СПОСОБ СЦИНТИЛЛЯЦИОННОГО АЛЬФА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКОГО ИЗМЕРЕНИЯ АКТИВНОСТИ РАДИОНУКЛИДОВ Российский патент 2000 года по МПК G01T1/204 

Изобретение относится к жидкостной сцинтилляционой альфа-спектрометрии и, в частности, к способам определения активности альфа-излучающих радионуклидов, например, в пробах аэрозольных выбросов, водных сбросов и объектов окружающей среды.

Известен способ альфа-спектрометрического определения радионуклидов в пробах [1]. Способ основан на приготовлении тонкослойных препаратов, содержащих определяемые радионуклиды, и альфа-спектрометрическом измерении их активности с использованием кремниевых полупроводниковых детекторов. Тонкослойные препараты приготавливают химическим способом, который включает операцию выделения радионуклидов из пробы, очистку их от солей, составляющих основной компонент пробы, полное или частичное разделение радионуклидов и, наконец, выделение их на мишенях путем электролитического осаждения. Так как условия полного электролитического осаждения разных радионуклидов могут различаться, то обычно для одной пробы приходится готовить несколько тонкослойных препаратов: одни - для измерения активности отдельных радионуклидов, другие - для измерения одновременно активности небольшой группы радионуклидов (двух-трех). Все эти операции трудоемки и требуют много времени (2-4 дня в зависимости от вида пробы и перечня определяемых радионуклидов).

Недостатками известного способа являются его большая трудоемкость и продолжительность, обусловленные необходимостью применения сложных и длительных химических операций по выделению, очистке радионуклидов и их электролитическому осаждению на мишенях.

Наиболее близким к предложенному способу по технической сущности является способ жидкосцинтилляционного альфа-спектрометрического определения радионуклидов в пробах, основанный на выделении определяемых радионуклидов из анализируемой пробы и введении их в жидкий сцинтиллятор (ЖС). Сцинтилляционные вспышки, возникающие в сцинтилляторе под воздействием альфа-частиц, регистрируют с помощью установки, в состав которой входят приемник света, например, фотоэлектронный умножитель (ФЭУ) и амплитудный анализатор импульсов ([2] - прототип).

Недостатком данного способа является низкое энергетическое разрешение в альфа-спектре, в результате чего линии различных радионуклидов испытывают сильное взаимное наложение друг на друга, что, в свою очередь, приводит к увеличению погрешности и нижнего предела определения отдельных радионуклидов. Более того, при сопоставимых содержаниях разных радионуклидов, присутствующих одновременно в анализируемой пробе, их количественное определение становится вообще невозможным. Этот недостаток, а именно низкое энергетическое разрешение, является следствием низкой интенсивности сцинтилляционных вспышек и невысокой степени однородности светосбора.

В соответствии с известной зависимостью между энергетическим разрешением сцинтилляционной измерительной установки и интенсивностью сцинтилляционной вспышки [3] энергетическое разрешение тем ниже, чем ниже интенсивность сцинтилляционной вспышки.

Кроме того, низкая степень однородности светосбора, заключающаяся в том, что доля интенсивности сцинтилляционной вспышки, регистрируемая приемником света, различна для разных мест возникновения вспышки в объеме сцинтиллятора, также приводит к уширению линий в альфа-спектре и, в конечном счете, к снижению энергетического разрешения.

Достигнутый в способе-прототипе [2] предел энергетического разрешения составил 6-8%, что недостаточно для надежного разрешения линий, например, наиболее экологически значимых радионуклидов урана, плутония и америция, и, как следствие, не позволяет проводить количественное определение этих радионуклидов при их одновременном присутствии в пробе, т.е. с приемлемой погрешностью и нижним пределом определения.

Технической задачей изобретения является уменьшение погрешности и нижнего предела определения жидкосцинтилляционного альфа-спектрометрического измерения активности радионуклидов, а в случае одновременного присутствия в анализируемой пробе нескольких радионуклидов в сопоставимых количествах - обеспечение количественного их определения.

