Способ извлечения актинидов из отработавших высокоэффективных фильтров очистки воздуха Российский патент 2022 года по МПК B08B3/12 C22B60/00 C22B60/02 G21F9/28 

Область техники, к которой относится изобретение

Изобретение относится к области техники, связанной с разработкой методов и аппаратов для переработки из видов радиоактивных отходов (PAD), образующихся в процессе фабрикации ядерного топлива и переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) - высокоэффективных аэрозольных фильтров воздуха, насыщенных твердыми частицами-носителями делящихся материалов.

Уровень техники

Известны способы и аппараты ультразвуковой обработки РАО, предназначенные для очистки массивных изделий, имеющих поверхностные загрязнения радионуклидами (RU 2635202, 09.11.2017, RU 2384906, 20.03.2010, RU 2416833, 20.04.2011, RU 2329555 С2, 21.08.2006). Значительное количество охранных документов посвящено восстановлению эксплуатационных характеристик многоразовых металлотканевых фильтров, используемых в гражданской авиации для очистки топлива, масел, гидравлических жидкостей и т.п. (RU 49740 U1, 10.12.2005, RU 2378036, 10.01.2010, SU 1033162, 07.08.1983). Способов извлечения ценных компонентов из НЕРА-фильтров с помощью ультразвуковых колебаний не обнаружено. Также известен способ извлечения плутония из высокоэффективных аэрозольных (НЕРА) фильтров методом кучного выщелачивания. Процесс ведется в установке петлевого типа с циркуляцией 4 моль/л азотнокислого раствора, содержащего нитраты церия, через штабель фрагментированной загрязненной фильтроткани и проточный электролизер, окисляющий ионы Се³⁺ до Се⁴*, служащих окислителем для перевода нерастворимого PuO₂ в форму PuO₂²⁺ (Scheitlin F.M., Bond W.D. Recovery of Plutonium from HEPA Filters by Ce(IV) - Promoted Dissolution of PuO₂ and Recycle of the Cerium Promoter. Oak Ridge National Laboratory, 1980. 64 p.ORNL/TM-6802) (прототип).

Недостатками этого способа являются сложность аппаратурного] оформления, затрудняющая его полномасштабное применение в радиохимическом производстве и наличие окислителя Се⁴⁺ в выщелачивающем растворе, способствующее интенсивной коррозии нержавеющей стали, что требует выбора особых конструкционных материалов. Единственный материал анода, продемонстрировавший достаточную устойчивость к выщелачивающему раствору - платина, использование которой ведет к удорожанию аппаратурного оформления процесса.

Раскрытие сущности изобретения

Один из видов вторичных радиоактивных отходов, образующихся на радиохимическом производстве, являются высокоэффективные аэрозольные фильтры (или НЕРА-фильтры) локальных систем газоочистки. В ряде технологических цепочек, таких как фабрикация карбидного, нитридного, силицидного или оксидного топлива, либо переработка ОЯТ, данный тип фильтров может накапливать значимые количества урана, плутония и минорных актинидов (нептуний, америций и кюрий). Из всех радионуклидов, присутствующих в ядерном топливном цикле, данные группы представляют наибольшую угрозу окружающей среде ввиду свойственным им альфа-активности, длительным периодам полураспада и высокой склонности к геохимической миграции. В соответствии с принципом радиационной эквивалентности, при котором суммарная активность захораниваемых отходов соответствует активности добытого для их производства урана. Потери делящихся материалов совместно со всеми видами отходов не должна превышать 0,1% от их содержания в ОЯТ, что требует принятия мер по их максимальному возврату в ядерный топливный цикл. В основе действия НЕРА-фильтров лежат 4 физических эффекта: зацепление, инерция, диффузия и сито, в связи с чем частицы ассимилируются не на поверхности, а в волокнистой и плохо смачиваемой толще фильтрующей перегородки, что является принципиальным отличием от фильтров иного типа. Использование сгораемых изделий в радиохимическом производстве ограничено из соображений безопасности, поэтому в качестве перегородки указанных фильтров используется стеклобумага, устойчивая к химическим и термическим воздействиям. Данное обстоятельство существенно затрудняет селективное извлечение целевого компонента из отработанной перегородки и для обеспечения максимальной эффективности требует полного растворения фильтроматериала, что неминуемо приведет к загрязнению продуктового раствора компонентами стекла, в частности кремнием, гидролизованные соединения которого осложняют фазоразделительные процессы.

