СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ФЛЮЕНСА БЫСТРЫХ НЕЙТРОНОВ В РЕАКТОРАХ ТИПА ВВЭР-1000 Российский патент 2004 года по МПК G21C17/108 

Изобретение относится к физике и технике ядерных реакторов, а именно к способам измерения флюенса быстрых нейтронов с энергией более 0,5 МэВ при использовании образцов-свидетелях (ОС) материалов корпусов водо-водяных реакторов типа ВВЭР-1000, что позволяет, при одновременном изучении их механических свойств, осуществлять контроль за условиями облучения, что необходимо для оценки надежности работы реактора.

В настоящее время в РФ и за рубежом флюенс быстрых нейтронов определяется расчетно-экспериментальным методом [В.И.Авраменко, А.В.Бородин, В.И.Вихров, В.Ф.Красноштанов, "SPECTR" - расчетно-экспериментальный метод определения потоков быстрых нейтронов в исследовательских реакторах", препринт ИАЭ им. И.В.Курчатова, Москва, 1977, 27 стр.], основанном на образовании в ОС за счет ядерной реакции Fe-54(n,р)Мn-54 радиоактивного изотопа Мn-54, измерении его активности и проведении определенных расчетов.

Энергетический порог этой реакции равен примерно 3 МэВ, и для перехода к нормативной величине флюенса нейтронов с энергией Е>0,5 МэВ используются так называемые спектральные индексы, которые рассчитываются по спектрам нейтронов для разных мест облучения. Поскольку в процессе облучения марганец не только накапливается, но и распадается (период полураспада 312 дней), то для учета этой распадающейся части требуется проведение специальных расчетов, основанных, в частности, на длительности облучения и времени, прошедшем от окончания облучения до момента проведения измерений. Это усложняет способ определения флюенса нейтронов и при больших временах облучения снижает его достоверность.

Более приемлемым по отношению к величине периода полураспада является метод определения флюенса нейтронов, основанный на измерении активности ниобия (Nb-93), который присутствует в материале ОС и в большем количестве в материале контейнеров [S.M.Zaritsky, Р.А.Platonov, Yu-A.Nicolaev et al. "Review of Problems and Requirements in VVER Reactor - Type Pressure Vessel Dosimetry", Reactor Dosimetry: Radiation Metrology and Assessment, FSTM STR 1398, American Society Testing and Materials, west Conshohocken, PA, 2001 ].

Этот метод, однако, более трудоемок по сравнению с "марганцевым", так как энергия излучения этого изотопа много меньше, чем у Мn-54, и его гамма-кванты сильно поглощаются в материале. Из-за этого приходится проводить операцию химического выделения ниобия из материала ОС или контейнеров, что приводит к дополнительной погрешности. Специальные же ниобиевые мониторы, размещенные в контейнерах, обычно разрушаются при облучении в реакторе.

За прототип принят способ определения флюенса быстрых нейтронов в реакторах типа ВВЭР-1000, заключающийся в том, что размещают образцы-свидетели (ОС), выполненные из материала корпуса реактора ВВЭР-1000 вблизи корпуса над активной зоной реактора, состоящей из тепловыделяющих сборок, выдерживают ОС в работающем реакторе, периодически извлекают их в определенной временной последовательности и измеряют активность изотопа Мn-54, образовавшегося в материале ОС при облучении, после чего с учетом длительности облучения, а также времени извлечения ОС из реактора проводят расчеты плотности потока быстрых нейтронов и, используя данные по эффективным суткам работы ресктора с ОС, вычисляют флюенс нейтронов [E.B.Brodkin, A.L.Egorov, V.I.Vikhrov and S.M.Zaritsky "The Determination of the WER-1000 Surveillance Neutron Fluence Using the Mn-54 Activity Measurements and TORT Neutron Spectra Calculation", Proc. of the 1996 Topical Meeting on Radiation Protection and Shielding, No. Falmouth, Massachusetts, april 21-25, 1996, vol.1, pp.43-47].

