СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СДВИГА КРИТИЧЕСКОЙ ТЕМПЕРАТУРЫ ХРУПКОСТИ СТАЛЕЙ ДЛЯ ПРОГНОЗИРОВАНИЯ ОХРУПЧИВАНИЯ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ ТИПА ВВЭР Российский патент 2017 года по МПК G21C17/00 G01N3/18 

Изобретение относится к методам испытаний конструкционных материалов, преимущественно для прогнозирования ресурсоспособности сталей, работающих в зонах нейтронного облучения объектов атомной техники.

Основным процессом, лимитирующим срок службы конструкций атомной техники, в частности, корпусов атомных энергетических реакторов, изготавливаемых из малолегированных углеродистых сталей, является радиационное охрупчивание - уменьшение пластичности металла, поскольку в результате нейтронного облучения в сочетании со старением происходит сдвиг критической температуры хрупкости стали T_K в область более высоких температур, что повышает вероятность хрупкого разрушения.

Известно, что химическими элементами, наиболее сильно влияющими на охрупчивание сталей корпусов реакторов ВВЭР-1000, являются никель и фосфор, а также марганец. Поэтому известные способы прогнозирования ресурсоспособности сталей для атомной техники основаны на определении связи распределения указанных веществ в металлической матрице и величины сдвига критической температуры хрупкости после облучения.

Известен способ прогнозирования степени охрупчивания теплостойкой стали, включающий:

- определение методом оже-электронной микроскопии уровня зернограничных сегрегаций фосфора в образцах-свидетелях (термокомплектах), изготовленных из стали исследуемого корпуса реактора, подвергавшихся воздействию рабочих температур в составе изделия (около 320°C) с выдержками в течение различного времени (от ~50000 до ~240000 ч);

- построение кинетической кривой (время воздействия - концентрация фосфора) и определение ее параметров;

- определение методом экстраполяции уровня накопления сегрегации фосфора на момент времени окончания эксплуатации реактора или на момент времени продленного ресурса;

- изготовление экспериментальных образцов из стали, близкой по составу и микроструктуре к стали исследуемого корпуса реактора;

- проведение охрупчивающего отжига экспериментальных образцов в исходном состоянии при температуре максимального развития отпускной хрупкости около 500°C в течение различного времени от 500 до 3000 ч;

- определение сдвигов критической температуры хрупкости по механическим испытаниям (образцы Шарпи) и уровня зернограничных сегрегаций фосфора на экспериментальных образцах, подвергшихся отжигу;

- построение калибровочную зависимость сдвига критической температуры хрупкости от зернограничной концентрации фосфора;

- определение корреляции между сдвигом критической температуры хрупкости и уровнем сегрегаций;

- определение по калибровочной зависимости экстраполяцией степени охрупчивания исследуемой стали значения для времени окончания эксплуатации реактора или на момент времени продленного ресурса;

- вывод о ресурсоспособности стали и о возможности эксплуатации изделия на продленный ресурс.

(RU 2508532, G01N 3/28, G01N 33/20, C21D 1/26, опубликовано 27.02.2014)

Недостатком известного способа, основанного на связи величины зернограничных сегрегаций фосфора и критической температуры хрупкости исследуемой стали, является ограничение его использования только для прогнозирования необлучаемых конструктивных элементов в атомной технике.

Известен способ прогнозирования ресурсоспособности сталей корпусов реакторов ВВЭР-1000, облучаемых потоком нейтронов в процессе эксплуатации, включающий:

- изготовление образцов-свидетелей из исследуемой стали корпуса реактора;

- ускоренное облучение части образцов-свидетелей потоком быстрых нейтронов до флюенса, соответствующего дозе облучения на прогнозируемый срок (время окончания эксплуатации реактора или время продленного ресурса);

- определение критических температур хрупкости T_K необлученных и облученных образцов-свидетелей и определение сдвига критической температуры хрупкости ΔT_F, обусловленного облучением;

- определение величины составляющей ΔТ_ФЛАКС, обусловленной различиями в кинетике накопления радиационно-индуцированных преципитатов при облучении в условиях различной плотности потока быстрых нейтронов;

- определение методом оже-электронной спектроскопии уровня зернограничных сегрегаций фосфора в необлученных образцах;

