СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА Российский патент 2008 года по МПК G21C19/44 

Изобретение относится к технологии переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива ядерных реакторов - диоксида урана - металлургическим способом с целью его дальнейшего безопасного хранения.

Активность отработавшего ядерного топлива при длительном хранении определяется в основном содержанием долгоживущих изотопов ксенона, стронция и т.д.

Известен способ переработки отработанного ядерного топлива, заключающийся в однократном окислении UO₂ на воздухе при температуре ˜400°С в U₃О₈ и восстановлении ее в среде водорода до UO₂ при температуре ˜600°С до металлического урана (L.F.Grantham, R.G.Clark, R.C.Hoyt, J.R.Miller, AIROX Dry Pyrochemical Processing Method, 1980, American Chemical Society, 0-8412-0527-2/80/47-117-219$05.00/0).

Этот способ не позволяет полностью удалить цезий при переработке, что приводит к высокой радиоактивности топлива, подлежащего хранению.

Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому решению является способ восстановления оксидов металла, присутствующих в отработанном ядерном топливе (ОЯТ), включающий загрузку в тигель оксида отработанного ядерного топлива и материала-восстановителя, расплавление полученной смеси и восстановление до металлического урана (заявка РФ №2004127170 G21C 19/44, 2004 г.).

В известном способе используют электролитическое разделение.

Недостатками известного изобретения являются:

- нет возможности получать более чистый металлический уран, свободный от активных примесей;

- нельзя значительно снизить активность переработанного топлива, что не позволит существенно удешевить и сделать экологически безопасным его хранение и транспортировку;

- процесс переработки (восстановления) отработанного ядерного топлива путем электролитического разделения на элементы подразумевает необходимость изменять катодный ток под каждый извлекаемый элемент, что снижает производительность процесса.

Для получения электролита, не перенасыщенного ОЯТ, необходима высокая концентрация растворителя, который тоже надо утилизировать, что в свою очередь также затрудняет и удорожает процесс восстановления.

Задачей, решаемой предлагаемым изобретением, является создание способа переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива, лишенного выше указанных недостатков, а именно металлургического способа переработки, позволяющего снижать активность переработанного топлива, ускорять процесс восстановления ОЯТ, а значит, существенно удешевить и сделать экологически безопасным его хранение и транспортировку.

Технический результат в предлагаемом изобретение достигают созданием способа переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива, включающий загрузку оксида отработанного ядерного топлива и материала-восстановителя, расплавление полученной шихты и восстановление до металлического ядерного топлива, отличающийся тем, что в шихту добавляют шлак-разжижитель, затем ее размельчают и расплавление полученной гомогенной шихты ведут путем высокочастотного нагрева в среде инертного газа, а для процесса восстановления используют экзотермическую реакцию, по крайней мере, с одним материалом-восстановителем, затем проводят удаление шлака с насытившими его наиболее активными продуктами.

Предлагаемый способ позволят отделять активный материал ОЯТ, нуждающийся в захоронении, и резко сократить его объем (до 3%).

Предлагаемый способ позволяет сконцентрировать энергию на нагреве оксидного ОЯТ (что определяет энергоемкость процесса, поскольку высокочастотный нагрев снижает энергоемкость раскисления, т.к. сам процесс идет с выделением тепла).

Изобретение характеризуется также тем, что оставшийся расплав сплава на основе урана подвергают в тигле-отстойнике вторичной изотермической ликвации, резкому охлаждению, а затем и полученный слиток разделяют, по крайней мере, на три части, содержащие уран, трансурановые и легкие элементы.

Это позволяет:

- получить металлический уран с низким содержанием примесей с высоким сечением захвата тепловых нейтронов;

- отделить тяжелые трансурановые элементы для их дальнейшего использования;

- отделить легкие элементы, среди которых находятся палладий, молибден и т.д.

Намораживание расплава позволяет собрать шлак, в состав которого входят все нуждающиеся в удалении элементы, в верхней части расплава, а затем их удалить.

Использование в качестве материала-восстановителя или металлический кальций, или натрий, или магний, или сплавы на их основе необходимо для раскисления ОЯТ.

Использование в качестве шлака-разжижителя криолита CaAlF₆, т.к. он обладает низкой температурой плавления и высокой смачивающей способностью оксидного ОЯТ.

Расплавление гомогенной шихты, которое ведут путем высокочастотного нагрева в атмосфере аргона при частоте 45-450 кГц, и последующая экзотермическая реакция при температуре 1450-1500°С в течение 15-60 минут необходимы для образования на поверхности ОЯТ оксида кальция, являющегося чрезвычайно тугоплавким и его можно отделить.

Изотермическая ликвация с изменением температуры по длине тигля-отстойника 0,1-0,2°С и колебанием напряжения магнитного поля 7-10 ТЭ позволяет проводить ее без взаимного растворения компонентов друг в друге, что в дальнейшем позволяет разделить слиток на несколько самостоятельных частей.

Рассмотрим пример выполнения предлагаемого способа.