Поставленная техническая задача достигается тем, что в предлагаемом способе сцинтилляционного альфа-спектрометрического измерения активности радионуклидов, включающем выделение определяемых радионуклидов из анализируемой пробы, введение их в жидкий сцинтиллятор и регистрацию сцинтилляционных вспышек с помощью спектрометрической установки с кюветой для жидкого сцинтиллятора с определяемыми радионуклидами, в качестве кюветы для жидкого сцинтиллятора с определяемыми радионуклидами используют кювету оптического квантового усилителя, в активное вещество которого перед регистрацией сцинтилляционных вспышек вводят жидкий сцинтиллятор с определяемыми радионуклидами с перемешиванием либо отдельную емкость, например пробирку, с жидким сцинтиллятором и определяемыми радионуклидами. В последнем случае не требуется после каждой пробы менять активное вещество оптического квантового усилителя (ОКУ) и промывать его кювету. При этом сокращается время анализа каждой пробы и экономятся реактивы, используемые для приготовления активного вещества ОКУ.

Таким образом, в предлагаемом техническом решении использовано свойство ОКУ усиливать слабые световые потоки, однако усилению подвергаются не извне входящие в ОКУ световые потоки, как это происходит при традиционном применении ОКУ, а сцинтилляционные вспышки, возникающие в объеме активного вещества ОКУ.

Обычно ОКУ используют для получения сверхмощных потоков света или четких и ярких изображений слабо освещенных предметов [4, 5].

В предлагаемом изобретении ОКУ используют для усиления сцинтилляционных вспышек применительно к задачам жидкосцинтилляционной альфа-спектрометрии. При этом получен новый технический результат, состоящий в снижении в 5-10 раз погрешности и нижнего предела определения активности радионуклидов, которое получено в результате повышения энергетического разрешения измерительной установки (в 3-10 раз, при этом предел энергетического разрешения не превысил 2%), достигнутого за счет многократного усиления интенсивности сцинтилляционных вспышек (в 10-1000 раз) и значительного уменьшения ширины спектральных линий в альфа-спектре (в 3-5 раз). При этом улучшение разрешающей способности или, что то же самое, снижение предела разрешения в альфа-спектре достигается, во-первых, в результате увеличения интенсивности сцинтилляционных вспышек в соответствии с известным соотношением

где δE - предел энергетического разрешения;
I - интенсивность сцинтилляционной вспышки;
E - энергия альфа-частицы;
K - коэффициент пропорциональности [3],
а во-вторых, в результате повышения однородности светосбора в условиях регистрации сцинтилляционных вспышек, усиленных в ОКУ, что приводит к сужению контуров спектральных линий и, как следствие, также к снижению предела энергетического разрешения.

Отмеченные выше отличия позволяют сделать вывод о соответствии заявляемого технического решения критерию "новизна".

Пример осуществления. Извлечение радионуклидов из пробы воды в толуольный раствор производят экстракционным способом в виде комплекса с триоктилфосфиноксидом (ТОФО). Для этого в пробу воды вводят азотную кислоту до концентрации 4 М и затем экстрагируют радионуклиды урана и плутония раствором жидкого сцинтиллятора (ЖС) и ТОФО при соотношении водной и органической фаз 10:1. Степень извлечения радионуклидов составляет 95-99%. Раствор ЖС с ТОФО готовят на основе толуола сцинтилляционной чистоты с добавками красителя 2,5-дифенилоксазола (РРО) в количестве 4 г/л, красителя-сместителя спектра 1,4-ди-(2,5-фенилоксазолил)-бензола (РОРОР) в количестве 0,1 г/л и ТОФО в количестве 30 г/л. Раствор ЖС с радионуклидами смешивают с активным веществом ОКУ либо помещают в отдельной емкости в активное вещество ОКУ. Активное вещество ОКУ представляет собой раствор толуола, содержащий краситель РОРОР в количестве 0,1-0,2 г/л.

