс работы графитовой кладки, то он составит не 30, как это предполагалось по прежним моделям, а не менее 40 лет.

Из анализа фиг. 4 также следует, что процесс аморфизации алмаза, т.е. перестройки структуры материала, в данном случае алмаза, при реакторном облучении зависит не только от флюенса нейтронов и температуры облучения, но и в не меньшей степени от плотности потока гамма-излучения.

Для иллюстрации способа приведем еще один пример, показывающий зависимость радиационной повреждаемости графита от плотности потока гамма-квантов. Пример представляет более подробную зависимость критического флюенса нейтронов от температуры облучения и плотности потока гамма-излучения, и эта зависимость позволяет скорректировать радиационную повреждаемость реакторного графита. Результаты по облучению графита ГР-280 в реакторах МР, где гамма-флакс составляет 4•10¹⁴ и СМ-2 (10¹⁶ см^-2•с^-1),
1 - Температура облучения, ^oC.

2 - Критический флюенс нейтронов, •10²¹ см^-2 приведены в табл. 2 и 3.

Здесь 1 и 2 то же, что и для табл. 2, данные двух последних колонок взяты из работы [8].

Данные табл. 2 и 3 нанесены на график фиг. 5, на котором приведена поверхность критических флюенсов нейтронов для графита ГР-280 (реакторный графит РБМК) в зависимости от температуры облучения и плотности потока гамма-излучения. На чертеже изображены также плоскости "постоянных" гамма-флаксов для трех реакторов: СМ-2, МР и РБМК, в которых проводилось облучение графита. Из фиг. 5 видно, что критический флюенс быстрых нейтронов для реакторного графита зависит не только от температуры облучения, что было уже известно, но также от плотности потока гамма-излучения. Этот критический флюенс нейтронов уменьшается как при повышении температуры облучения, так и при увеличении плотности потока гамма-излучения. В выбранном реальном масштабе единиц от этих двух параметров критический флюенс нейтронов зависит практически одинаково значимо. Так при облучении в реакторе МР увеличение температуры облучения от 300 до 700^oC приводит к уменьшению этого флюенса от 35•10²¹ до 12•10²¹ см^-2 (см. фиг. 5). Аналогично при облучении при одной и той же температуре, например 550^oC, переход от облучения в МР (4•10¹⁴ см^-2•с^-1) к облучению в СМ-2 (10¹⁶ см^-2•с^-1) также приводит к уменьшению критического флюенса нейтронов, теперь от 21•10²¹ до 10•10²¹ см^-2.

Линия пересечения поверхности критических флюенсов с плоскостью "постоянной" плотности потока гамма-излучения в реакторе РБМК (4•10¹³ см^-2•с^-1) позволяет оценить значения критических флюенсов нейтронов для разных температур облучения графита в реакторе РБМК (фиг. 5). Для температур облучения 300, 500 и 700^oC критический флюенс нейтронов для реакторного графита составляет 46•10²¹, 34•10²¹ и 18•10²¹ см^-2 соответственно. Это для рабочих температур облучения графита в РБМК значительно больше тех значений, что были получены на основе экспериментов в исследовательских реакторах.

Полученные по критическим флюенсам нейтронов результаты необходимо скорректировать на влияние плотности потока быстрых нейтронов. Известно, что радиационное повреждение графита при облучении в реакторе зависит от плотности потока быстрых нейтронов B работе [2] приводится выражение, связывающее отношение плотностей потоков нейтронов при двух разных облучениях с эквивалентной температурой, действующей при облучении при меньшей плотности потока нейтронов. Эта эквивалентная температура тем больше, чем больше разница в плотностях потока нейтронов и зависит от энергии активации отжига дефектов при данной температуре облучения. Оценка показывает, что для плотности потока быстрых нейтронов в РБМК (2-3•10¹³ см^-2•с^-1) эквивалентная температура (во всем рабочем диапазоне температур облучения графита в РБМК) выше температуры облучения примерно на 40^oC. Это несколько снижает значения критических флюенсов для РБМК, но это уменьшение незначительно по сравнению с их увеличением из-за меньшей плотности потока гамма-излучения.