- построение по кинетическому уравнению Мак Лина кривой накопления сегрегаций фосфора в зависимости от времени эксплуатации реактора;

- определение экстраполяцией уровень зернограничных сегрегаций фосфора на прогнозируемый срок эксплуатации стали;

- определение составляющей ΔT_T, обусловленной протеканием сегрегационных процессов за длительный период при рабочей температуре, на основании экспериментальной калибровочной зависимости между уровнем зернограничной сегрегации и сдвигом критической температуры хрупкости;

- определение общего сдвига критической температуры хрупкости, лимитирующий ресурс корпуса реактора в отдаленном периоде как сумму сдвигов ΔT_K=ΔT_F+ΔТ_ФЛАКС+ΔT_T;

- определение ресурса корпуса по величине общего сдвига критической температуры хрупкости.

(RU 2534045, G21C 17/00, опубликовано 27.11.2014)

Недостатком известного способа, основанного на связи величины зернограничных сегрегаций фосфора и критической температуры хрупкости исследуемой стали, является высокая трудоемкость и длительность его осуществления. При определении критической температуры хрупкости одного состава необходимо испытать 20-30 образцов на ударный изгиб, а при изучении влияния различных концентраций только одного элемента число образцов увеличивается в 4-6 раз. В связи с этим исследование влияния состава стали на их радиационную стойкость весьма трудоемко. При этом на показателе радиационной стойкости сильно сказывается неоднородность распределения базовых легирующих элементов и примесей в металле образцов с различным содержанием исследуемого элемента. Кроме того, при большом числе образцов, вследствие неравномерного распределения нейтронного потока в пространстве, невозможно обеспечить одинаковые условия облучения всех образцов.

Кроме того, для определения величины составляющей ΔT_T необходимы экспериментальные сведения о зависимости между уровнем зернограничной сегрегации и сдвигом критической температуры хрупкости для конкретного состава исследуемой стали, что требует значительного объема дополнительных исследований и ограничивает его применение для определения ресурсоспособности новых сталей для корпусов реакторов ВВЭР-1000.

Наиболее близким по технической сущности является способ определения сдвига температуры хрупко-вязкого перехода стали, включающий изготовление и испытание образцов в исходном состоянии и после облучения быстрыми нейтронами, определение температур хрупко-вязкого перехода и параметров, характеризующих состояние материала образцов, причем в качестве параметра, характеризующего деградацию материала после облучения, используют микротвердость материала, оценивают изменение микротвердости и с его учетом определяют сдвиги температур хрупко-вязкого перехода.

(SU 1667493, G01N 3/18, опубликовано 20.12.2001)

Недостатком известного способа является то, что определение сдвига температуры хрупко-вязкого перехода ведут с использованием метода определения микротвердости, что не обеспечивает достаточной достоверности прогноза охрупчивания материала корпуса реактора, поскольку при определении микротвердости фиксируют твердость отдельных составляющих стали, а не твердость совокупности всех компонентов стали. Кроме того, известный способ также требует большого количества образцов, что делает его весьма трудоемким.

Задачей и техническим результатом изобретения является снижение трудоемкости и времени определения сдвига критической температуры хрупкости при разработке сталей для корпусов реакторов типа ВВЭР и прогнозировании охрупчивания корпусов реактора, а также повышение достоверности прогноза.

Технического результата достигают тем, что способ определения сдвига критической температуры хрупкости сталей для прогнозирования охрупчивания корпусов реакторов типа ВВЭР включает изготовление образцов, определение их твердости в исходном состоянии и после облучения быстрыми нейтронами, определение сдвига температуры хрупко-вязкого перехода, причем изготавливают образцы стали с переменной концентрацией одного из компонентов по одному из габаритов образца, их макротвердость в точках с одинаковой концентрацией изменяемого компонента определяют методом Бринелля, а сдвиг температуры хрупко-вязкого перехода ΔТк для каждой точки определяют по формуле:

ΔТк=А+В (ΔНВ)²,

где ΔНВ=НВ_ОБ-НВ_И,

НВ_ОБ - твердость стали после облучения, МПа,

НВ_И - твердость стали в исходном состоянии, МПа,

А - коэффициент, учитывающий суммарное воздействие старения и облучения на температуру охрупчивания, °C. А=100°C,

В - корреляционный коэффициент, °C/(МПа)². В=0,00012°C/(МПа)².