Осуществление заявляемого способа поясняется принципиальной схемой измерительной установки для двух видов ее исполнения:
- на фиг. 1, когда ЖС с определяемыми радионуклидами смешивают с активным веществом ОКУ.

В этом случае установка содержит зеркала оптического резонатора 1 и 3, кювету ОКУ 2, приемник света 4, амплитудный анализатор импульсов 5 и устройство оптической накачки ОКУ 6;
- на фиг. 2, когда ЖС с определяемыми радионуклидами в отдельной емкости (пробирке) помещают в активное вещество ОКУ.

В этом случае установка содержит зеркала оптического резонатора 1 и 3, кювету ОКУ 2, емкость с ЖС и определяемыми радионуклидами 7, приемник света 4, амплитудный анализатор импульсов 5 и устройство оптической накачки ОКУ 6.

Таким образом, для обоих видов исполнения установки достигается одинаковый результат: усиление интенсивности сцинтилляционных вспышек не менее чем в 10 раз, что обеспечивает снижение предела энергетического разрешения до величины не более 2%.

Для оптической накачки ОКУ используют He-Cd-лазер непрерывного действия с длиной волны генерации 325 нм и мощностью около 0,01 Вт либо He-Ne-лазер (2-я гармоника, длина волны 316,4 нм), рубиновый лазер (2-я гармоника, длина волны 346,5 нм) или Nd:YAG-лазер (3-я гармоника, длина волны 355 нм) [5].

Достигнутое снижение предела энергетического разрешения с 6-8% ([2] - прототип) до величины не более 2% позволило разрешить основные пики определяемых радионуклидов, а именно 4,2 МэВ (U-238), 4,40 МэВ (U-235), 4,77 МэВ (U-234), 5,16 МэВ (Pu-239) и 5,48 МэВ (Am-241), и надежно определить каждый из перечисленных радионуклидов при их совместном присутствии в пробе.

Используемая литература
1. Ф. Я. Ровинский, С.Б. Иохельсон, Е.И. Юшкан. Методы анализа загрязнения окружающей среды. М., Атомиздат, 1978, с. 60-70.

2. J.W. Mc. Klveen, W.J. Mc. Dowell. Nuclear Technology, 1976, v. 28, N 1, p. 159-164. - прототип.

3. И. Е. Константинов, В.Ф. Баранов. Методы спектрометрии ионизирующих излучений. - М.: МИФИ, 1971, с. 34-37.

4. Лазеры на красителях./Под ред. Ф.П. Шефера, пер. с англ. - М.: "Мир", 1976, с. 98-102.

5. Справочник по лазерной технике./Под. ред. Ю.В. Байбородина и др. - Киев: "Техника", 1978, гл. 8, с. 120.

Использование: в жидкостной сцинтилляционной альфа-спектрометрии. Сущность: в способе сцинтилляционного альфа-спектрометрического измерения активности радионуклидов в качестве кюветы для жидкого сцинтиллятора с определяемыми радионуклидами используют кювету оптического квантового усилителя, в активное вещество которого перед регистрацией сцинтилляционных вспышек вводят жидкий сцинтиллятор с определяемыми радионуклидами. Технический результат: уменьшение погрешности и нижнего предела определения активности радионуклидов; в случае одновременного присутствия в пробе нескольких радионуклидов - обеспечение количественного их определения. 2 ил.

Способ сцинтилляционного альфа-спектрометрического измерения активности радионуклидов, включающий выделение определяемых радионуклидов из анализируемой пробы, введение их в жидкий сцинтиллятор и регистрацию сцинтилляционных вспышек с помощью спектрометрической установки с кюветой для жидкого сцинтиллятора с определяемыми радионуклидами, отличающийся тем, что в качестве кюветы для жидкого сцинтиллятора с определяемыми радионуклидами используют кювету оптического квантового усилителя, в активное вещество которого перед регистрацией сцинтилляционных вспышек вводят жидкий сцинтиллятор с определяемыми радионуклидами.