Задачей изобретения является извлечение делящихся материалов; из отработавших высокоэффективных аэрозольных фильтров (НЕРА-фильтров) и перевод их в форму, удобную для дальнейшей гидрометаллургической переработки. Это достигается тем, что после окислительного обжига из отработавшего фильтра извлекается загрязненная фильтрующая перегородка и обрабатывается горячим постоянно перемешиваемым турбулентными потоками азотнокислым раствором в ультразвуковом поле, формируемым массивом ультразвуковых излучателей. В ходе обработки твердые частицы претерпевают два воздействия: выбивание ультразвуком из толщи фильтр-материала в реакционный объем и их последующее растворение кислотой.

Техническим результатом заявленного изобретения является возможность достаточно полного (до 98,4%) извлечения делящихся материалов из отработавших высокоэффективных фильтров (НЕРА-фильтров) очистки воздуха с фазоразделительной перегородкой, выполненной из стеклобумаги.

Описание чертежей

На фиг. 1, 2 представлен внешний вид фильтра, подвергаемого обработке:

Осуществление изобретения

Отработавший высокоэффективный аэрозольный фильтр подвергается обжигу в воздушной атмосфере при температуре 300°С в результате дисперсные частицы актинидов, представленные металлами, нитридами или карбидами переходят в оксидную форму (фиг. 1. После этого фильтроткань механически извлекают (фиг. 2 из корпуса фильтра и помещают в турбулентно перемешиваемый раствор, содержащий 15 масс. % азотной кислоты и нагретый до 65-70°С. На реакционный объем, имеющий форму параллелепипеда, подается ультразвуковое поле с частотой 20,9 - 23,9 кГц таким образом, что его источники располагаются на верхней, нижней и двух боковых сторонах, а его удельная мощность составляет не менее 5,6 Вт/дм³. Обработку проводят в течение заданного промежутка времени (не менее 60 минут), полученный продуктовый раствор направляется на дальнейшую гидрометаллургическую переработку.

Техническим результатом, обеспечиваемым приведенной совокупностью признаков, является возможность промышленного извлечения до 98,4% делящихся материалов из высокоэффективных аэрозольных (HEPA) фильтров в аппарате ваннового типа, не содержащем дорогостоящих и неметаллических конструкционных материалов, формирующих потоки вторичных радиоактивных отходов.

Изобретение относится к области техники, связанной с разработкой методов и аппаратов для переработки из видов радиоактивных отходов (РАО), образующихся в процессе фабрикации ядерного топлива и переработки отработавшего ядерного топлива - высокоэффективных аэрозольных фильтров воздуха, насыщенных твердыми частицами-носителями делящихся материалов. Предложен способ извлечения актинидов из отработавших высокоэффективных фильтров очистки воздуха, в котором после окислительного обжига в течение 2 ч при 300°С фильтроткань извлекают из корпуса, а отмывку фильтра ведут не менее 60 мин в реакционном объеме в форме параллелепипеда раствором с температурой до 65-70°С, содержащим 15 масс.% азотной кислоты и подвергаемым постоянному турбулентному перемешиванию в ультразвуковом поле с частотой 20,9-23,9 кГц и удельной мощностью не менее 5,6 Вт/дм³, формируемом массивом излучателей, расположенных как минимум в трех гранях параллелепипеда. Предлагаемый способ позволяет перевести более 98% актинидов в раствор, который может быть направлен на их извлечение сорбционными либо экстракционными методами. 2 ил.

Способ извлечения актинидов из отработавших высокоэффективных фильтров очистки воздуха, отличающийся тем, что после окислительного обжига в течение 2 ч при 300°С фильтроткань извлекают из корпуса, а отмывку фильтра ведут не менее 60 мин в реакционном объеме в форме параллелепипеда раствором с температурой до 65-70°С, содержащим 15 масс.% азотной кислоты и подвергаемым постоянному турбулентному перемешиванию в ультразвуковом поле с частотой 20,9-23,9 кГц и удельной мощностью не менее 5,6 Вт/дм³, формируемом массивом излучателей, расположенных как минимум в трех гранях параллелепипеда.