СПОСОБ ПОСЛЕДОВАТЕЛЬНОЙ ДЕЗАКТИВАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ РАСТВОРОВ Российский патент 2022 года по МПК G21F9/04 

Изобретение относится к технологии обращения с жидкими радиоактивными растворами ядерного топливно-энергетического цикла и может быть использовано в процессе переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО).

Известно техническое решение по патенту RU 2226726, МПК G21F 9/08, G21F 9/12, опубликовано 20.11.2003, «СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ АТОМНОЙ ЭЛЕКТРОСТАНЦИИ». Способ включает их предварительное упаривание с получением конденсата и кубового остатка, озонирование кубового остатка, отделение образующегося радиоактивного шлама и концентрирование фильтрата глубоким упариванием. При этом озонирование кубового остатка осуществляют непосредственно после предварительного упаривания раствора. После отделения радиоактивного шлама фильтрат пропускают через фильтр-контейнер с селективным к цезию неорганическим сорбентом, затем отработанный фильтр-контейнер направляют на хранение или захоронение.

К недостаткам известного способа относится низкий коэффициент очистки солей, выделяющихся на стадии обработки кубового остатка, значительный и нерациональный расход реагентов, взаимодействующих с исходным раствором, а также с получаемыми в дальнейшем пермеатом и концентратом.

Известен способ переработки и утилизации жидких радиоактивных отходов, описанный в патенте US 8753518 В2, МПК B01D 35/00, дата публикации 17.06.2014 г. Данный способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации включает окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров.

Основные недостатки данного способа:

- очень сложная и дорогостоящая система разделения жидких и твердых компонентов. Оборудование требует тонкой регулировки и дистанционного обслуживания, так как не имеет защиты от облучения для персонала;

- образуются высокоактивные отходы переработки (шламы из фильтровальных аппаратов, отработанные сорбенты или емкости с отработанными сорбентами, фильтроэлементы). Обращение с этими отходами требует специальных дорогостоящих мер радиационной безопасности и охраны, поэтому их транспортировка, утилизация и хранение (захоронение) влечет значительные экономические затраты.

Также известен способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации по патенту RU 2577512 от 29.12.2014, опубликованный 20.03.2016. В указанном способе жидкие радиоактивные отходы перемешивают в емкости с порошковыми селективными сорбентами, а затем полученную суспензию фильтруют, прокачивая через по крайней мере, одну емкость, предназначенную для утилизации отходов и снабженную на выходе, по крайней мере, одним фильтрующим элементом, отделяющим от жидкой фазы нерастворимые вещества, после чего фильтрат пропускают, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов, с гранулированными селективными сорбентами, при этом указанные емкости помещены в бетонные блоки.

Основные недостатки данного способа:

- необходимость использования отдельной специальной емкости для смешения жидких радиоактивных отходов с порошковыми сорбентами при проведении процесса селективной сорбции в статическом режиме;

- необходимость перемещать отработанные радиоактивные сорбенты из этой емкости в емкость для утилизации отходов, что требует использования дорогостоящего оборудования (насосы, запорная арматура и т.п.).

Наиболее близким к заявленному техническому решению является, способ переработки жидких радиоактивных отходов, патент RU № 2631244 от 25.08.2016 года, включающий отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов с применением селективных сорбентов, характеризующийся тем, что в жидкие радиоактивные отходы, находящиеся в емкости, добавляют при перемешивании селективный сорбент в виде мелкодисперсного порошка, а затем жидкую фазу, очищенную от радионуклидов, фильтруют, прокачивая через фильтр-элемент, находящийся на выходе из емкости, отделяющий от жидкой фазы нерастворимые вещества. В процессе переработки ЖРО могут использоваться один или несколько селективных сорбентов. Емкости, применяемые для удаления из раствора шламов, коллоидов и взвешенных частиц, могут иметь два или более фильтрэлементов. Очищаемый от нерастворимых частиц раствор может быть пропущен через две и более соединенных последовательно емкостей, снабженных фильтрэлементами. После использования емкости, содержащие селективные сорбенты и удаленные из жидкой фазы нерастворимые вещества, заливают отверждающим материалом, в качестве которого могут использоваться цементный раствор или полимерные связующие. Стадии закачивания ЖРО в емкость, перемешивания с сорбентом и отведения очищенного раствора перед отверждением отработанного сорбента внутри емкости могут проводиться несколько раз.

