СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ И ИХ УТИЛИЗАЦИИ Российский патент 2016 года по МПК G21F9/00 

Изобретение относится к технологии обращения с жидкими радиоактивными отходами ядерного топливно-энергетического цикла и может быть использовано в процессе переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) для максимального сокращения их объемов и удаления радионуклидов с концентрированием их в твердой фазе.

Данный способ может быть использован для переработки низко- и среднеактивных жидких радиоактивных отходов на различных объектах атомной промышленности, в том числе на атомных электростанциях; для переработки растворов, образующихся при дезактивации зданий, сооружений, оборудования, транспорта и т.д.; для переработки природной воды, загрязненной радионуклидами

Переработка жидких радиоактивных отходов направлена на решение двух основных задач: очистка основной массы отходов от радионуклидов и концентрирование последних в минимальном объеме.

Известно решение по патенту RU 2066493, МПК G21F 9/08, 13.11.1995. «СПОСОБ ОБРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ АЭС».

Способ включает их предварительное упаривание с получением конденсата и кубового остатка, озонирование кубового остатка, отделение образующегося радиоактивного шлама и концентрирование фильтрата глубоким упариванием. При этом озонирование кубового остатка осуществляют непосредственно после предварительного упаривания при рН раствора от 12 до 13,5. После отделения радиоактивного шлама фильтрат пропускают через фильтр-контейнер с селективным к цезию неорганическим сорбентом, затем отработанный фильтр-контейнер направляют на хранение или захоронение.

Также известно техническое решение по патенту RU 2226726, МПК G21F 9/08, G21F 9/12, 27.04.2002. «СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ АТОМНОЙ ЭЛЕКТРОСТАНЦИИ».

Способ включает их предварительное упаривание с получением конденсата и кубового остатка, озонирование кубового остатка, отделение образующегося радиоактивного шлама и концентрирование фильтрата глубоким упариванием. При этом озонирование кубового остатка осуществляют непосредственно после предварительного упаривания раствора. После отделения радиоактивного шлама фильтрат пропускают через фильтр-контейнер с селективным к цезию неорганическим сорбентом, затем отработанный фильтр-контейнер направляют на хранение или захоронение.

К недостаткам известного способа относится низкий коэффициент очистки солей, выделяющихся на стадии обработки кубового остатка, значительный и нерациональный расход взаимодействующих с исходным раствором, а также с получаемыми в дальнейшем пермеатом и концентратом реагентов.

Наиболее близким к предлагаемому способу переработки и утилизации жидких радиоактивных отходов является способ, описанный в патенте США №8753518, B01D 35/00, опубликованном в 2014 г.

Способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации включает окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров.

Основные недостатки данного способа:

- очень сложная и дорогостоящая система разделения жидких и твердых компонентов. Оборудование требует тонкой регулировки и дистанционного обслуживания, так как не имеет защиты от облучения для персонала.

- образуются высокоактивные отходы переработки (шламы из фильтровальных аппаратов, отработанные сорбенты или емкости с отработанными сорбентами, фильтрэлементы). Обращение с этими отходами требует специальных дорогостоящих мер радиационной безопасности и охраны, поэтому их транспортировка, утилизация и хранение (захоронение) влечет значительные экономические затраты.

Описываемое изобретение решает задачу повышения радиационной защиты обслуживающего персонала в процессе производства, а именно: снижение дозовой нагрузки на персонал во время переработки ЖРО, упрощение технологического процесса (исключение дорогостоящей и сложной в эксплуатации установки цементирования радиоактивных отходов, уменьшение количества других аппаратов, требующих специального обслуживания, снижение количества вторичных отходов), получение в процессе переработки ЖРО конечного продукта (блока) безопасного для перемещения и использования, не требующего специальных мер радиационной безопасности.

Поставленная задача решается за счет того, что способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации, включающий окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров, характеризуется тем, что перед стадией отделения от жидкой фазы радиоактивных отходов шламов, коллоидов и взвешенных частиц, добавляют в жидкие отходы при перемешивании селективные сорбенты в виде порошков, а затем полученную суспензию фильтруют, прокачивая через, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов и снабженную на выходе, по крайней мере, одним фильтрующим элементом, отделяющим от жидкой фазы нерастворимые вещества, после чего фильтрат пропускают, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов, с гранулированными селективными сорбентами, при этом указанные емкости помещены в бетонные блоки. В процессе переработки ЖРО могут использоваться один или несколько селективных сорбентов. Емкости, применяемые для удаления из раствора шламов, коллоидов и взвешенных частиц могут иметь два или более фильтрэлементов. Очищаемый от нерастворимых частиц раствор может быть пропущен через две и более соединенных последовательно емкостей, снабженных фильтрэлементами. Очищаемый от радионуклидов раствор может быть пропущен через две и более соединенных последовательно емкостей, содержащих гранулированные селективные сорбенты. После использования емкости, содержащие гранулированные селективные сорбенты, и емкости, содержащие удаленные из жидкой фазы нерастворимые вещества, заливают высокопроникающим цементным раствором. Перед цементированием емкости вакуумируют и/или прогревают горячим воздухом или инертным газом. Размер гранул селективных сорбентов находится в интервале от 1 до 3 мм. Размер частиц селективных сорбентов, добавляемых в виде порошка, находится в интервале от 0,1 до 0,7 мм.