Топливные таблетки отработанного ядерного топлива (ОЯТ) измельчают совместным помолом (мокрым помолом) с металлом или материалом-восстановителем и шлаком-разжижителем в соотношении

70 вес.% ОЯТ

30 вес.% металл-восстановитель

10 вес.% шлак-разжижитель

в течение 50-60 минут в шаровых мельницах с добавлением ацетона или четыреххлористого углерода до дисперсности менее 1 мм. Мокрый помол позволяет получать гомогенную шихту с большей активной поверхностью.

Затем проводят высушивание полученной шихты в атмосфере инертного газа при температуре 60-90°С в течение 15-30 минут.

Высушенную массу шихты подают в тигель и раскисляют ее высокочастотным нагревом в атмосфере инертного газа, например аргона, при частоте 45-450 кГц до образования расплава металла и шлака.

После последующей экзотермической реакции расплава при температуре 1450-1500°С в течение 15-60 минут шлак, насыщенный активными газами и элементами с низкой температурой плавления, удаляют.

В результате нагрева металл-восстановитель, например металлический кальций, отбирает кислород у диоксида урана UO₂ и продуктов распада, кроме платинидов, а шлак-разжижитель, например криолит CaAlF₆, резко снижает температуру плавления вновь образованных оксидов металла-восстановителя СаО и, всплывая, накрывает реагирующую шихты.

При нагреве и появлении расплава на основе урана из него начинают вскипать легко летучие элементы (ксенон, цезий, стронций, иод и др.), которые насыщают поверхностный слой шлака.

После прекращения кипения расплава металла образуется граница шлак-металл.

Образовавшийся шлак удаляют вместе с насытившими его наиболее активными продуктами распада и помещают в контейнер для захоронения или хранения.

Оставшийся в тигле расплав сливают в изотермический тигель-отстойник и выдерживают в нем при температуре 1150-1300°С в течение 24-120 минут с изменением температуры по длине тигля 0,1-0,2°С и колебанием напряжения магнитного поля 7-10 ТЭ.

В результате ликвации в расплаве происходит расслоение по атомным весам и температурам плавления на элементы с атомным весом меньшим, чем у урана (молибден, технеций, палладий и т.д.), и с большим атомным весом (трансурановые элементы).

После охлаждения слитка в тигле-отстойнике его подвергают просвечиванию с помощью рентгена для выявления границ расслоения и расчленяют по ним на три части: уран, трансурановые и легкие элементы.

Последующий процесс рафинирования или экстракции отдельных элементов может быть проведен традиционными методами для слабоактивных материалов.

В результате проведенных экспериментов установлено, что предлагаемый способ переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива с заданными свойствами может быть получен только при указанном содержании компонентов и приведенных режимах.

В случае, если параметры хотя бы одного из режимов способа, указанных в примере выполнения предлагаемого изобретения, выходят за указанные пределы, то технический результат в изобретении не будет достигнут.

Это позволяет сделать вывод о том, что указанные параметры режимов способа переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива относятся к существенным признакам данного изобретения.

Изобретение относится к технологии переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива ядерных реакторов - диоксида урана - металлургическим способом с целью его дальнейшего безопасного хранения. Способ переработки отработавшего твердого ядерного топлива включает загрузку оксида отработанного ядерного топлива и материала-восстановителя, расплавление полученной шихты и восстановление до металлического ядерного топлива. При этом в шихту добавляют шлак - разжижитель, затем ее размельчают и расплавление полученной гомогенной шихты ведут путем высокочастотного нагрева в среде инертного газа. Для процесса восстановления используют экзотермическую реакцию, по крайней мере, с одним материалом-восстановителем, затем проводят удаление шлака с насытившими его наиболее активными продуктами. Задача изобретения - создание металлургического способа переработки, позволяющего снижать активность переработанного топлива, ускорять процесс восстановления отработавшего ядерного топлива, удешевить и сделать экологически безопасным его хранение и транспортировку. 7 з.п. ф-лы.

1. Способ переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива, включающий загрузку оксида отработанного ядерного топлива и материала-восстановителя, расплавление полученной шихты и восстановление до металлического ядерного топлива, отличающийся тем, что в шихту добавляют шлак-разжижитель, затем ее размельчают и расплавление полученной гомогенной шихты ведут путем высокочастотного нагрева в среде инертного газа, а для процесса восстановления используют экзотермическую реакцию, по крайней мере, с одним материалом-восстановителем, затем проводят удаление шлака с насытившими его наиболее активными продуктами.2. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что оставшийся расплав сплава на основе урана подвергают в тигле-отстойнике вторичной изотермической ликвации, резкому охлаждению, а затем и полученный слиток разделяют, по крайней мере, на три части, содержащие уран, трансурановые и легкие элементы.3. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что удаление шлака производят путем его намораживания.4. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что в качестве материала-восстановителя используют или металлический кальций, или натрий, или магний, или сплавы на их основе.5. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что в качестве шлака-разжижителя используют криолит CaAlF₆.6. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что высокочастотный нагрев ведут при частоте 45-450 кГц.7. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что экзотермическую реакцию проводят при температуре 1450-1500°С в течение 15-60 мин.8. Способ переработки по. п.1, отличающийся тем, что изотермическую ликвацию проводят с изменением температуры по длине тигля-отстойника 0,1-0,2°С и колебанием напряжения магнитного поля 7-10 ТЭ.