Технический результат также достигают тем, что образцы стали изготавливают с переменным составом одного компонента по одному из габаритов образца в пределах марочного состава стали; после изготовления образцы подвергают термообработке, включающей выдержку в течение 4 часов при температуре около 950°C, закалку в воду и последующий отпуск при температуре 640-650°C в течение 8 часов; в качестве компонента образца стали, концентрацию которого изменяют, используют элемент, выбранный из группы: никель, фосфор, молибден, медь, марганец или кремний; концентрацию компонента в образце изменяют непрерывно и/или ступенчато; ускоренное нейтронное облучение производят при температуре 290-320°C за время 9000 ч при плотности потока быстрых нейтронов 1×10¹⁶ м^-2 с^-1 МВт^-1 до флюенса 75×10²² м^-2.

Изобретение можно проиллюстрировать на примере с использованием стали 15Х2МНФА-А, применяемой для изготовления корпуса реактора типа ВВЭР с содержанием никеля в диапазоне 1,0-1,5 мас. % в пределах марочного состава.

Методом электрошлакового переплава выплавляют слиток стали марки 15Х2МНФА-А, в котором концентрация никеля по высоте слитка непрерывно и/или ступенчато изменяется от 1,0 до 1,5 мас. % в пределах марочного состава.

Из полученного слитка изготавливают плоские образцы из стали переменного состава, по одному из габаритов образца (длине) которых концентрация никеля непрерывно изменяется в исследуемом диапазоне. Использование образцов из сплавов переменного состава, в которых концентрация одного компонента изменяют непрерывно и/или ступенчато, позволяет резко сократить число образцов и повысить точность и достоверность результатов исследования вследствие обеспечения одинакового содержания в металле образца базовых легирующих элементов и примесей.

В качестве компонента образца стали, концентрацию которого изменяют, используют элемент, выбранный из группы: никель, фосфор, молибден, медь, марганец или кремний.

После изготовления образца методом спектрального анализа определяют концентрацию никеля по длине образца и в нескольких фиксированных точках с одинаковой концентрацией никеля в диапазоне от 1,0 до 1,5 мас. % в пределах марочного состава определяют твердость стали методом Бринелля.

Использование метода Бринелля для регистрации макротвердости стали позволяет учесть влияние всех компонентов стали, поскольку в деформируемом индентором (стальным шариком) объеме исследуемой стали оказываются представленными все ее фазы и структурные составляющие.

Полученные образцы переменного состава подвергают термообработке, включающей закалку от температуры около 950°C в воду с выдержкой в течение 4 ч и отпуск при температуре 640-650°C в течение 8 ч.

Затем образцы из стали переменного состава подвергают ускоренному облучению быстрыми нейтронами при температуре 290-320°C в течение времени 9000 ч при плотности потока нейтронов 1×10¹⁶ нейтр./м^-2 с^-1 МВт^-1 до флюенса 75×10²² м^-2, что соответствует дозе облучения стали на прогнозируемый срок эксплуатации более 60 лет.

После ускоренного облучения повторно определяют твердость стали в фиксированных точках с одинаковой концентрацией изменяемого компонента.

После этого для каждой фиксированной точки определяют сдвиг температуры хрупко-вязкого перехода по формуле:

ΔТк=А+В(ΔНВ)² _,

где ΔНВ=НВ_ОБ-НВ_И,

НВ_ОБ - твердость стали после облучения, МПа,

НВ_И - твердость стали в исходном состоянии, МПа,

А - коэффициент, учитывающий суммарное воздействие старения и облучения на температуру охрупчивания, °C. А=100°C;

В - корреляционный коэффициент, °C/(МПа)². В=0,00012°C/(МПа)²;

Например, для стали 15Х2НМФА с содержанием никеля 1,5 мас. %

НВ_И=2150 МПа, НВ_ОБ=2800 МПа,

ΔНВ=2800-2150=650 МПа.

Сдвиг температуры хрупко-вязкого перехода для стали 15Х2МНФА-А с содержанием никеля в пределах марочного состава 1,5 мас. % составил:

ΔТк=100+0,00012×(650)²=100+0,00012×422500=150,70°C.