Бетонные блоки, внутри которых находятся емкости с отделенными радиоактивными шламами или отработанными сорбентами, являются конечным продуктом переработки и утилизации ЖРО. Они не требуют дальнейшего кондиционирования и могут быть сразу отправлены на захоронения или быль использованы как конструкционные материалы для строительства хранилищ.

Сущность изобретения поясняется чертежом, на котором изображена схема реализации способа.

На чертеже изображены:

1. Бак смешения ЖРО с порошковым неорганическим селективным сорбентом,

2. Корбрик Φ с 2-мя фильтрэлементами (50 мкм и 5 мкм),

3. Узел озонирования,

4. Корбрик Φ с 2-мя фильтрэлементами (5 мкм и 0,5 мкм),

5. Корбрик С, заполненный селективным сорбентом,

6. Корбрик С, заполненный селективным сорбентом.

Корбрик Φ - бетонный блок размером 1500×1500×1500 мм, внутри которого находится полость объемом 200 л, на выходе из которой последовательно установлены 2 фильтрэлемента.

Корбрик С - бетонный блок размером 1500×1500×1500 мм, внутри которого находится цилиндрическая емкость с селективным сорбентом объемом 40 л.

В описываемом способе, преимущественно, используется композиция, состоящая из аморфного кремнезема Сухоложского месторождения (размер частиц до 500 мкм), в порах которого может быть помещен один или несколько селективных сорбентов, и коагулирующего вещества (в нашем примере - сульфата никеля). Такая композиция позволяет решить несколько задач:

- удалить из очищаемого раствора часть радионуклидов и равномерно распределить активность по фильтрационным и сорбционным блокам;

- сформировать легкоотделяемую твердую фазу из взвесей и коллоидов, что позволяет упростить и удешевить процесс разделения твердых и жидких компонентов ЖРО.

Аморфный кремнезем относительно легкий (0,6 г/см3), имеет большой объем мезопор, в которых находится один или несколько селективных сорбентов, что обеспечивает высокую доступность сорбционных центров.

При реализации способа используются емкости с простыми фильтрэлементами (сетки, керамические фильтры и т.д.), помещенные в бетонные кожухи, и представляют собой по сути, бетонные блоки, что исключает облучение обслуживающего персонала. Отфильтрованные высокорадиоактивные осадки остаются внутри бетонных блоков, а не выводятся в виде шламов при промывке фильтрэлементов, как в прототипе и всех известных способах. Бетонные блоки безопасны для транспортировки и хранения, могут использоваться как элементы строительных конструкций специального назначения (например, для строительства складов, хранилищ радиоактивных отходов и т.д.).

Фильтрат пропускают через емкости с гранулированным сорбентом, так как для эффективной сорбции необходима определенная высота слоя сорбента (для создания оптимального времени контакта раствора с сорбентом). Если использовать порошковый сорбент, то при таком слое будет высокое гидродинамическое сопротивление и скорость фильтрации может снизиться и приблизиться к нулю.

Пример реализации

Заявляемым способом была проведена переработка ЖРО (рН 12,1), содержащих:

- сухой остаток (после сушки при 105°С) 285 г/л;

- взвешенные вещества (отделяемые на фильтре синяя лента) 5,1 г/л;

- удельная активность цезий-137: 1,1·10^-3 Ки/л;

- удельная активность кобальт-60: 1,4·10^-6 Ки/л.

В бак (позиция 1) закачали 5 м³ ЖРО вышеуказанного состава и внесли при перемешивании композицию, состоящую из 5 кг селективного сорбента ферроцианида никеля, нанесенного на порошок аморфного кремнезема Сухоложского месторождения с размером частиц от 200 до 500 мкм и 0,5 кг сульфата никеля в качестве коагулянта. Сочетание аморфного кремнезема и агломератов, образующихся при взаимодействии коагулянта на основе никеля и взвешенных частиц ЖРО, позволяет легко отделять твердую фазу от жидкой внутри Корбрика Ф.