К недостаткам данного способа относятся:

- сложность изготовления и обслуживания емкостей, снабженных фильтр-элементами;

- необходимость частых обратных промывок фильтр-элементов, забивающихся шламами и осадками, находящимися в радиоактивных растворах;

- возникновение значительного количества промывных вод, образующихся при промывке фильтр-элементов;

- дополнительное облучение обслуживающего персонала при замене отработавших фильтр-элементов.

Задачей заявляемого изобретения является устранение вышеуказанных недостатков.

Техническим результатом заявляемого изобретения является повышение радиационной защиты обслуживающего персонала в процессе производства, а именно: снижение дозовой нагрузки на персонал во время переработки ЖРО, упрощение технологического процесса, исключение образования промывных вод, возникающих при работе фильтр-элементов, повышение производительности технологического процесса.

Для достижения указанного технического результата предлагается способ последовательной дезактивации радиоактивных растворов, включающий удаление из растворов радионуклидов с применением селективных сорбентов. По данному способу, радиоактивный раствор, находящийся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов, перекачивают в емкость, содержащую один или несколько селективных сорбентов. При взаимодействии с сорбентами радионуклиды переходят в твердую фазу сорбентов, а очищенный от радионуклидов раствор возвращают обратно в бак хранилища жидких радиоактивных отходов, причем эту процедуру повторяют последовательно, несколько раз, до насыщения селективных сорбентов радионуклидами. Селективные сорбенты могут быть использованы как в динамическом режиме (при пропускании радиоактивного раствора через колонну или фильтр-контейнер с селективным сорбентом), так и в статическом режиме (при перемешивании радиоактивного раствора с селективным сорбентом в отдельных емкостях). Для увеличения производительности процесса дезактивации радиоактивных растворов одновременно могут быть использованы несколько емкостей содержащих селективные сорбенты. Емкости, содержащие селективные сорбенты, не снабжают фильтр-элементами, а взвеси и коллоиды, обычно забивающие фильтр-элементы, возвращаются обратно в бак хранилища жидких радиоактивных отходов.

Емкости с селективными сорбентами размещают в защитных контейнерах, имеющих достаточную биологическую защиту от гамма-излучения и сертифицированных для хранения радиоактивных материалов.

Организованный таким образом технологический процесс последовательной дезактивации радиоактивных растворов, позволяет быстро снизить активность растворов, находящихся в баках хранилища жидких отходов, в 200 - 500 раз и более.

Для полной переработки радиоактивных растворов, находящихся в баке хранилища жидких радиоактивных, после обработки селективными сорбентами, может быть произведена упарка раствора в несколько раз , а оставшиеся в упаренном концентрате радионуклиды могут быть удалены заявляемым способом. Шлам и осадки, обычно находящиеся на дне бака хранилища жидких радиоактивных отходов, могут быть размещены в защитных контейнерах в которых находятся отработавшие в процессе реализации способа селективные сорбенты.

Значительно уменьшить объем радиоактивных растворов, находящихся в хранилище жидких радиоактивных отходов и имеющих высокую удельную активность, используя процесс упаривания, нельзя, так как это приведет к увеличению удельной активности раствора до опасных уровней. Процесс упарки радиоактивных растворов можно применить только после удаления из растворов основной части радионуклидов селективными сорбентами, используя предлагаемый способ.

Примеры реализации способа.

Пример1.

Заявленным способом переработали жидкие радиоактивные растворы,
находящиеся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов (ХЖО)
следующего состава: солесодержание 79 г/дм³; рН=10,9; удельная активность Cs-137 - 82,4*106 Бк/дм ³ . Объем всего раствора в баке ХЖО – 110 куб.м. В металлическую емкость объемом 900 литров, помещенную в
защитный бетонный кожух, закачали 800 литров радиоактивного раствора и
добавили 96 литров  полидисперсного порошкового селективного сорбента на основе ферроцианида никеля с размером частиц от 50 до 300 мкм. После
перемешивания в течение 20 минут лопастной мешалкой, мешалку
отключили, раствору дали отстояться в течение 40 минут и 600 литров
очищенного от радионуклида цезия раствора откачали из емкости обратно в
бак хранилища жидких радиоактивных отходов. Содержание цезия в
очищенном растворе уменьшилось в 410 раз по сравнению с исходной
активностью раствора. В емкость снова добавили 600 литров ЖРО и
повторили процедуру очистки. Всего в этой емкости с сорбентом было
проведено 15 циклов очистки, суммарный объем очищенного раствора
составил 9000 литров. После аналогичного использования 18- ти емкостей,
содержащих от 95 до 110 кг селективного сорбента на основе ферроцианида
никеля, удельная активность радиоактивного раствора в баке ХЖО снизилась
в 380 раз. Далее, частично дезактивированный раствор, содержащий шламы и
осадки, находящийся в баке ХЖО, упарили до конечного объема 12 куб.м,
полученный концентрат равномерно разместили в емкостях с отработавшим
селективным сорбентом, замонолитили, используя цементное связущее, и направили в хранилище твердых отходов.

