СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НЕЙТРОННЫХ КОНВЕРТЕРОВ Российский патент 2019 года по МПК C23C14/06 C23C14/16 G01T3/00 

Настоящее изобретение относится к способу изготовления нейтронных конвертеров.

Уровень техники в области изобретения

Нейтроны применяются в настоящее время как в фундаментальных исследованиях, так и для определения характеристик биологической и конденсированной материи. Эти универсальные зонды позволяют, благодаря их внутренним свойствам, осуществлять с пространственным и временным разрешением исследования монокристаллов, магнитных слоев, полимерных мембран, в частности, биологических клеток, при помощи дифракции, рефлектометрии, малоуглового рассеяния, спектроскопии, а также томографии. Если уменьшить кинетическую энергию нейтронов с помощью замедлителей и селекторов до тепловой энергии, то дебройлевская длина волны нейтронов будет с достаточной точностью соответствовать межатомному расстоянию в твердых телах. В результате с помощью процессов рассеяния можно очень точно исследовать структуру твердого тела. В диапазонах низких энергий нейтроны позволяют делать выводы о внутренних энергетических уровнях твердого тела. Для этого применения требуется детектирование нейтронов с пространственным разрешением.

Обычно применяющиеся детекторные системы используют для обнаружения нейтронов газ ³He при высоком давлении. Они имеют высокую чувствительность детектирования (до 95%) при малом принимаемом числе импульсов в единицу времени. ³He-счетчики заряженных частиц и наполненные ³He газовые детекторы, называемые многопроволочной пропорциональной камерой (MWPC), в лучшем случае имеют пространственное разрешение в миллиметровом диапазоне и могут применяться для изготовления однородных и занимающих большую площадь детекторов нейтронов лишь при чрезмерных издержках. Тем не менее, эта технология представляет собой современный технический уровень, поскольку до настоящего времени не было сильных стимулов для поиска альтернатив.

Из-за ограниченной доступности ³He и растущей потребности в детекторах нейтронов в последние годы постоянно возрастают научные исследования и разработки альтернативных материалов для детекторов. Известной альтернативой газовым детекторам на основе ³He являются твердотельные детекторы на основе ¹⁰B. Изотоп ¹⁰B имеет относительно большое сечение поглощения нейтронов и связанную с этим эффективность поглощения 70% по сравнению с изотопом ³He в широком диапазоне энергий от 10^-2 до 10⁴ эВ (что соответствует диапазону длин волн от 0,286 нм до 0,286 пм).

Кроме того, применение твердотельных детекторов на основе ¹⁰B означает улучшение пространственного разрешения детектирования нейтронов по сравнению с обычными газовыми детекторами на основе ³He. Твердотельные детекторы на основе ¹⁰B могут состоять из основы (подложка) или пленки, содержащей ¹⁰B.

Для практической реализации можно установить следующие требования к конвертеру (т.е. к системе слой-подложка):

- максимально хорошая адгезия пленки к тонким листам (подложка) из прозрачного для нейтронов материала, такого как алюминий или алюминиевый сплав,

- высокий коэффициент пропускания тепловых и холодных нейтронов подложкой,

- хорошая стабильность системы к воздействию облучения и к механическим, а также термическим нагрузкам.

Кроме того, покрытия должны обладать высокой однородностью по толщине слоя, однородностью химического состава и изотопного отношения и должны иметь как можно меньше примесей. Следующей целью изобретения является высокий квантовый выход конвертерного слоя для обнаружения нейтронов при облучении под малыми углами к поверхности. Вообще говоря, изготовление содержащих ¹⁰B покрытий для твердотельных детекторов не должно требовать больших затрат.

Патентный документ US 6771730 раскрывает полупроводниковый нейтронный конвертер со слоем карбида бора, который содержит изотоп ¹⁰B. Карбид бора был образован способом плазмохимического осаждения из газовой фазы, сокращенно PECVD, на полупроводниковый слой из кремния.

Документ WO 2013/002697 A1 описывает способ изготовления компонента нейтронного конвертера, который включает в себя слой карбида бора. В этом способе карбид бора наносят на прозрачную для нейтронов подложку также способом плазмохимического осаждения из газовой фазы.

Однако известные покрытия не по всем пунктам отвечают вышеназванным требованиям к качеству или экономической эффективности, в частности, когда требуется покрывать большие листы.

Например, в работе C. Höglund et al. J. Appl. Phys. 111, 104908 (2012) улучшенная адгезия была реализована благодаря термообработке и нанесению покрытия с высокой скоростью. Для улучшения адгезии придется смириться с более сильными колебаниями толщины слоя и более высокой стоимостью изготовления.

Сущность изобретения

В основе настоящего изобретения лежит задача разработать способ изготовления нейтронного конвертера, который удовлетворяет вышеописанным требованиям к конвертерам (пленка+подложка), в частности, имеет сплошное однородное покрытие материалом, содержащим ¹⁰B, толщиной в диапазоне нескольких микрон и обладающее очень хорошей адгезией и исключительной термической и механической стойкостью в условиях длительного облучения.

Кроме того, перед изобретением стояла задача разработать нейтронный конвертер с улучшенными свойствами, что было реализовано тем, что твердотельный нейтронный конвертер на основе ¹⁰B, состоящий из основы (подложка) и пленки, содержащей ¹⁰B, был с успехом испытан в детектора известного уровня техники.

Эти задачи решены посредством способа по пункту 1 и посредством нейтронного конвертера по пункту 12 формулы изобретения.

Согласно изобретению, металлическую подложку на первом этапе полируют, а на следующем этапе посредством напыления (катодное распыление) покрывают карбидом бора или пленкой бора.

Тонкое шлифование осуществляют предпочтительно с применением шлифовальной бумаги, но его можно провести также с помощью полировочной пасты (эмульсии из металлических опилок, охлаждающей жидкости для шлифования и абразивных зерен). При шлифовании верхние слои материала снимают с помощью связанных абразивных зерен (SiC, Al₂O₃, алмаз или CBN). Зернистость применяемой шлифовальной бумаги или шлифовальной пасты предпочтительно лежит в диапазоне от 800 до 2500, причем, когда зернистость становится меньше, говорят о полировании. Процесс металлографического полирования, как и шлифование, основан на эффекте съема стружки полировальной средой, однако съем является несколько меньшим, чем при шлифовании, так как работают с очень мелкими зернами.

Предпочтительно, металлическую подложку в последовательных шагах сначала тонко шлифуют, а затем полируют с применением шлифовальной бумаги и/или шлифовальной пасты с постепенно уменьшающимся размером зерна.

Для тонкого шлифования предпочтительно применяют бумагу или пасту с SiC или Al₂CO₃.

При применении шлифовальной бумаги тонкое шлифование предпочтительно проводят как мокрое шлифование с использованием охлаждающей жидкости для шлифования. Предпочтительно охлаждающая жидкость для шлифования выбрана из группы, состоящей из ацетона, спирта, как метанол, этанол, пропанол или бутанол, и воды. Предпочтительно применять в качестве охлаждающей жидкости для шлифования этанол или воду. При применении полировочной пасты охлаждающую жидкость для шлифования также предпочтительно выбирают из группы, состоящей из ацетона, спирта, как метанол, этанол, пропанол или бутанол, и воды.

Металлическая подложка прозрачна для нейтронов и предпочтительно выбрана из группы, состоящей из алюминия или алюминиевого сплава, такого как сплав титана с алюминием.

После тонкого шлифования металлическую подложку предпочтительно промывают. Затем полированную и при необходимости промытую металлическую подложку покрывают слоем промотора адгезии, например, слоем титана. Предпочтительно, слой промотора адгезии образуют напылением (катодное распыление). Тем не менее, предварительная обработка достигает адгезии между слоем конвертера и металлической подложкой, которая в большинстве случаев делает слой промотора адгезии ненужным.

