СПОСОБ РЕГИСТРАЦИИ ИОНИЗИРУЮЩЕГО ИЗЛУЧЕНИЯ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ АЛМАЗА Российский патент 2003 года по МПК G01T1/11 

Изобретение относится к области термолюминесцентной дозиметрии и может быть использовано в различных областях: при работе с радиационно-химическими, физическими, биологическими установками при исследовании радиационного воздействия на вещества, материалы и биологические объекты; при проведении ядерно-физического анализа, а также в аппаратуре дозиметрического контроля при мониторинге окружающей среды и др.

В термолюминесцентной дозиметрии известно использование широкого ряда материалов с люминесцентными свойствами, которые используются в качестве дозиметрических детекторов, такие как: CaSO₄, CaF₂, LiF, Аl₂O₃, Li₂B₄O₇, фосфатные, алюмосиликатные и силикатные стекла и др. Однако для этих дозиметрических систем области измеряемых доз облучения не превышают 10-20 Гр. При превышении этих доз наблюдается отклонение от линейности в дозовой зависимости и выход на насыщение.

Однако с развитием радиационных технологий актуальной становится разработка таких термолюминесцентных дозиметрических систем, которые позволяли бы проводить регистрацию в более широком диапазоне доз (0,001-10 кГр).

В этом плане перспективными являются термолюминесцентные материалы на основе алмазов и способы регистрации с их использованием.

Известна способность детектирования ядерного излучения кристаллическим алмазом путем регистрации дрейфа носителей заряда в пластине алмаза под действием электрического поля (патент США 3665193, G 01 T 1/202, опубл. 23.05.72, конвенцион., приоритет А.С. СССР 144951 от 29.03.67).

Однако термолюминесцентные свойства алмаза установлены в патенте США 4754140 (G 01 T 1/11, опубл. 28.06.88), в котором в качестве термолюминесцентного материала предложен синтетический алмаз, и разработан способ создания в нем носителей заряда путем облучения ядерным излучением любого вида, в результате чего дефекты решетки структуры алмаза, служащие ловушками, захватывают электроны или дырки, которые при последующем нагревании высвобождаются с ловушек с испусканием люминесценции, служащей для детектирования, считывания или измерения доз ядерного излучения. Нагревание осуществляют в широком диапазоне температур и предпочтительно в пределах 250-400^oС. В данном способе линейность термолюминесцентного отклика регистрации наблюдается в пределах от 0,01 до 10 Гр.

Наиболее близким к предлагаемому по достигаемому результату является способ детектирования, расчета или измерения дозы радиационного излучения, описанный в патенте США 5012108, МПК G 01 Т 1/11, опубл. 30.04.91. Способ включает стадии: предварительного облучения синтетического алмаза высокими дозами нейтронов или электронов, за счет чего увеличивается концентрация центров люминесценции; облучения его регистрируемым ядерным излучением, при котором электроны и дырки захватываются дефектами решетки в структуре кристалла алмаза; нагрева облученного кристалла алмаза, вызывающего люминесценцию, служащую средством для детектирования, расчета или измерения доз облучения. Этот способ позволяет достичь более высокой чувствительности алмаза как термолюминесцентного материала и улучшает его термолюминесцентный отклик.

Но измеряемый диапазон доз по данному способу находится в пределах от 1 до 10 Гр. При этом для расширения диапазона линейной дозовой зависимости используется примесь бора в составе синтетического алмаза (СА). Кроме того, предварительная обработка алмаза высокими дозами нейтронов или электронов значительно усложняет способ, так как этот процесс достаточно сложен, небезопасен и трудно прогнозируем.

С учетом изложенного, задачами предлагаемого изобретения являются существенное увеличение измеряемого диапазона доз облучения, в котором наблюдается линейная зависимость термолюминесцентного (ТЛ) отклика образца от полученной дозы, при этом достижение этого увеличения диапазона без использования примесей в виде бора, как это делается в описанных способах (патенты США 4754140 и 5012108); а также значительное упрощение способа регистрации за счет исключения стадии предварительного облучения высокими дозами нейтронов или электронов.

Это достигается за счет того, что при выполнении регистрации ионизирующего излучения с использованием алмаза в качестве люминесцентного материала, который облучают, и регистрацию проводят в процессе последующего нагрева, предлагается алмаз использовать в ультрадисперсной форме с размером частиц , получаемый детонационным способом с выделением основной алмазной фракции из углеродной шихты.

Кроме того, перед облучением выполняют предварительный отжиг ультрадисперсного алмаза.

Было установлено, что использование для регистрации доз ионизирующего излучения ультрадисперсного алмаза (УДА) позволяет многократно увеличить измеряемый диапазон доз, в котором сохраняется линейная дозовая зависимость.

Сравнительные исследования показали, что для синтетического алмаза линейная зависимость сохраняется в пределах доз 1-10 Гр (см. чертеж). И хотя на начальном этапе чувствительность синтетического алмаза заметно выше, чем УДА, но уже после 10 Гр кривая дозовой зависимости синтетического алмаза выходит на насыщение, и регистрация становится невозможной. Аналогичный процесс наблюдается и при использовании бора в качестве примеси в синтетическом алмазе. В то время как дозовая зависимость УДА остается линейной вплоть до 10⁴ Гр.