Пример 2.

Заявленным способом переработали жидкие борсодержащие радиоактивные растворы, находящиеся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов (ХЖО) следующего состава: солесодержание 87 г/дм³; рН=10,6; удельная активность радионуклида сурьма - 125 составляла 7,4*10⁶ Бк/дм³, активность радионуклида цезий — 137 составляла 3,4*10⁶ Бк/дм³.Объем всего раствора в баке ХЖО - 90 куб.м.
В металлическую колонну объемом 220 литров, помещенную в
защитный бетонный контейнер, загрузили 100 литров гранулированного селективного сорбента на основе сульфида меди и100 литров гранулированного селективного сорбента на основе ферроцианида меди и прокачали за 50 часов через данную колонну 90 куб.м. радиоактивного раствора из бака ХЖО. Раствор после колонны возвращали в бак ХЖО. Удельная активность радиоактивного раствора в баке ХЖО снизилась в 944 раза для радионуклида цезия — 137 и в 872 раза для радионуклида сурьма - 125. После дезактивации раствор из бака ХЖО  упарили, а полученный осадок  зацементировали в сертифицированных НЗК контейнерах и отправили на захоронение. Колонну с использованным гранулированным сорбентом, находящуюся в бетонном контейнере, так же отправили в хранилище твердых отходов. 

Использование предлагаемого способа позволяет снизить дозовую нагрузку на персонал во время переработки ЖРО, упростить технологический процесс переработки ЖРО, получить конечный продукт переработки, безопасный для перемещения и использования, не требующий специальных мер радиационной безопасности.

Данный способ может быть использован для переработки низко- и среднеактивных жидких радиоактивных отходов на различных объектах атомной промышленности, в том числе на атомных электростанциях; для переработки растворов, образующихся при дезактивации зданий, сооружений, оборудования, транспорта и т.д.

Изобретение относится к технологии обращения с жидкими радиоактивными растворами ядерного топливно-энергетического цикла и может быть использовано в процессе переработки жидких радиоактивных отходов. Способ последовательной дезактивации радиоактивных растворов включает удаление из растворов радионуклидов с применением селективных сорбентов. Радиоактивный раствор, находящийся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов, перекачивают в емкость, содержащую селективные сорбенты. Очищенный от радионуклидов раствор возвращают обратно в бак хранилища жидких радиоактивных отходов, причем эту процедуру повторяют последовательно несколько раз до насыщения селективных сорбентов радионуклидами. Изобретение позволяет повысить радиационную защиту обслуживающего персонала в процессе производства, исключить образование промывных вод, возникающих при работе фильтр-элементов. 6 з.п. ф-лы.

1. Способ последовательной дезактивации радиоактивных растворов, включающий удаление из растворов радионуклидов с применением селективных сорбентов, отличающийся тем, что исходный радиоактивный раствор, находящийся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов, перекачивают в емкость, содержащую селективные сорбенты, а после удаления селективными сорбентами радионуклидов из раствора его возвращают обратно в бак хранилища жидких радиоактивных отходов, причем эту процедуру повторяют последовательно несколько раз до насыщения селективных сорбентов радионуклидами и до многократного снижения удельной активности раствора, находящегося в баке хранилища жидких радиоактивных отходов.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что для дезактивации растворов используют один или несколько селективных сорбентов.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что для дезактивации растворов их перемешивают в емкости с полидисперсными селективными сорбентами.

4. Способ по п.1, отличающийся тем, что для дезактивации растворов используют гранулированные селективные сорбенты, помещенные в колонны или фильтр-контейнеры.

5. Способ по п.1, отличающийся тем, что для дезактивации растворов используют одновременно несколько емкостей, содержащих селективные сорбенты.

6. Способ по п.1, отличающийся тем, что емкости, содержащие селективные сорбенты, сертифицированы для хранения радиоактивных материалов.

7. Способ по п.1, отличающийся тем, что в емкости, содержащие отработавшие селективные сорбенты, помещают шламы и осадки, находящиеся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов.