СПОСОБ ОТДЕЛЕНИЯ СТРОНЦИЯ-89 ОТ ИТТРИЯ Российский патент 2007 года по МПК C01F11/00 G21G4/08 

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано в технологии получения препарата радионуклида стронция-89.

Известен способ отделения стронция-89, заключающийся в осаждении сульфата стронция добавлением серной кислоты в 10-кратном избытке и последующем разбавлении раствора этиловым спиртом в 5 раз [Н.С.Полуэктов, В.Т.Мищенко, Л.И.Кононенко, С.В.Бельтюкова. Аналитическая химия стронция, М.: Наука, 1978, стр.36].

Известен способ отделения стронция-89 соосаждением его с сульфатом свинца из 8% раствора уранилнитрата, содержащего продукты деления [Химия долгоживущих осколочных элементов. Н.М.Синицин и др. М.: Атомиздат, 1970, стр.100]. Стронций соосаждают с сульфатом свинца из раствора, содержащего 1-5% азотно-кислого уранила, 0.5 моль/л азотной кислоты, 1 моль/л серной кислоты, добавлением 1 г/л азотно-кислого свинца. При этом стронций соосаждается примерно на 80%.

В обоих аналогах осадитель - серная кислота добавляется в избытке по отношению не только к осаждаемым элементам, но и к макрокомпоненту системы.

При растворении облученных иттриевых мишеней в азотной кислоте образуется раствор, содержащий 150-300 г/л (1.68-3.37 моль/л) иттрия. Достижение избытка осадителя здесь нереально, поскольку растворимость сульфата иттрия равна 0.15 моль/л. Если проводить процесс при недостатке осадителя, то иттрий вытесняет стронций и носитель из сульфатных соединений и осадок не образуется.

Известен способ выделения радионуклида Sr-89 без носителя из облученного иттрия (Патент №2177909, C01F 11/00, G21G 4/08, публ. 10.01.02), в котором растворяют облученный оксид иттрия в азотной кислоте, получают раствор комплексных соединений Sr-89 и иттрия. В качестве комплексообразователя используют цитрат натрия (Na₃Git) или карбонат калия (K₂CO₃). Молярную концентрацию цитрата натрия в растворе устанавливают в 1,05-1,5 раза превышающей молярную концентрацию иттрия, а концентрацию ионов водорода - в интервале 10≤pH≤12. Молярную концентрацию карбоната калия в растворе устанавливают в 4-6 раз превышающей молярную концентрацию иттрия. Контактируют полученный раствор с амфолитом ВПК (сорбция Sr-89), промывают сорбент раствором комплексообразователя-цитрата натрия или карбоната калия соответственно. Концентрацию цитрата натрия в промывном растворе устанавливают в пределах 0,05-0,2 моль/л, а концентрацию ионов водорода - в пределах 10≤pH≤12. Концентрацию карбоната калия в промывном растворе устанавливают в пределах 0,2-0,5 моль/л. Переводят поглощенный сорбентом Sr-89 в раствор (десорбция) уксусной кислотой с концентрацией 1-10 моль/л.

Способ трудоемок при реализации.

Вышеуказанные недостатки устраняются тем, что в способе отделения стронция-89 от иттрия осаждают стронций-89 с носителем - двойными сульфатами иттрия со щелочным металлом, полученными при добавлении в раствор сульфатов щелочных металлов в количестве не менее 0.1 моль/л, после чего добавляют этиловой спирт до конечной концентрации не менее 50% объемных, отделяют осадок от маточного раствора, содержащего иттрий, и промывают его.

В качестве щелочного металла используют натрий или калий.

При добавлении сульфата щелочного металла стронций-89 соосаждается с двойным сульфатом иттрия с натрием или калием в водно-спиртовой среде. При этом стронций будет количественно соосаждаться с частью иттрия, соответствующей количеству вводимого сульфата щелочного металла.

На фиг.1 показана зависимость степени осаждения стронция-89 от концентрации спирта в системе при исходной концентрации сульфата натрия 0.2 моль/л. Как видно из чертежа, количественное осаждение стронция (более 80%) наблюдается при концентрации спирта более 45-50%.

