СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ГЕКСАФТОРИДА УРАНА НА МЕТАЛЛИЧЕСКИЙ УРАН Российский патент 2004 года по МПК C22B60/02 C22B5/12 

Изобретение относится к технологии переработки гексафторида урана на металлический уран.

Известен способ переработки гексафторида урана на металлический уран и безводный фторид водорода путем водородного восстановления гексафторида урана при высоких температурах (патент RU 2120489, МПК7 С 22 В 60/02; С 22 В 5/12, опубл. 20.10.1998). В этом способе поток смеси гексафторида урана с водородом нагревают до температуры, обеспечивающей полное разложение гексафторида урана до элементного урана.

Недостатком этого способа является высокая энергоемкость процесса переработки. Для водородного восстановления гексафторида урана требуется нагрев до температуры выше 900^oС газовой смеси и зоны реактора, что требует значительных энергозатрат, превышающих энергию диссоциации молекул гексафторида урана.

Наиболее близким к предложенному способу является выбранный нами за прототип способ диссоциации галогенидов и восстановления металлов в неравновесной плазме (Русанов В.Д., Фридман А.А. Физика химически активной плазмы. М. : Наука, 1984, с.313). В этом способе смесь галогенида с газом-носителем подают в область неравновесной плазмы, генерируемой СВЧ-разрядом, тлеющим разрядом и др. Диссоциация молекул галогенида происходит в результате электронного удара. Нагрев зоны реакции в этом способе не требуется.

Недостатком данного способа является высокая энергоемкость процесса, требующая вложения в реагирующие компоненты полной энергии их диссоциации.

Основной технической задачей предложенного решения является разработка экономичного способа переработки гексафторида урана на металлический уран. Энергоемкость восстановления урана из гексафторида урана в предложенном способе не превышает 2% энергии диссоциации гексафторида урана (в прототипе ~100%).

Основная техническая задача достигается тем, что в способе переработки гексафторида урана на металический уран, включающий подачу смеси гексафторида урана и газа-носителя в неравновесную плазму, согласно предложенного решения неравновесную плазму образуют воздействием на смесь импульсного электронного пучка длительностью не более 10^-5 с для организации протекания экзотермических реакций, колебательно-возбужденные продукты которых участвуют в диссоциации молекул гексофторида урана.

Целесообразно также в качестве газа-носителя использовать азот или водород.

Кроме того, целесообразно переработку вести при добавлении газа-разбавителя в смесь до суммарного давления, обеспечивающего полное поглощение энергии импульсного электронного пучка.

Целесообразно также в качестве газа-разбавителя использовать инертные газы, в частности аргон.

Прежде всего нами проведена проверка эффективности предлагаемого способа переработки гексафторида урана на эквивалентном по своим физико-химическим свойствам гексафториде вольфрама. Вольфрам как и уран является тяжелым металлом и их свойства также эквивалентны. Кроме того, положительный эффект в предложенном способе достигается за счет использования колебательной энергии, выделяющейся в экзотермических реакциях, инициируемых свободным фтором. Для гексафторида урана и гексафторида вольфрама эти реакции эквивалентны, так как восстанавливаемый металл (уран или вольфрам) в них не участвует.

Пример конкретного выполнения. На фиг.1 приведена схема установки, реализующей предложенный способ, а на фиг.2 - зависимость энерговклада электронного пучка в смесь газов от суммарного давления в реакторе. Установка (фиг. 1) состоит из трубопровода 1 подачи смеси газо-фазного гексафторида урана с газом-носителем, реактора 2, трубопровода 3 подачи газа-разбавителя, окна 4 ввода электронного пучка, окна 5 удаления твердых продуктов реакций, трубопровода 6 удаления побочных газо-фазных продуктов.

Способ осуществляется следующим образом. Газо-фазный гексафторид урана вместе с газом-носителем подают через трубопровод 1 в объем реактора 2. Через трубопровод 3 в объем реактора подают (в случае необходимости) газ-разбавитель. Через окно 4 на смесь газов в реакторе воздействуют сильноточным электронным пучком с параметрами: энергия электронов 300-350 кэВ, ток пучка 10-12 кА, длительность импульса не более 10^-5 с, что ведет к образованию области неравновесной плазмы. Уран в виде мелкодисперсного порошка (или пленок) собирается на дне реактора (или на подложках) и удаляется через окно 5. Побочные газо-фазные продукты реакции удаляются через трубопровод 6.

