СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНСОДЕРЖАЩЕЙ КОМПОЗИЦИИ Российский патент 2010 года по МПК C01G43/01 

Описание патента на изобретение RU2396211C1

Изобретение относится к области металлургии, в частности к способам переработки урансодержащих твэлов, состоящих из диоксида урана и полиэтилена, с целью получения оксида урана и последующего его использования в производстве ядерного топлива.

Известен способ гидрометаллургической переработки уран-циркониевых, уран-алюминиевых, уран-молибденовых и других композиций, заключающийся в растворении композиций в кислотах и щелочах, проведении процессов экстракции и реэкстракции с использованием органических экстрагентов и последующем рафинированием урана от примесей с помощью оксалатной или пероксидной переочистки, осаждении урана и получении закиси-окиси урана в качестве готовой товарной продукции ("Переработка топлива энергетических реакторов", сб. статей, М., Атомиздат, 1972).

Недостатком известного способа переработки урансодержащих композиций применительно к композиции диоксид урана-полиэтилен является низкая степень извлечения урана из композиции, составляющая до 80%.

Причинами этого недостатка являются неполные извлечение и растворение оксида урана кислотами и щелочами из-за блокировки частиц оксида урана инертной к кислотам и щелочам полиэтиленовой матрицей.

Известен способ переработки урансодержащей композиции (уран-бериллий), заключающийся в термической обработке композиции, сопровождающейся выделением урансодержащей составляющей композиции (урана) путем расплавления и отгонки бериллия при давлении не выше 1·10-4 Торр и температуре 1500-1550°С, кристаллизации нелетучего остатка (урана), термической обработке выделенной урансодержащей составляющей композиции (урана) в атмосфере воздуха при температуре не ниже 500°С в течение не менее 1 часа, растворении твердого остатка азотной кислотой с получением уранилнитрата, пероксидной очистки и повторной термической обработке при 750-800°С с получением закиси-окиси урана (Патент RU №2106029, кл. G01C 19/44, 1996).

При реализации известного способа для переработки урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана и полиэтилена, путем термической обработки композиции в динамическом вакууме при температуре 1500°С, с последующим растворением твердого остатка азотной кислотой, получением уранилнитрата, пероксидной очисткой и повторной термической обработкой при 750-800°С, получена закись-окись урана при степени извлечения 76-82%.

Низкая степень извлечения закиси-окиси урана связана с образованием в процессе термической обработки композиции аэрозолей, содержащих ультрадисперсные частицы двуокиси урана, и необходимостью гидрометаллургического передела твердого остатка оксида урана, загрязненного сажевым остатком полиэтилена. Как образование аэрозолей, так и гидрометаллургический передел сопряжены с потерями урана, что снижает выход годного продукта при переработке урансодержащей композиции диоксид урана-полиэтилен.

Наиболее близким к предлагаемому способу переработки урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана и полиэтилена, по технической сущности и достигаемому эффекту - прототипом - является способ переработки урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана и полиэтилена, заключающийся в первичной термической обработке композиции, сопровождающейся выделением урансодержащей составляющей в потоке водорода в течение 0,5-2 часов при температуре 500-700°С со скоростью нагрева 2-10°С/мин, повторной термической обработке выделенной урансодержащей составляющей композиции на воздухе при температуре 500-800°С в течении 2-5 часов в присутствии окислителя в количестве, составляющем 1-5 мас.% от массы урансодержащей составляющей композиции (Патент RU №2343119, МПК C01G 43/01, 06.09.2007).

Недостатками известного способа переработки композиции диоксид урана-полиэтилен является пожаро- и взрывоопасность, связанная с применением водорода, образующего в смеси с воздухом горючую и взрывоопасную смесь, снижение ядерной безопасности процесса, обусловленное напуском в систему дополнительного количества водорода, являющегося замедлителем нейтронов, а также неудовлетворительная степень извлечения закиси-окиси урана, составляющую 96,5-97,5%. Недостаточная степень извлечения закиси-окиси урана связана, вероятно, с тем, что в процессе повторной термической обработки композиции, состоящей из оксида урана и углерода (сажи), в присутствии окислителя наблюдается неполное удаление углерода в виде газообразного оксида углерода, загрязняющего конечный продукт с образованием карбидов урана, что снижает степень извлечения закиси-окиси урана.

Целью данного изобретения является снижение пожароврывоопасности и ядерной опасности процесса и повышение степени извлечения из композиции закиси-окиси урана.

Поставленная цель достигается способом переработки урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана и полиэтилена, включающим первичную термическую обработку, сопровождающуюся выделением урансодержащей составляющей композиции, и повторную термическую обработку выделенной урансодержащей составляющей композиции на воздухе, согласно изобретению первичную термическую обработку композиции, сопровождающуюся выделением урансодержащей составляющей композиции, проводят в реакционной емкости с установленным над ней вытяжным зонтом с зазором, площадь сечения которого (между реакционной емкостью и вытяжным зонтом) составляет 10-20% от площади поперечного сечения реакционной емкости, термическую обработку осуществляют на воздухе при температуре до 500°С, причем нагрев от температуры 250 до 500°С проводят со скоростью 0,5-1°С/мин при разрежении в вытяжном зонте 0,9-0,8 ата, а повторную термическую обработку выделенной урансодержащей составляющей композиции осуществляют при температуре 850-950°С в течение 5-10 часов.

Сущность заявляемого способа переработки урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана и полиэтилена, заключается в следующем.

Проведение процесса первичной термической обработки в реакционной емкости с установленным над ней вытяжным зонтом на воздухе позволяет интенсивно, беспрепятственно и в полной мере удалять продукты термоокислительной деструкции полиэтилена из зоны реакции.

Проведение процесса повторной термической обработки выделенной урансодержащей составляющей композиции обеспечивает полное выгорание остаточного углерода и окончательную конверсию диоксида урана в товарную продукцию - закись-окись урана.

Параметры процесса переработки урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана и полиэтилена, установлены экспериментально и имеют следующее обоснование.

Осуществление первичной термической обработки композиции при температуре до 500°С со скоростью нагрева от 250 до 500°С 0,5-1°С/мин определяет полноту и устойчивость реакции термоокислительной деструкции полиэтилена на воздухе.

При температуре термической обработки более 500°С наблюдается бурный процесс деструкции с выносом наряду с газообразными продуктами и аэрозолей урансодержащего материала, что снижает выход годного продукта.

При скорости нагрева более 1°С/мин происходит ускоренная деструкция полиэтилена, сопровождающаяся уносом урансодержащего продукта. При скорости нагрева менее 0,5°С/мин процесс деструкции полиэтилена неоправданно замедляется, что снижает производительность способа.

Размещение вытяжного зонта над реакционной емкостью с зазором, площадь сечения которого составляет менее 10% от площади поперечного сечения реакционной емкости, снижает производительность процесса за счет уменьшения доступа воздуха в зону термоокислительной деструкции полиэтилена.

При площади зазора между реакционной емкостью и вытяжным зонтом больше 20% от площади сечения реакционной емкости количество поступающего воздуха в зону реакции избыточно, что приводит к выбросам газообразных продуктов деструкции совместно с аэрозолями, содержащими урансоставляющую композиции.

Разрежение в вытяжном зонте определяет интенсивность протекания термокислительной деструкции полиэтилена. При разрежении хуже 0,9 ата процесс деструкции замедляется из-за недостаточного количества поступающего воздуха в зону реакции, замедлении эвакуации газообразных продуктов деструкции и в целом замедляет процесс переработки композиции. При разряжении более 0,8 ата процессы деструкции ускоряются настолько, что происходит неконтролируемый унос пылевидных частиц (аэрозолей) урансодержащей композиции.

Повторная термическая обработка выделенной урансодержащей составляющей композиции проводится при температуре 850-950°С в течение 5-10 часов. При температуре менее 850°С и времени менее 5 часов наблюдается неполное выгорание остаточного углерода и сохраняются следы оксида урана в товарной продукции - закиси-окиси урана. Осуществление повторной термообработки при температуре более 950°С в течение более 10 часов не приводит к улучшению качества конечной продукции, но удлиняет процесс и энергетически неоправданно.

Предложенный способ переработки урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана и полиэтилена, иллюстрируется следующим примером.

Пример

Твэлы подкритического размножителя ПР СО-1 из урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана (16% масс.) и полиэтилена, фрагментируют путем токарной обработки с получением стружки сечением 2÷5×5÷10 мм.

Фрагментированную композицию загружали в реакционную емкость из нержавеющей стали диаметром 250 мм, над реакционной емкостью устанавливали вытяжной зонт с зазором 6,25-12,5 мм, что составляло 10-20% от площади поперечного сечения реакционной емкости. Вытяжной зонт подсоединяли к вытяжной вентиляции и создавали разрежение в вытяжном зонте 0,9-0,8 ата. Реакционную емкость нагревали с помощью электроплиты до температуры 250°С в течение 1 часа (4,2°С/мин), а затем до температуры 500°С со скоростью 0,5-1°С/мин. При достижении температуры 500°С завершается процесс термоокислительной деструкции полиэтилена с выделением урансодержащей составляющей композиции и эвакуацией газообразных продуктов деструкции в вытяжную вентиляцию. Повторную термическую обработку выделенной урансодержащей составляющей композиции осуществляли в муфельной электропечи при температуре 850-950°С в течение 5-10 часов. Полученный продукт переработки представлял собой товарную закись-окись урана.

В таблице приведены примеры осуществления предложенного способа переработки композиции, содержащей диоксид урана и полиэтилен, на граничные и промежуточные значения параметров, а также на параметры процесса, выходящие за заявленные пределы, в сопоставлении с известным способом.

Как следует из приведенных в таблице данных, предложенный способ переработки урансодержащей композиции (пример 1-3) обеспечивает в сравнении с известным способом (пример 6) снижение пожаровзрывоопасности и ядерной опасности процесса и повышение степени извлечения из композиции закиси-окиси урана. Осуществление предлагаемого способа за пределами заявленных параметров приводит к увеличению длительности процесса переработки и присутствию в закиси-окиси урана примесей диоксида урана и неполностью выгоревшего углерода (пример 4) или к увеличению энергоемкости процесса и потерям урансодержащего продукта в виде ультрадисперсного порошка диоксида урана в вентиляционной системе (пример 5).

Похожие патенты RU2396211C1

название год авторы номер документа
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНСОДЕРЖАЩЕЙ КОМПОЗИЦИИ 2007
  • Денискин Валентин Петрович
  • Курбаков Сергей Дмитриевич
  • Мозжерин Сергей Иванович
  • Соловей Александр Игоревич
  • Федик Иван Иванович
RU2343119C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНОСОДЕРЖАЩИХ КОМПОЗИЦИЙ 2008
  • Денискин Валентин Петрович
  • Курбаков Сергей Дмитриевич
  • Мозжерин Сергей Иванович
  • Небогин Владимир Геннадьевич
  • Соловей Александр Игоревич
RU2379775C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ОКСИДА УРАНА 2005
  • Веркулич Александр Юрьевич
  • Денискин Валентин Петрович
  • Мозжерин Сергей Иванович
  • Пирогов Александр Александрович
  • Соловей Александр Игоревич
  • Федик Иван Иванович
RU2299857C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ОКСИДА УРАНА 2011
  • Звонков Александр Александрович
  • Небогин Владимир Геннадьевич
  • Пирогов Александр Александрович
  • Соловей Александр Игоревич
  • Шлей Александр Леонидович
RU2481272C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАН-МОЛИБДЕНОВОЙ КОМПОЗИЦИИ 2009
  • Бухарин Александр Дмитриевич
  • Денискин Валентин Петрович
  • Колесников Борис Петрович
  • Коновалов Евгений Александрович
  • Соловей Александр Игоревич
  • Филатов Олег Николаевич
  • Черкасов Александр Сергеевич
RU2395857C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНСОДЕРЖАЩИХ КОМПОЗИЦИЙ 1996
  • Анисимов А.Б.
  • Боголапов Н.В.
  • Герасимов М.М.
  • Денискин В.П.
  • Коссых В.Г.
  • Пепекин Г.И.
  • Потоскаев Г.Г.
  • Синицын Г.А.
  • Филатов О.Н.
  • Черников А.С.
  • Соколов Ю.М.
RU2106029C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНСОДЕРЖАЩИХ КОМПОЗИЦИЙ 1999
  • Маскаев А.С.
  • Шмелев С.Е.
  • Дьяков Е.К.
  • Старшинов В.И.
RU2158973C2
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ОКСИДА УРАНА ПРИ ПЕРЕРАБОТКЕ УРАНОВЫХ ТВЭЛОВ 2007
  • Веркулич Александр Юрьевич
  • Денискин Валентин Петрович
  • Звонков Александр Александрович
  • Мозжерин Сергей Иванович
  • Пирогов Александр Александрович
  • Соловей Александр Игоревич
  • Федик Иван Иванович
RU2363998C2
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАН-МОЛИБДЕНОВОЙ КОМПОЗИЦИИ 2012
  • Бухарин Александр Дмитриевич
  • Денискин Валентин Петрович
  • Колесников Борис Петрович
  • Коновалов Евгений Александрович
  • Микиша Ольга Анатольевна
  • Соловей Александр Игоревич
  • Черкасов Александр Сергеевич
RU2502142C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАН-МОЛИБДЕНОВОЙ КОМПОЗИЦИИ 2019
  • Лысенко Евгений Константинович
  • Марушкин Дмитрий Валерьевич
  • Мозжерин Сергей Иванович
  • Небогин Владимир Геннадьевич
  • Черкасов Александр Сергеевич
  • Федин Олег Игоревич
RU2713745C1

Реферат патента 2010 года СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНСОДЕРЖАЩЕЙ КОМПОЗИЦИИ

Изобретение относится к области металлургии и может быть использовано в производстве ядерного топлива. Фрагментированную урансодержащую композицию, состоящую из диоксида урана и полиэтилена, загружают в реакционную емкость с установленным над ней вытяжным зонтом. Площадь сечения зазора между реакционной емкостью и вытяжным зонтом составляет 10-20% от площади поперечного сечения реакционной емкости. Проводят первичную термическую обработку урансодержащей композиции на воздухе при температуре до 500°С. Скорость нагрева при температуре от 250 до 500°С составляет 0,5-1°С/мин, а разрежение в вытяжном зонте - 0,9-0,8 ата. После этого проводят повторную термическую обработку выделенной урансодержащей составляющей при температуре 850-950°С в течение 5-10 часов. Изобретение позволяет снизить пожаровзрывоопасность и ядерную опасность процесса и повысить степень извлечения из композиции закиси-окиси урана. 1 табл.

Формула изобретения RU 2 396 211 C1

Способ переработки урансодержащей композиции, состоящей из диоксида урана и полиэтилена, включающий первичную термическую обработку, сопровождающуюся выделением урансодержащей составляющей композиции, и повторную термическую обработку выделенной урансодержащей составляющей композиции на воздухе, отличающийся тем, что первичную термическую обработку композиции, сопровождающуюся выделением урансодержащей составляющей композиции, проводят в реакционной емкости с установленным над ней вытяжным зонтом с зазором, площадь сечения которого между реакционной емкостью и вытяжным зонтом составляет 10-20% от площади поперечного сечения реакционной емкости, первичную термическую обработку осуществляют на воздухе при температуре до 500°С, причем нагрев от температуры 250°С до температуры 500°С проводят со скоростью 0,5-1°С/мин при разрежении в вытяжном зонте 0,9-0,8 ата, а повторную термическую обработку выделенной урансодержащей составляющей осуществляют при температуре 850-950°С в течение 5-10 ч.

Документы, цитированные в отчете о поиске Патент 2010 года RU2396211C1

СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНСОДЕРЖАЩЕЙ КОМПОЗИЦИИ 2007
  • Денискин Валентин Петрович
  • Курбаков Сергей Дмитриевич
  • Мозжерин Сергей Иванович
  • Соловей Александр Игоревич
  • Федик Иван Иванович
RU2343119C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАН-АЛЮМИНИЕВЫХ ОТХОДОВ ЯДЕРНОГО ПРОИЗВОДСТВА 2006
  • Бухарин Александр Дмитриевич
  • Денискин Валентин Петрович
  • Колесников Борис Петрович
  • Филатов Олег Николаевич
RU2314582C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2005
  • Алексеев Сергей Владимирович
  • Анисимов Андрей Борисович
  • Денискин Валентин Петрович
  • Мизин Павел Петрович
  • Миреев Тимур Алданович
  • Пирогов Александр Александрович
  • Федик Иван Иванович
RU2303303C1
Устройство для ступенчатой развертки луча электронно-лучевой трубки 1985
  • Короткий Вячеслав Петрович
  • Писарев Борис Федорович
SU1265974A1
JP 4105097 A, 07.04.1992
CN 101254950 A, 03.09.2008.

RU 2 396 211 C1

Авторы

Денискин Валентин Петрович

Звонков Александр Александрович

Мозжерин Сергей Иванович

Пирогов Александр Александрович

Соловей Александр Игоревич

Даты

2010-08-10Публикация

2009-03-23Подача