Этот метод при его использовании в реакторах ВВЭР-1000 обладает рядом недостатков [S.M.Zaritsky, P.A.Platonov, Yu.A.Nicolaev et al. "Review of Problems and Requirements in VVER Reactor - Type Pressure Vessel Dosimetry", Reactor Dosimetry: Radiation Metrology and Assessment, FSTM STR 1398, American Society Testing and Materials, west Conshohocken, PA, 2001]:

- дозиметрия ОС по накопленной в образцах активности 54-Мn не является вполне надежной при длительных периодах облучения ввиду сравнительно короткого периода полураспада этого изотопа (312 дней);

- дозиметрия ОС должна проводиться с учетом детальной истории локального рапределения мощности в верхних частях периферийных топливных кассет, то есть учет только истории полной мощности AЗ недостаточен;

- ориентация (разворот) сборок с контейнерами, да и положение ОС в контейнере по отношению к AЗ, от которых зависят значения спектральных индексов на ОС, неизвестна, и она может быть оценена только после извлечения сборки путем сравнения расчетного и экспериментального азимутального распределения активности Мn-54 в материале сборки, это распределение существенно зависит от локального распределения мощности в ближайших к данной сборке топливных кассетах, и более точное определение ориентации в течение всего периода облучения требует учета локальной истории облучения каждой сборки;

- флюенс нейтронов, падающий на ОС, увеличивается с увеличением числа эффективных суток работы или выработки реактора, но пропорциональность может нарушаться, и связано это с изменением мощности периферийных тепловыделяющих кассет, ближайших к сборкам с ОС. Если комплект с ОС облучается в течение нескольких кампаний, которые обычно сопровождаются перегрузками кассет, то из-за изменения интенсивности облучения возникает неопределенность в темпах накопления и сохранения на момент измерения изотопа Мn-54.

Таким образом, данный способ является достаточно трудоемким, а при больших временах выдержки и недостаточно достоверным.

Задачей, на решение которой направлено изобретение, является повышение достоверности определения флюенса быстрых нейтронов при больших временах облучения и существенное снижение трудоемкости работы.

Для этого предложен способ определения флюенса быстрых нейтронов в реакторах типа ВВЭР-1000, заключающийся в том, что устанавливают образцы-свидетели (ОС), выполненные из материала корпуса реактора вблизи корпуса над активной зоной реактора, выдерживают ОС в работающем реакторе, извлекают ОС, измеряют характеристики облученных материалов и определяют флюенс быстрых нейтронов, при этом в качестве характеристики облученного материала измеряют увеличение объема кристаллической решетки алмаза суммирующего алмазного датчика, расположенного в ОС, а значение флюенса быстрых нейтронов вычисляют по формуле

F=-57,0×ln[1-0,417(ΔV/V)],

где -57,0 - коэффициент, см^-2;

F - флюенс быстрых нейтронов ×10¹⁸, см^-2 при Е>0,5 МэВ;

V - объем кристаллической решетки алмаза, 10^-24 см³;

ΔV - увеличение объема кристаллической решетки алмаза после облучения, 10^-24 см³;

ΔV/V - относительное расширение кристаллической решетки алмаза, (%).

При этом расширение кристаллической решетки алмаза измеряют рентгеновскими методами.

Таким образом, после извлечения из реактора облученых образцов-свидетелей, разделки контейнеров, съемки рентгенограмм с образцов алмаза и расчетов расширения его решетки оказывается возможным определять с высокой точностью флюенс быстрых нейтронов.

На фиг.1 схематически показан разрез реактора, где

1 - корпус реактора;

2 - шахта;

3 - тепловыделяющие кассеты;

4-8 - контейнерные сборки;

9 - образцы-свидетели (ОС);

10 - суммирующий алмазный датчик.

На фиг.2 приведен флюенс нейтронов, определенный расчетно-экспериментальным методом по активности Мn-54 (для сборок 4, 5 и 6 разных АЭС), в зависимости от расширения решетки алмаза. Сплошная линия получена из уравнения {1}, а вертикальными линиями границы с погрешностью менее 7,5%.