Пример 1. При воздействии импульсного сильноточного электронного пучка с параметрами, указанными выше, на смесь гексафторида урана с азотом протекает реакция диссоциации гексафторида урана электронным ударом:
UF₆+e=U+6F; (1)
и экзотермические реакции:
3F₂+N₂=2NF₃+2,6эВ;
F+F=F₂+1,65 эВ. (2)
Энергия, выделяющаяся в экзотермических реакциях (2), поступает в основном на колебательные степени свободы продуктов реакций и расходуется в дальнейшем на диссоциацию гексафторида урана.

Пример 2. При воздействии импульсного сильноточного электронного пучка с параметрами, указанными выше, на смесь гексафторида урана с водородом после диссоциации UF₆ электронным ударом в реакции (1) в объеме реактора будут протекать следующие экзотермические реакции:
F+H₂=HF+H+1,47 эВ; (3)
H+F₂=HF+F+4,23 эВ; (4)
H+H=H₂+4,52 эВ; (5)
F+F=F₂+1,65 эВ. (6)
Энергия, выделяющаяся в реакциях (3)-(6), значительно больше энергии экзотермических реакций (2), поэтому при воздействии импульсного электронного пучка на смесь гексафторида урана с водородом происходит снижение энергозатрат электронного пучка на восстановление урана по сравнению с данными, приведенными в примере 1.

Пример 3. При воздействии импульсного электронного пучка с параметрами, указанными выше, на смесь 120 Торр WF₆ + 120 Торр N₂ + 360 Торр Аr нами экспериментально зафиксированно протекание реакции диссоциации электронным ударом:
WF₆+е=W+6F и экзотермических реакций (2).

Экспериментально получено при этом, что энергозатраты электронного пучка на восстановление одного атома вольфрама не превышали 2% энергии диссоциации молекулы гексафторида вольфрама.

Нами получено, что время релаксации энергии с колебательных степеней свободы продуктов экзотермических реакций (2) в поступательное движение (V-T релаксация) составляет (1-1,5)•10^-5 с. При длительности импульсного электронного пучка более 10^-5 с эффективность диссоциации молекул гексафторида урана колебательно-возбужденными молекулами будет снижаться, поэтому продолжительность воздействия электронным пучком выбрали не более 10^-5 с.

Нами получено, что при добавлении аргона в смесь гексафторида вольфрама с азотом до давления, обеспечивающего полное поглощение энергии электронного пучка, его энергозатраты на разложение одной молекулы гексафторида вольфрама снижаются. На фиг.2 показана зависимость энерговклада электронного пучка с параметрами, приведенными выше, от давления смеси газов в реакторе. При давлении выше 400 Торр (для данной конструкции реактора и параметров электронного пучка) все электроны пучка передают свою энергию молекулам газа.

Изобретение относится к технологии переработки гекасафторида урана на металлический уран. Гексафторид урана и газ-носитель подают в неравновесную плазму, в объеме реактора организуют протекание экзотермических реакций, колебательно-возбужденные продукты которых участвуют в диссоциации молекул гексафторида урана. Неравновесную плазму образуют за счет воздействия на смесь гексафторида урана с газом-носителем импульсного электронного пучка длительностью не более 10^-5 с, в качестве газа-носителя используют азот или водород. Переработку гексафторида урана проводят при добавлении газа-разбавителя в смесь гексафторида урана с газом-носителем до суммарного давления, обеспечивающего полное поглощение энергии импульсного электронного пучка, в качестве газа-разбавителя используют инертные газы. Технический результат заключается в том, что существенно снижается энергоемкость восстановления урана из гексафторида. 3 з.п. ф-лы, 2 ил.

1. Способ переработки гексафторида урана на металлический уран, включающий подачу смеси гексафторида урана и газа-носителя в неравновесную плазму, отличающийся тем, что неравновесную плазму образуют воздействием на смесь импульсного электронного пучка длительностью не более 10^-5 с для организации протекания экзотермических реакций, колебательно-возбужденные продукты которых участвуют в диссоциации молекул гексафторида урана.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве газа-носителя используют азот или водород.3. Способ по любому из пп.1 и 2, отличающийся тем, что переработку гексафторида урана проводят при добавлении газа-разбавителя в смесь до суммарного давления, обеспечивающего полное поглощение энергии импульсного электронного пучка.4. Способ по п.3, отличающийся тем, что в качестве газа-разбавителя используют инертные газы, в частности аргон.