Список литературы
1. Гончаров В.В. и др. Действие облучения на графит ядерных реакторов. - М.: Атомиздат, 1978, 272 с.

2. Valette L.J. Correlation of fast-neutron damage for HTGR core material, Proceedings of a Symposium Radiation damage in reactor materials, Vienna, 2-6 june 1969.

3. Николаенко B.A., Карпухин В.И. Изменение свойств графита и алмаза при облучении в реакторе, термическом и радиационном гамма-отжиге. Атомная энергия. Т. 82, вып. 2, 1997, с. 83-87.

4. Николаенко В. А., Карпухин В.И. Влияние гамма-излучения на кристаллические материалы при облучении в реакторе. Атомная энергия. Т. 77, вып. 3, 1994, с. 186-189.

5. Николаенко В.А., Карпухин В.И. Радиационный отжиг электронами и гамма-квантами облученного нейтронами алмаза. - Атомная энергия, Т. 79, вып. 3, 1995, с. 194-197.

6. Николаенко В. А. , Карпухин В.И. Влияние гамма-излучения на спектр дефектов в облучаемом материале. Атомная энергия, Т. 80, вып. 2, 1996, с. 92-97.

7. Nikolaenko V.A., Karpukhin V.l. Radiation annealing of defects under the effect of gamma-radiation, Nucl. Mat., v. 233-237, 1996, p. 1067-1069.

8. Лебедев И. Г. Радиационная стойкость реакторного графита. Атомная энергия. Т. 80, вып. 6, 1996, с. 438-441.

Изобретение относится к области радиационного материаловедения и решает задачу уменьшения радиационной повреждаемости поликристаллического реакторного графита, в частности проблему уменьшения скорости накопления радиационных повреждений в кристаллической решетке реакторного графита, избыток которых влияет на изменение свойств графита и тем самым на ресурс работы реактора. Для увеличения ресурса работающего в поле реакторного излучения графита без остановки работающего реактора, при сохранении его конструкции при заданной температуре облучения и заданном флаксе быстрых нейтронов предлагается при фиксированной температуре облучения в диапазоне 300 - 700^oC и фиксированной плотности потока быстрых нейтронов уменьшение или увеличение радиационной повреждаемости графита производить соответственно уменьшением или увеличением плотности потока гамма-излучения. 4 з.п. ф-лы, 6 ил. , 3 табл.

1. Способ регулирования радиационной повреждаемости реакторного графита, включающий воздействие на радиационные дефекты кристаллической решетки графита в процессе облучения, отличающийся тем, что при фиксированной температуре облучения в диапазоне 300 - 700^oC и фиксированной плотности потока быстрых нейтронов уменьшение или увеличение радиационной повреждаемости образцов или конструкционных материалов производят соответственно уменьшением или увеличением плотности потока гамма-излучения. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что плотность потока гамма-излучения уменьшают или увеличивают путем введения между источником излучения и облучаемыми образцами материалов, соответственно ослабляющих или усиливающих гамма-излучение. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что плотность потока гамма-излучения уменьшают или увеличивают соответственно путем увеличения или уменьшения расстояния между источниками гамма-излучения и облучаемыми образцами или конструкциями. 4. Способ по п.1, отличающийся тем, что плотность потока гамма-излучения уменьшают или увеличивают путем подбора источника гамма-излучения соответственно с меньшей или большей интенсивностью. 5. Способ по п.1, отличающийся тем, что плотность потока гамма-излучения в ядерном реакторе типа РБМК устанавливают не более 4 • 10¹³ см² • с^-1 при температуре угла графитового блока 500 - 600^oC и плотности потока быстрых нейтронов 1,6 • 10¹³ см^-2 с^-1 при энергии нейтронов Е > 0,18 МэВ.