СПОСОБ ОЧИСТКИ ПРЕПАРАТА РАДИОНУКЛИДА НИКЕЛЯ-63 Российский патент 2003 года по МПК C01G53/00 G21G4/00 

Описание патента на изобретение RU2219133C1

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано в химической технологии и аналитической химии.

Известен способ очистки препарата радионуклида 63Ni [Е.В. Егоров, С.Б. Макарова Ионный обмен в радиохимии. М.: Атомиздат 1971, с 368]. Способ включает операции растворения облученного материала в 12 моль/л соляной кислоте и сорбции из полученного раствора радионуклидов кобальта на сильноосновном анионите Dowex-1.

Недостатком способа является невозможность очистки 63Ni от присутствующих в облученном материале, помимо радионуклидов кобальта, радиоактивных примесей 134,137Cs, 140Вa, 152,154Еu, 144Се, 103,106Ru, 131I, 110mAg, 95Nb, 51Сr, 54Мn. Указанный недостаток обусловлен низкими коэффициентами распределения данных элементов на анионите. Другим недостатком способа является использование концентрированной соляной кислоты, вызывающей коррозию защитного оборудования ("горячие" камеры и боксы), изготовленного из нержавеющей стали.

Для очистки препарата радионуклида 63Ni от вышеуказанных и ряда других примесей и снижения степени коррозионного воздействия процесса очистки на оборудование из нержавеющей стали получают раствор нитратов никеля и примесных радионуклидов, содержащий аммиак с концентрацией не менее 4 моль/л, вносят в полученный раствор нитрат железа (III) в количестве, соответствующем массовому отношению Fe:Ni=0,01-0,03, отделяют раствор от осадка, в раствор вносят пероксид водорода до достижения его концентрации в растворе 0,01-0,1 моль/л и перхлорат натрия или аммония в количестве, соответствующем соотношению молярных концентраций перхлорат-ионов и никеля в интервале 10-20, отделяют образовавшийся осадок перхлората гексамминникеля от маточного раствора и промывают осадок раствором с концентрациями в нем: аммиака - не менее 4 моль/л, перхлорат-ионов - 0,5-2 моль/л, пероксида водорода - 0,01-0,1 моль/л, промытый осадок растворяют в азотной кислоте с концентрацией 0,5-2 моль/л, причем объем кислоты определяют из расчета соотношения количеств (в моль) азотной кислоты и никеля 8-10, контактируют полученный раствор с сильнокислым катионитом Dowex-50 (сорбция 63Ni), после чего сорбент последовательно промывают водой и раствором соляной кислоты с концентрацией 0,3-0,5 моль/л и переводят поглощенный сорбентом 63Ni в раствор (десорбция) соляной кислотой с концентрацией 4-6 моль/л.

Наличие операции получения раствора нитрата никеля, содержащего аммиак в указанных концентрациях, обеспечивает высокие показатели очистки и выхода 63Ni при проведении последующих операций осаждения гидроксида железа и перхлората гексамминникеля.

Минимальная концентрация аммиака определяется снижением выхода 63Ni при проведении последующих операций вследствие его соосаждения с гидроксидом железа и неполноты осаждения перхлората гексамминникеля. Максимальная концентрация никеля определяется растворимостью его комплексных соединений с аммиаком.

Наличие операций осаждения гидроксида железа посредством введения в аммиачный раствор 63Ni нитрата железа (III) и последующего отделения раствора от осадка позволяет снизить в 100-300 раз содержание в растворе радионуклидов 152,154,156Еu, 144Се, 95Zr, 95Nb, 46Sc, 59Fe. Коэффициенты очистки раствора от примесей 51Сr, 54Mn, 124,125Sb составляют 10-20. Примеси радионуклидов 24Na, 134,137Cs, 140Ва, 131I, 110mAg, 103,106Ru. 65Zh, 115,115mCd, 58,60Co, 67Cu на стадии осаждения гидроксида железа практически не отделяются от 63Ni.

Минимальная масса вносимого в раствор железа (III) определяется снижением степени очистки 63Ni. Максимальная масса вносимого в раствор железа (III) определяется снижением выхода в раствор 63Ni.

Наличие операций осаждения перхлората гексамминникеля посредством введения в аммиачный раствор 63Ni перхлората натрия или аммония и пероксида водорода, а также последующего отделения раствора от осадка позволяет снизить в 50 и более раз содержание в 63Ni радионуклидов 24Na, 134,137Cs, 140Ва, 131I, 103,106Ru, 110mAg, 67Сu, 51Cr, 58,60Со. В отсутствие пероксида водорода очистки 63Ni от примесей 58,60Co и 51Сr не происходит. Примеси 65Zn, 115mCd частично соосаждаются с перхлоратом гексамминникеля, коэффициент очистки 63Ni от данных примесей составляет около 10.