Очевидно, что с увеличением количества добавляемого осадителя - сульфата щелочного металла степень осаждения стронция-89 и количество иттрия в осадке будут также увеличиваться.

На фиг.2 приведена зависимость степени осаждения стронция-89 от количества сульфата натрия при объемной концентрации спирта 76.8% (разбавление спиртом в 5 раз) и исходной концентрации иттрия 300 г/л.

В водно-спиртовой среде соосаждение стронция с сульфатным осадком происходит в широком интервале кислотности до 4 моль/л и зависит только от концентраций спирта и сульфата щелочного металла в системе.

Основными показателями процесса при очистке стронция-89 от иттрия являются степень выделения стронция-89 в целевую фракцию, в данном случае, в осадок, и содержание иттрия в стронциевой фракции.

К азотно-кислому раствору иттрия и стронция-89 (концентрация иттрия 150-300 г/л) добавляли заданные количества сульфата натрия или калия и этилового спирта. Раствор перемешивали и выдерживали 2-3 часа для созревания осадка. Далее осадок отделяли от маточного раствора, промывали спиртом, растворяли в азотной кислоте и в осадке и маточном растворе определяли содержание стронция-89 и иттрия.

Пример 1.

К 5 мл раствора Y(NO₃)₃ концентрацией по иттрию 300 г/л и кислотностью 0.6 моль/л добавили 0.95 мл 1.29 моль/л раствора сульфата натрия, перемешали и добавили к раствору этиловый спирт до его конечной концентрации 76,8% объемных. Через 4 часа отфильтровали осадок, промыли 3 раза спиртом. Осадок растворили в 2 М соляной кислоте.

Активность осадка, имп/сек3748.7Активность мат. + промывки, имп/сек197.3Содержание иттрия в осадке, мг54.5

Показатели очистки:

Выход стронция-89, %95%Коэффициент очистки от иттрия27.7

Пример 2.

К 5 мл раствора Y(NO₃)₃ концентрацией по иттрию 300 г/л и кислотностью 0.6 моль/л добавили 0.39 мл 1.29 моль/л раствора сульфата натрия, перемешали и добавили к раствору этиловый спирт до его конечной концентрации 76,8% объемных. Через 4 часа отфильтровали осадок, промыли 3 раза спиртом. Осадок растворили в 2 М соляной кислоте.

Активность осадка, имп/сек3551Активность мат. + промывки., имп/сек395Содержание иттрия в осадке, мг22.4

Показатели очистки:

Выход стронция-89, %90%Коэффициент очистки от иттрия67

Анализ осадка показал присутствие в нем иттрия в количестве, в 1.8-2 раза меньшем, чем количество введенного сульфата натрия, что соответствует мольному отношению Y/SO₄ ^2- в двойных сульфатах иттрия со щелочными металлами. Таким образом, при исходной концентрации иттрия 300 г/л и концентрации Na₂SO₄ 0,1 моль/л степень извлечения стронция-89 составит 90% при коэффициенте очистке от иттрия, равном 67. При концентрации Na₂SO₄ 0,3 моль/л степень извлечения стронция-89 и коэффициент очистки от иттрия будут равны соответственно 96% и 22.

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано в технологии получения препарата радионуклида стронция-89. Способ отделения стронция-89 от иттрия включает осаждение стронция-89 с носителем - двойными сульфатами иттрия со щелочным металлом, полученными при добавлении в раствор сульфатов щелочных металлов в количестве не менее 0,1 моль/л, после чего добавляют этиловой спирт до конечной концентрации не менее 50% объемных. Осадок отделяют от маточного раствора, содержащего иттрий, и промывают его. Результат изобретения: повышение степени извлечения стронция-89 и повышение коэффициента очистки от иттрия. 2 з.п. ф-лы, 2 ил.

1. Способ отделения стронция-89 от иттрия, отличающийся тем, что осаждают стронций-89 с носителем - двойными сульфатами иттрия со щелочным металлом, полученными при добавлении в раствор сульфатов щелочных металлов в количестве не менее 0,1 моль/л, после чего добавляют этиловый спирт до конечной концентрации не менее 50 об.%, отделяют осадок от маточного раствора, содержащего иттрий, и промывают его.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве щелочного металла используют натрий.3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве щелочного металла используют калий.