Такой большой диапазон линейной дозовой зависимости УДА возможен за счет создания в его структуре центров люминесценции на собственных структурных дефектах (а не на примесных, как в СА), и эти центры не насыщаются вплоть до доз 10⁴ Гр в связи с высокой чистотой и очень развитой поверхностью УДА (удельная поверхность частиц УДА при размерах составляет 250 м²/г). Ультрадисперсные алмазы с таким размером частиц получали детонационным способом с последующим выделением алмазной фракции из шихты, как описано в патенте РФ 2081821. Основная фракция частиц по данному способу составляет до 60% после выделения. Это вполне промышленный выход и может использоваться для широкого применения. Однородность фракционного размера частиц увеличивает область линейной дозовой зависимости и снижает погрешность в измерении. Увеличение фракционного размера частиц до и выше увеличивает отклонение от линейности дозиметрических показаний.

Способ осуществляют следующим образом.

Сначала подготавливают материал из УДА к регистрации. Для этого из УДА, полученного детонационным способом, выделяют наиболее однородную монофракцию (), которую просушивают при температуре <200^oС, тщательно перемешивают и при помощи специальной капсулы квотируют и прессуют таблетки. Подготовленные таблетки подвергают отжигу последовательным подъемом температуры до 400^oС в течение трех часов с последующим плавным снижением ее до окружающей температуры. Такой предварительный отжиг проводится для высвобождения электронов или дырок, возможно запасенных на ловушках в структуре алмаза.

Облучение ионизирующим излучением полученных образцов проводилось в поле гамма-излучения аттестованного источника кобальт-60 (установка МХР-20), обеспечивающего получение исследуемыми образцами доз в диапазоне 0,1-50 кГр.

После этого снималась кривая термостимулированной люминесценции образцов. Нагрев образцов производился до 350^oС.

Пример 1 (см. табл.). Были взяты три образца синтетических алмазов: условно чистый синтетический алмаз (СА), синтетический алмаз, легированный бором (СА-В), и ультрадисперсный алмаз (УДА). Все три образца были подвергнуты предварительному отжигу последовательным подъемом температуры до 400^oС в течение трех часов с последующим плавным снижением до окружающей температуры. После отжига все три образца облучались в поле гамма-излучения дозой в 5 Гр. Далее снималась кривая ТСЛ при постепенном нагреве образцов до температуры 350^oС. Пик люминесценции регистрировался в районе 250^oС. Для СА интенсивность ТЛ составила в относительных единицах 1,5; для СА-В и УДА - соответственно 2 и 0,5.

Пример 2 (см. табл.). Три образца синтетических алмазов: условно чистый синтетический алмаз (СА), синтетический алмаз, легированный бором (СА-В), и ультрадисперсный алмаз (УДА) были подвергнуты предварительному отжигу последовательным подъемом температуры до 400^oС. После отжига все три образца облучались в поле гамма-излучения дозой в 10 Гр. Снималась кривая ТСЛ при нагреве образцов до температуры 350^oС. Для СА интенсивность ТЛ составила в относительных единицах 3,5; для СА-В и УДА - соответственно 4 и 2.

Пример 3 (см. табл.). Образцы синтетических алмазов: условно чистый синтетический алмаз (СА), синтетический алмаз, легированный бором (СА-В), и ультрадисперсный алмаз (УДА) были подвергнуты предварительному отжигу последовательным подъемом температуры до 400^oС с последующим плавным снижением до окружающей температуры. Далее все три образца облучались в поле гамма-излучения дозой в 100 Гр, после чего регистрировалась кривая ТСЛ при нагреве образцов до 350^oС. Для СА интенсивность ТЛ составила в относительных единицах 5; для СА-В и УДА - соответственно 4,5 и 4. Таким образом, после доз в 10 Гр для синтетических алмазов наступает насыщение и линейность дозовой зависимости не соблюдается.

Пример 4 (см. табл.). Образец ультрадисперсного алмаза после предварительного отжига до температуры 400^oС был облучен в поле гамма-излучения дозой в 10⁴ Гр. Была снята кривая ТСЛ при нагреве образца до 350^oС. Линейность дозовой зависимости сохранялась, и интенсивность люминесценции составила в относительных единицах 8.

Использование: в промышленной дозиметрии и при осуществлении индивидуального дозиметрического контроля. В способе регистрации ионизирующего излучения в качестве термолюминесцентного материала используют алмаз в ультрадисперсной форме с размером частиц , полученный детонационным способом. Технический результат: расширение диапазона регистрируемых доз облучения. 1 з.п.ф-лы, 1 ил., 1 табл.

1. Способ регистрации ионизирующего излучения с использованием алмаза в качестве термолюминесцентного регистрирующего материала, включающий облучение алмаза и регистрацию ионизирующего излучения при нагреве, отличающийся тем, что алмаз используют в ультрадисперсной форме с размером частиц , полученный детонационным способом с выделением основной алмазной фракции из углеродной шихты. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что перед облучением выполняют предварительный отжиг ультрадисперсного алмаза.