На фиг.3 приведено изменение относительной статистической ошибки определения флюенса быстрых нейтронов по расширению решетки алмаза в зависимости от его расширения.

На реакторах ВВЭР-1000 предусмотрено шесть комплектов контейнерных сборок 4-8 (то есть всего тридцать сборок), устанавливаемых в верхней части реактора несколько выше активной зоны (AЗ), составленной из тепловыделяющих кассет 3. Эти комплекты облучаются одновременно с корпусом реактора 1 (см. фиг.1). Комплекты контейнерных сборок с ОС 9 поочередно через определенные промежутки времени извлекаются из реактора, и свойства облученных в них образцов исследуются. Это позволяет судить о состоянии материала корпуса реактора 1.

Каждый комплект состоит из пяти двухэтажных контейнерных сборок 4-8 (расстояние между этажами 90 мм), причем на каждом этаже по окружности диаметром 65 мм располагаются 6 герметично заваренных контейнеров, содержащих по 2 (ОС). Контейнерные сборки каждого комплекта устанавливаются рядом, при этом крайние сборки комплекта 4 и 8 расположены ближе к A3, чем сборки 5 и 7, а последние ближе, чем 6. Поэтому сборки 4 и 8 облучаются интенсивнее, а на сборку 6 падает минимальный поток нейтронов.

В каждый контейнер с ОС 9 помещается алмазный датчик 10, представляющий собой капсулу из алюминия диаметром 3 мм и длиной 10 мм, заполненную несколькими миллиграммами порошкообразного алмаза. Этот датчик 10 устанавливается в отверстие, высверленное в верхней части одного из образцов Шарпи (ОС) выше надреза на 20 мм. Всего в каждом комплекте заложено 54 алмазных датчика 10, соответственно 27 на верхних и 27 на нижних этажах пяти контейнерных сборок 4-8.

При облучении в реакторе быстрыми нейтронами параметр кристаллической решетки алмаза увеличивается - происходит расширение его решетки. Это расширениетем больше, чем больше флюенс нейтронов и меньше температура облучения. На входе в реактор температура воды составляет 270°С, и эта вода, отгороженная шахтой 2 от активной зоны и нагретая в ней, доводит температуру облучения всех ОС до 300°С.

Расширение кристаллической решетки алмаза (ΔV/V) после облучения легко измеряется рентгеновскими методами с абсолютной погрешностью около ±0,01%. После этого по зависимости F=-57,0×ln[1-0,417×(ΔV/V)] определяется флюенс быстрых нейтронов.

Зависимость между расширением кристаллической решетки алмаза и флюенсом быстрых нейтронов выведена с использованием многочисленных экспериментов по совместному облучению алмаза и активационных детекторов на основе реакции Fe54(n,p) Mn54. Исходный массив данных (часть его приведена в таблице, где ΔV/V - расширение решетки алмаза, (%), и F - флюенс нейтронов х10¹⁸ см^-2, Е>0,5 МэВ) после исключения выбросов имел объем n=123, и он получен в результате облучений ОС в контейнерных сборках 4, 5 и 6 в экспериментах длительностью от 315 суток до 8,8 лет на 13-ти АЭС с реакторами ВВЭР-1000.

При определении зависимости между расширением решетки алмаза и флюенсом быстрых нейтронов проведено исследование однородности полученных данных путем проверки нулевых гипотез по равноточности и равновеликости относительных погрешностей по критериям Бартлетта и Фишера-Снедекора, а также гипотезы о нормальности распределения относительных погрешностей путем вычисления показателей асимметрии A_s и эксцесса Е_к, характеризующих степень скошенности и островершинности. Использовалось также построение гистограмм. В результате сделан вывод о пригодности данных эксперимента для построения градуировочной функции и определения статистической точности результатов (см. таблицу в конце описания).

Зависимость между расширением решетки алмаза и флюенсом быстрых нейтронов должна проходить через начало координат, так как при нулевом флюенсе нейтронов расширение решетки алмаза отсутствует. Эта зависимость не может быть прямолинейной вследствие эффекта насыщения, когда по мере увеличения флюенса нейтронов скорость увеличения относительных объемных изменений решетки алмаза уменьшается, что следует из общефизических соображений. При этом происходит быстрый рост производной dF/d(ΔV/V), и определение объемного расширения решетки алмаза становится практически невозможным. С учетом этого использование полиномиальной аппроксимации для функции преобразования нежелательно.

Поэтому из общефизических представлений о радиационной повреждаемости была принята модель "с насыщением", в соответствии с которой в качестве выражения для функции расширения решетки алмаза (ΔV/V) в зависимости от флюенса быстрых нейтронов (F) было использовано выражение, полученное решением дифференциального уравнения dV/dt=k(l-V) (Николаенко В.А. и др. Эффективный средний интегральный поток гамма-квантов, воздействующий на радиационные дефекты при реакторном облучении. Атомная энергия, т.90, вып.4, апрель 2001, с.268-273)

(ΔV/V)=А(1-е^-BF), {2}

из которого следует, что при малых флюенсах нейтронов расширение почти линейно увеличивается с флюенсом, а при больших наступает насыщение.

Насыщение расширения решетки алмаза зависит от температуры облучения и уменьшается по мере ее увеличения, при температуре облучения в реакторе ВВЭР-1000 около 300°С это насыщение составляет 2,4% [В.А.Николаенко, В.И.Карпухин “Измерение температуры с помощью облученных материалов”. Энергоатомиздат, М.: 1986, стр. 121.], и тогда выражение {2}, решенное относительно флюенса нейтронов, принимает вид

F=-1/В×ln[1-(ΔV/V)/2,4] {3}

Коэффициент 1/В для этого выражения находился путем обработки выборки n=123 по методу наименьших квадратов. Заметим, что коэффициент 1/В можно определить и по производной от расширения решетки алмаза по флюенсу нейтронов. В обоих случаях значение коэффициента 1/В было практически одинаковым и равнялось 57,0 см^-2. Это дает окончательное выражение для определения флюенса быстрых нейтронов по расширению решетки алмаза

F=-57,0×ln[1-0.417×(ΔV/V)] {4}

при стандартной ошибке S=2,5×10¹⁸, см^-2.

Выражение {4} графически вместе с данными выборки n=123 представлено на фигуре 2, и следует заметить, что оно весьма устойчиво по отношению к значению насыщения. Если использовать заведомо завышенное (2,45%) или заниженное (2,35%) значения этого насыщения, то при экспериментальной величине расширения алмаза после облучения, например 1,5 и 2,0%, получаем расчетные значения флюенса нейтронов, отличающиеся всего на 3-6%.

Поскольку форма распределения ошибок при измерении (ΔV/V) является нормальной, а величина практически предельного значения ошибки при определении расширения равна ±0,01%, получаем, что относительная ошибка в определении флюенса быстрых нейтронов в зависимости от расширения решетки алмаза составляет около 6%. Однако, когда в интервале изменения ΔV/V имеются особые места, где влияние ошибок при определении значений независимой переменной по влиянию на отклик может сильно отличаться, тогда относительная ошибка возрастает и может стать много больше 6%. В нашем случае таких особых мест два. Одно из них находится при малых значениях ΔV/V, когда расширение меньше 0,2%. Здесь ошибка определения ΔV/V оказывается сопоставимой с самой величиной расширения. Второе особое место находится вблизи значения насыщения расширения алмаза при ΔV/V=2,4%, например при значениях расширения более 2,3%, когда велико значение производной dF/d(ΔV/V).

Результаты вычисления ошибок представлены на фигуре 3, из которой виден рост верхней границы доверительного интервала относительной ошибки при определении флюенса нейтронов, когда независимая переменная приближается к особым точкам.

Таким образом можно заключить, что определение флюенса нейтронов с Е>0,5 МэВ по данным о расширении кристаллической решетки алмаза с помощью зависимости {4} можно осуществлять в интервале значений расширения ΔV/V=0,2-2,3% с относительной погрешностью 6 -7% при доверительной вероятности γ=0,99. При расширениях решетки алмаза после облучения 0,2%>ΔV/V>2,3% погрешность измерения резко возрастает.