Наконец, металлическую подложку с помощью катодного распыления (по-английски sputtering) покрывают карбидом бора или пленкой бора. В качестве карбида бора предпочтительно применяют B₄C, обогащенный ¹⁰B. Покрытие можно осуществлять без или с промотором адгезии, таким как титан. Толщина слоя покрытия предпочтительно составляет от 100 нм до 10 мкм, более предпочтительно от 250 нм до 5 мкм, в высшей степени предпочтительно от 500 нм до 3 мкм.

Напыление как слоя промотора адгезии, так и слоя конвертера предпочтительно проводят с твердыми источниками магнетронного напыления, при этом подложки перемещают относительно катодов, чтобы образовать однородное покрытие большой площади. Поток частиц ориентируют предпочтительно горизонтально, чтобы минимизировать загрязнение подложки и распыляемой мишени. Скорости покрытия предпочтительно лежат в диапазоне от 0,1 до 1,0 нм/сек. Нанесение покрытия предпочтительно проводят при давлении аргона, которое может составлять всего 10^-6 бар. Дополнительную информацию о покрытиях и методах, в частности, магнетронном напылении можно найти в работе Milton Ohring, Materials Science of Thin Films, Academic Press, London 1992, которая включена в настоящий документ ссылкой во всей ее полноте.

Применяя предлагаемый изобретением способ, можно изготовить нейтронные конвертеры с однородно покрытыми поверхностями площадью до нескольких квадратных метров, например, в диапазоне от 1 до 100 м². Изготовленные в опытах покрытия на металлических подложках с площадью покрытия от 0,5 до 1,0 м² были охарактеризованы с помощью специально разработанного тестового датчика. Удалось продемонстрировать высокий квантовый выход.

Полученные покрытия имеют высокую однородность по толщине слоя, химическому и изотопному составам, а также имеют мало примесей, таких как кислород или азот. Неожиданно оказалось, что покрытия, полученные согласно изобретению, имеют хорошую адгезию к тонким листам из алюминия или алюминиевого сплава даже в случае покрытий, занимающих большую площадь, или толстых покрытий, толщиной до 5 мкм.

Изобретение относится к способу изготовления нейтронного конвертера из карбида бора или пленки бора на прозрачной для нейтронов металлической подложке. Прозрачную для нейтронов металлическую подложку на первом этапе полируют путем тонкого шлифования, а на следующем этапе покрывают карбидом бора или пленкой бора путем напыления (катодное распыление). При необходимости между металлической подложкой и слоем бора или карбида бора наносят слой промотора адгезии. Полученные покрытия имеют высокую однородность по толщине слоя, однородный химический и изотопный состав, а также мало примесей, таких как кислород или азот. 8 з.п. ф-лы.

1. Способ изготовления нейтронных конвертеров, содержащих покрытие из карбида бора, при котором прозрачную для нейтронов металлическую подложку из алюминия или алюминиевого сплава на первом этапе полируют путем тонкого шлифования, а на втором этапе покрывают карбидом бора путем напыления с получением площади покрытия от 1 до 100 м².

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что тонкое шлифование проводят с использованием шлифовальной бумаги.

3. Способ по п. 2, отличающийся тем, что используют шлифовальную бумагу с зернистостью в диапазоне от 1000 до 2500.

4. Способ по п. 2 или 3, отличающийся тем, что тонкое шлифование дополнительно проводят с использованием охлаждающей жидкости для шлифования.

5. Способ по п. 4, отличающийся тем, что охлаждающую жидкость для шлифования выбирают из группы, состоящей из ацетона, спирта и воды.

6. Способ по п. 5, отличающийся тем, что в качестве спирта используют этанол.

7. Способ по одному из предыдущих пунктов, отличающийся тем, что прозрачная для нейтронов металлическая подложка состоит из алюминия или сплава титана с алюминием.

8. Способ по одному из предыдущих пунктов, отличающийся тем, что в качестве карбида бора для покрытия используют B₄C, обогащенный ¹⁰B.

9. Способ по п. 8, отличающийся тем, что карбид бора содержит 95% ¹⁰B.