После 2-х часового перемешивания суспензию, состоящую из сорбента, взвешенных частиц, находившихся в ЖРО и коагулянта, подали в Корбрик Φ (позиция 2) с двумя фильтрэлементами, а после него очищенный от суспензии раствор направили на озонирование (позиция 3) для разрушения органических соединений и комплексов. К образовавшейся при окислении взвеси добавили 5 кг того же сорбента, что и в бак (позиция 1) и полученную суспензию направили в Корбрик Φ (позиция 4) с двумя фильтрэлементами. Очищенный от взвеси раствор пропустили через последовательно соединенные Корбрики С (позиции 5 и 6) с гранулированным селективным сорбентом на основе ферроцианида никеля. Очищенный раствор, содержащий менее 10 Бк/л ¹³⁷Cs и ⁶⁰Со, направили на упарку и кристаллизацию. Полученный материал можно размещать на полигоне хранения нерадиоактивных отходов.

В Корбрики Ф, содержащие шлам, подали высокопроникающий цементный раствор для замоноличивания внутреннего объема. Корбрики С, содержащие селективный сорбент, продули горячим воздухом и также замонолитили высокопроникающим цементным раствором.

Активность, задержанная в Корбриках Φ, составила по 1,25 Ки в каждом, в Корбриках С: в первом - 2,45 Ки, во втором 0,05 Ки.

Использование предлагаемого способа позволяет снизить дозовую нагрузку на персонал во время переработки ЖРО, упростить технологический процесс переработки ЖРО конечного продукта (блока), безопасного для перемещения и использования, не требующего специальных мер радиационной безопасности.

Изобретение относится к технологии переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) для максимального сокращения их объемов и удаления радионуклидов с концентрированием их в твердой фазе. Заявленный способ включает окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров. При этом перед стадией отделения от жидкой фазы радиоактивных отходов шламов, коллоидов и взвешенных частиц добавляют в жидкие отходы при перемешивании селективные сорбенты в виде порошков, затем полученную суспензию фильтруют, прокачивая через, по крайней мере, одну емкость, предназначенную для утилизации отходов и снабженную на выходе, по крайней мере, одним фильтрующим элементом. После этого фильтрат пропускают, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов, с гранулированными селективными сорбентами, при этом указанные емкости помещены в бетонные блоки. Техническим результатом является повышение радиационной защиты обслуживающего персонала в процессе производства, а именно: снижение дозовой нагрузки на персонал во время переработки ЖРО, упрощение технологического процесса, получение в процессе переработки ЖРО конечного продукта (блока), безопасного для перемещения и использования и не требующего специальных мер радиационной безопасности. 9 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации, включающий окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров, отличающийся тем, что перед стадией отделения от жидкой фазы радиоактивных отходов шламов, коллоидов и взвешенных частиц добавляют в жидкие отходы при перемешивании селективные сорбенты в виде порошков, а затем полученную суспензию фильтруют, прокачивая через, по крайней мере, одну емкость, предназначенную для утилизации отходов и снабженную на выходе, по крайней мере, одним фильтрующим элементом, отделяющим от жидкой фазы нерастворимые вещества, после чего фильтрат пропускают, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов, с гранулированными селективными сорбентами, при этом указанные емкости помещены в бетонные блоки.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в процессе переработки ЖРО могут использоваться один или несколько селективных сорбентов.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что емкости, применяемые для удаления из раствора шламов, коллоидов и взвешенных частиц, могут иметь два или более фильтрэлементов.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что очищаемый от нерастворимых частиц раствор может быть пропущен через две и более соединенных последовательно емкостей, снабженных фильтрэлементами.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что очищаемый от радионуклидов раствор может быть пропущен через две и более соединенных последовательно емкостей, содержащих гранулированные селективные сорбенты.

6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что после использования емкости, содержащие гранулированные селективные сорбенты, заливают высокопроникающим цементным раствором.

7. Способ по п. 1, отличающийся тем, что после использования емкости, содержащие удаленные из жидкой фазы нерастворимые вещества, заливают высокопроникающим цементным раствором.

8. Способ по п. 6 или 7, отличающийся тем, что перед цементированием емкости вакуумируют и/или прогревают горячим воздухом или инертным газом.

9. Способ по п. 1, отличающийся тем, что размер гранул селективных сорбентов находится в интервале от 1 до 3 мм.

10. Способ по п. 1, отличающийся тем, что размер частиц селективных сорбентов, добавляемых в виде порошка, находится в интервале от 0,1 до 0,7 мм.