Следует заметить, что наибольшее значение плотности потока быстрых нейтронов при облучении ОС составляет ϕ=1,9×10¹¹ см^-2·с^-1. Тогда, используя максимальное значение флюенса быстрых нейтронов 1,8х10²⁰ см^-2, соответствующее предельному по допустимой погрешности расширению решетки алмаза 2,3%, находим длительность облучения, при которой погрешность еще находится в допустимых пределах. Это время составляет около 40 лет, то есть способ может быть использован без каких-либо изменений вплоть до полной выработки ресурса реактора ВВЭР-1000.

Таким образом, для реакторов типа ВВЭР-1000 предложен способ определения флюенса быстрых нейтронов с помощью суммирующего алмазного датчика, при котором не требуются данные о кинетике облучения: об эффективных сутках работы реактора с ОС, о сроках начала и конца облучения, о перерывах в работе реактора, о времени, прошедшем от конца облучения до начала измерения, а также о мощности соседних с ОС кассет с топливом и прегрузках этих кассет. Способ не требует определения удельной активности и не зависит от возможного самопоглощения измеряемого излучения в материале ОС. При этом погрешность измерения флюенса быстрых нейтронов по сравнению с традиционной расчетно-экспериментальной методикой при использовании марганца (и при длительности кампаний по облучению более 3-4 лет) уменьшается в несколько раз. Способ без каких-либо модификаций может быть использован на весь ресурс работы реактора ВВЭР-1000.

Изобретение относится к физике и технике ядерных реакторов, а именно к способам измерения флюенса быстрых нейтронов с энергией более 0,5 МэВ, при использовании образцов-свидетелей (ОС) материалов корпусов водо-водяных реакторов типа ВВЭР-1000. Технический результат - повышение достоверности определения флюенса быстрых нейтронов при больших временах облучения и существенное снижение трудоемкости работы. Способ заключается в том, что устанавливают ОС, выполненные из материала корпуса реактора вблизи корпуса над активной зоной реактора, выдерживают ОС в работающем реакторе, извлекают ОС, измеряют характеристики облученных материалов и определяют флюенс быстрых нейтронов, при этом измеряют увеличение объема кристаллической решетки алмаза суммирующего алмазного датчика, а значение флюенса быстрых нейтронов вычисляют по формуле:

F=-57,0×ln[1-0,417(ΔV/V)],

где F - флюенс быстрых нейтронов ×10¹⁸, см^-2 при Е>0,5 МэВ; -57,0 - коэффициент, см^-2, V - объем кристаллической решетки алмаза, 10^-24 см³, ΔV - увеличение объема кристаллической решетки алмаза после облучения, 10^-24 см³, ΔV/V - относительное расширение кристаллической решетки алмаза, (%). 1 табл., 3 ил.

Способ определения флюенса быстрых нейтронов в реакторах типа ВВЭР-1000, заключающийся в том, что устанавливают образцы-свидетели (ОС), выполненные из материала корпуса реактора вблизи корпуса над активной зоной реактора, выдерживают ОС в работающем реакторе, извлекают ОС, измеряют характеристики облученных материалов и определяют флюенс быстрых нейтронов, отличающийся тем, что в качестве характеристики облученного материала измеряют увеличение объема кристаллической решетки алмаза суммирующего алмазного датчика, расположенного в ОС, а значение флюенса быстрых нейтронов вычисляют по формуле

F=-57,0×ln[1-0,417(ΔV/V)],

где -57,0 - коэффициент, см^-2;

F - флюенс быстрых нейтронов ×10¹⁸, см^-2, при Е>0,5 МэВ;

V - объем кристаллической решетки алмаза, 10^-24 см;

ΔV - увеличение объема кристаллической решетки алмаза после облучения, 10^-24 см³;

ΔV/V - относительное расширение кристаллической решетки алмаза, %.