Минимальная концентрация пероксида водорода определяется снижением коэффициента очистки 63Ni от примесей 58,60Co и 51Сr. Максимальная концентрация пероксида водорода определяется снижением выхода 63Ni в осадок. Минимальная концентрация перхлорат-ионов определяется снижением выхода 63Ni в осадок. Максимальная концентрация перхлоратионов также определяется снижением выхода 63Ni в осадок вследствие соответствующего снижения концентрации аммиака.

Наличие операций промывки осадка перхлорида гексамминникеля раствором, содержащим не менее 4 моль/л аммиака, перхлорат-ионы в интервале 0,5-2 моль/л и 0,01-0,1 моль/л пероксида водорода и последующего отделения раствора от осадка позволяет дополнительно снизить содержание в 63Ni вышеуказанных радионуклидов.

Интервалы концентраций аммиака и перхлорат-ионов определяются снижением выхода 63Ni в осадок. Минимальная концентрация пероксида водорода определяется снижением коэффициента очистки 63Ni от примеси 58,60Со. Максимальная концентрация пероксида водорода определяется снижением выхода 63Ni в осадок.

Наличие операции растворения осадка перхлората гексамминникеля в азотной кислоте обеспечивает получение раствора 63Ni с оптимальными для его последующей сорбции концентрациями ионов водорода и аммония.

Минимальная концентрация азотной кислоты и минимальное молярное соотношение количеств кислоты и никеля определяются снижением полноты растворения осадка перхлората гексамминникеля. Максимальные значения данных параметров определяются снижением коэффициента распределения никеля на сильнокислом катионите Dowex-50.

Наличие операций контактирования раствора с сильнокислым катионитом Dowex-50 и последующей промывки сорбента водой позволяет отделить 63Ni от примеси радионуклида 131I, а также перхлорат- и нитрат-ионов.

Наличие операции промывки сорбента раствором соляной кислоты с концентрацией 0,3-0,5 моль/л позволяет перевести в раствор примеси радионуклидов 131I, 103,106Ru, 115,115mСd и ионы аммония.

Минимальная концентрация соляной кислоты определяется снижением коэффициента очистки 63Ni от вышеуказанных примесей. Максимальная концентрация соляной кислоты определяется увеличением потерь 63Ni в промывной раствор.

Наличие операции контактирования сорбента с раствором 4-6 моль/л соляной кислоты (десорбция) позволяет перевести в раствор поглощенный сорбентом 63Ni и тем самым получить конечную форму препарата радионуклида 63Ni.

Минимальная концентрация соляной кислоты определяется снижением степени десорбции 63Ni. Максимальная концентрация соляной кислоты определяется увеличением ее коррозионной активности.

1) Препарат радионуклида 63Ni получили облучением в реакторе СМ-3 (ГНЦ РФ НИИАР) обогащенного по изотопу 62Ni (97,0% атомн.) металлического никеля массой 2,23 г. Облученный никель растворили при нагревании в азотной кислоте с концентрацией 8 моль/л. Радионуклидный состав полученного раствора представлен в табл.1.

2) Полученный раствор ввели при перемешивают сжатым воздухом в раствор аммиака с концентрацией 10 моль/л. Получено 0,90 л аммиачного раствора 63Ni. В данный раствор ввели при перемешивании 0,06 г железа (III) в виде раствора его нитрата в 2 моль/л HNO3. После перемешивания в течение 15 мин осадок отделили фильтрованием через бумажный фильтр. Распределение радионуклидов на стадии осаждения гидроксида железа (III) представлено в табл. 2
3) В аммиачный раствор 63Ni после отделения от осадка гидроксида железа ввели 6 моль/л раствор NaClO4 и 30% раствор пероксида водорода. Концентрация пероксида водорода составила 0,05 моль/л; соотношение молярных концентраций перхлорат-ионов и никеля - 20. Осадок перхлората гексамминникеля выдержали под слоем маточного раствора в течение 10 часов. Маточный раствор отделили от осадка при помощи фильтрования через лавсановую мембрану. Осадок промыли раствором с концентрациями в нем аммиака 8 моль/л, перхлората натрия 1,5 моль/л и пероксида водорода 0,02 моль/л. Маточный раствор отделили от осадка при помощи (фильтрования через лавсановую мембрану. Получено 1,0 л маточного и 0,45 л промывных растворов. Распределение радионуклидов на стадии осаждения и промывки осадка перхлората гексамминникеля представлено в табл. 3.

4) Осадок перхлората гексамминникеля растворили в 0,35 л азотной кислоты с концентрацией 1 моль/л (молярное соотношение количеств кислоты и никеля - 9,7). Сорбцию 63Ni проводили на колонке, содержащей 100 см3 катионита Dowsx-50 (размер частиц 100-200 меш); скорость протекания растворов поддерживали равной 1 мл/см2•мин; температура (23±2)oC. Колонку промыли 0,40 л воды и 0,9 л соляной кислоты с концентрацией 0,5 моль/л. Десорбцию 63Ni провели 0,30 л соляной кислоты с концентрацией 4 моль/л. Распределение радионуклидов на стадиях сорбции, промывки и десорбции представлено в табл. 4.

Выход радионуклида 63Ni после проведения его очистки по предлагаемому способу составил не менее 99%. Коэффициенты очистки конечного препарата 63Ni от рационуклидных примесей относительно раствора облученного материала представлены в табл. 5.

Как видно из табл. 5., заявленный способ обеспечивает высокие показатели выхода 63Ni и степени его очистки от радионуклидных примесей.

Похожие патенты RU2219133C1

название год авторы номер документа
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ПРЕПАРАТА РАДИОНУКЛИДА НИКЕЛЯ-63 2007
  • Андреев Олег Иванович
  • Корнилов Александр Степанович
RU2344084C1
Способ выделения Ni-63 из облученной мишени и очистки его от примесей 2019
  • Буткалюк Павел Сергеевич
  • Буткалюк Ирина Львовна
  • Корнилов Александр Степанович
  • Черноокая Евгения Валерьевна
  • Дитяткин Валерий Алексеевич
RU2720703C1
СПОСОБ ИОНООБМЕННОГО ВЫДЕЛЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ИТТРИЯ, РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ И ТРАНСПЛУТОНИЕВЫХ ЭЛЕМЕНТОВ ИЗ РАСТВОРОВ АЛЬФА-ГИДРОКСИИЗОМАСЛЯНОЙ КИСЛОТЫ И ЕЕ СОЛЕЙ 2008
  • Андреев Олег Иванович
  • Зотов Эдуард Александрович
  • Кубасова Любовь Александровна
  • Куприянова Надежда Тихоновна
RU2404922C2
Серебросодержащий сорбент для анионных форм радиоактивного иода 2022
  • Тюпина Екатерина Александровна
  • Прядко Артем Викторович
  • Меркушкин Алексей Олегович
  • Паршина Полина Юрьевна
RU2801938C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ПРЕПАРАТА РАДИОНУКЛИДА Ni С УДЕЛЬНОЙ АКТИВНОСТЬЮ БОЛЕЕ 10 Ки/г 2005
  • Зотов Эдуард Александрович
  • Тарасов Валерий Анатольевич
  • Вахетов Фарид Забихуллович
  • Ревякин Юрий Леонидович
  • Андреев Олег Иванович
  • Корнилов Александр Степанович
  • Филимонов Вячеслав Терентьевич
  • Топоров Юрий Геннадьевич
RU2282259C1
СПОСОБ ОБЕЗВРЕЖИВАНИЯ ВОДНЫХ РАСТВОРОВ, СОДЕРЖАЩИХ СОЕДИНЕНИЯ ШЕСТИВАЛЕНТНОГО ХРОМА 2017
  • Похитонов Юрий Алексеевич
  • Королев Владимир Алексеевич
  • Киршин Михаил Юрьевич
  • Мурзин Андрей Анатольевич
RU2678287C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ГИДРОКСИЛАПАТИТА 1993
RU2088521C1
СПОСОБ ВЫДЕЛЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА КАДМИЙ-109 2014
  • Корнилов Александр Степанович
  • Буткалюк Павел Сергеевич
  • Буткалюк Ирина Львовна
RU2575886C2
СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ МОЛИБДЕНА-99 ИЗ РАСТВОРА ОБЛУЧЕННЫХ УРАНОВЫХ МИШЕНЕЙ 2013
  • Баранов Сергей Васильевич
  • Баторшин Георгий Шамилевич
  • Бугров Константин Владимирович
  • Логунов Михаил Васильевич
  • Ворошилов Юрий Аркадьевич
  • Яковлев Николай Геннадьевич
  • Мурзин Андрей Анатольевич
  • Зильберман Борис Яковлевич
  • Голецкий Николай Дмитриевич
  • Блажева Ирина Владимировна
  • Кудинов Александр Станиславович
  • Агафонова-Мороз Марина Сергеевна
  • Федоров Юрий Степанович
RU2545953C2
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ КУБОВОГО ОСТАТКА ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ 2006
  • Авраменко Валентин Александрович
  • Добржанский Виталий Георгиевич
  • Сергиенко Валентин Иванович
  • Шматко Сергей Иванович
RU2297055C1

Иллюстрации к изобретению RU 2 219 133 C1

Реферат патента 2003 года СПОСОБ ОЧИСТКИ ПРЕПАРАТА РАДИОНУКЛИДА НИКЕЛЯ-63

Изобретение относится к радиохимии. Способ очистки препарата радионуклида никеля-63 заключается в получении раствора его нитрата, содержащего аммиак с концентрацией не менее 4 моль/л. В раствор вводят нитрат железа (III) в количестве, соответствующем массовому отношению Fe:Ni=0,01-0,03. Отделяют раствор от осадка. 63Ni осаждают в присутствии пероксида водорода с концентрацией 0,01-0,1 моль/л в виде перхлората гексамминникеля. Для этого вводят перхлорат натрия или аммония при соотношении молярных концентраций перхлорат-ионов и никеля в интервале 10-20. Отделяют маточный раствор от осадка. Промывают осадок раствором с концентрациями в нем аммиака не менее 4 моль/л, перхлорат-ионов 0,5-2 моль/л, пероксида водорода 0,01-0,1 моль/л с последующим отделением промывного раствора. Осадок растворяют в азотной кислоте с концентрацией 0,5-2 моль/л при молярном соотношении количеств кислоты и никеля 8-10. 63Ni сорбируют из полученного раствора на сильнокислом катионите Dowex-50. Сорбент последовательно промывают водой и раствором соляной кислоты с концентрацией 0,3-0,5 моль/л. Десорбируют Ni раствором соляной кислоты с концентрацией 4-6 моль/л. Способ позволяет очистить 63Ni от присутствующих в материале помимо радионуклидов кобальта радиоактивных примесей цезия, бария, европия, церия, рутения, йода, серебра, ниобия, хрома, марганца. 5 табл.

Формула изобретения RU 2 219 133 C1

Способ очистки препарата радионуклида никеля-63, заключающийся в получении раствора его нитрата, содержащего аммиак с концентрацией не менее 4 моль/л, введении в раствор нитрата железа (Ш) в количестве, соответствующем массовому отношению Fe:Ni=0,01-0,03, с последующим отделением раствора от осадка, осаждении 63Ni в присутствие пероксида водорода с концентрацией 0,01-0,1 моль/л в виде перхлората гексамминникеля посредством введения перхлората натрия или аммония при отношении молярных концентраций перхлорат-ионов и никеля в интервале 10-20, отделении маточного раствора от осадка, промывке осадка раствором с концентрациями в нем аммиака не менее 4 моль/л, перхлорат-ионов 0,5-2 моль/л, пероксида водорода - 0,01-0,1 моль/л с последующим отделением промывного раствора, растворении осадка в азотной кислоте с концентрацией 0,5-2 моль/л при молярном отношении количеств кислоты и никеля 8-10, сорбции 63Ni из полученного раствора на сильнокислом катионите Dowex-50, последовательной промывке сорбента водой и раствором соляной кислоты с концентрацией 0,3-0,5 моль/л и десорбции 63Ni раствором соляной кислоты с концентрацией 4-6 моль/л.

Документы, цитированные в отчете о поиске Патент 2003 года RU2219133C1

ЕГОРОВ Е.В., МАКАРОВА С.Б
Ионный обмен в радиохимии
- М.: Атомиздат, 1971, с.304
СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ РУТЕНИЯ ИЗ СЕРНОКИСЛЫХ РАСТВОРОВ НИКЕЛЯ 1996
  • Стародумов В.П.
  • Белов В.А.
  • Матюха В.А.
  • Сафин Б.Р.
  • Скугорев А.Н.
  • Торгунаков Ю.Б.
  • Шульгов Ю.С.
RU2098873C1
JP 2001133594 A, 18.05.2001.

RU 2 219 133 C1

Авторы

Андреев О.И.

Корнилов А.С.

Филимонов В.Т.

Даты

2003-12-20Публикация

2002-04-22Подача