При оптимизации состава стали для корпусов реактора типа ВВЭР полученное значение сравнивают со значениями ΔТк, полученными для других концентраций никеля, а также со значениями ΔТк, полученными при использовании других элементов в качестве изменяемого компонента.

Кроме того, полученное значение сдвига ΔТк сравнивают с предельно допустимым сдвигом, заданным конструктором. Полученные значения сдвига критической температуры хрупкости способом, описанным в изобретении, не могут являться консервативной оценкой состояния материала корпуса реактора на прогнозируемый срок эксплуатации, но могут быть использованы вместе с другими имеющимися результатами исследований образцов-свидетелей для получения прогнозных зависимостей охрупчивания материала рассматриваемых корпусов реакторов. После этого делается вывод о возможности выбора перспективных сталей для дальнейших более подробных исследований по обычным методикам.

Таким образом, способ по изобретению позволяет осуществить с достаточной степенью достоверности предварительный отбор сталей на образцах переменного состава без изготовления большого количества плавок, дорогостоящих образцов и трудоемких методов испытаний. О величине ресурса в отдаленном периоде можно судить на основании анализа полученных данных по разности показателей твердости сталей между исходным состоянием и показателями после облучения до высоких значений флюенсов быстрых нейтронов на образцах переменного состава и сдвига критической температуры хрупкости ΔT_K, вычисленного по формуле.

Изобретение относится к методам испытаний конструкционных материалов, преимущественно для прогнозирования ресурсоспособности сталей, работающих в зонах нейтронного облучения объектов атомной техники. Способ определения сдвига критической температуры хрупкости сталей включает изготовление образцов, определение их твердости в исходном состоянии и после облучения быстрыми нейтронами, определение сдвига температуры хрупко-вязкого перехода, причем изготавливают образцы стали с переменной концентрацией одного из компонентов по одному из габаритов образца, их макротвердость в точках с одинаковой концентрацией изменяемого компонента определяют методом Бринелля, а сдвиг температуры хрупко-вязкого перехода ΔТк для каждой точки определяют по формуле: ΔТк=А+В(ΔНВ)²_, где ΔНВ=НВ_ОБ-НВ_И, НВ_ОБ - твердость стали после облучения, МПа, НВ_И - твердость стали в исходном состоянии, МПа, А=100°C, В=0,00012°C/(МПа)². Изобретение позволяет снизить трудоемкость и время определения сдвига критической температуры хрупкости при разработке сталей для корпусов реакторов типа ВВЭР. 5 з.п. ф-лы.

1. Способ определения сдвига критической температуры хрупкости сталей для прогнозирования охрупчивания корпусов реакторов типа ВВЭР, включающий изготовление образцов, определение их твердости в исходном состоянии и после облучения быстрыми нейтронами, определение сдвига температуры хрупко-вязкого перехода, отличающийся тем, что изготавливают образцы стали с переменной концентрацией одного из компонентов по одному из габаритов образца, их макротвердость в точках с одинаковой концентрацией изменяемого компонента определяют методом Бринелля, а сдвиг температуры хрупко-вязкого перехода ΔТк для каждой точки определяют по формуле:

ΔТк=А+В(ΔНВ)²,

где ΔНВ=НВ_ОБ-НВ_И,

НВ_ОБ - твердость стали после облучения, МПа,

НВ_И - твердость стали в исходном состоянии, МПа,

А – коэффициент, учитывающий суммарное воздействие старения и облучения на температуру охрупчивания, °C, A=100°C;

В - корреляционный коэффициент, °C/(МПа)², B=0,00012°C/(МПа)².

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что изготавливают образцы стали с переменным составом одного компонента по одному из габаритов образца в пределах марочного состава стали.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что после изготовления образцы подвергают термообработке, включающей выдержку в течение 4 часов при температуре около 950°C, закалку в воду и последующий отпуск при температуре 640-650°C в течение 8 часов.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве компонента образца стали, концентрацию которого изменяют, используют элемент, выбранный из группы: никель, фосфор, молибден, медь, марганец или кремний.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что концентрацию компонента в образце изменяют непрерывно или ступенчато.

6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что ускоренное нейтронное облучение производят при температуре 290-320°C за время 9000 ч при плотности потока быстрых нейтронов 1×10¹⁶ м^-2 с^-1 МВт^-1 до флюенса 75×10²² м^-2.