Способ получения радона-222 и генератор радона-222 Российский патент 2023 года по МПК G21G4/10 

Изобретение относится к радиохимической технологии, в частности к способу получения радона-222 и генератору радона-222 и может быть использовано для его получения с целью применения в научно-исследовательских работах в качестве радиоактивного источника.

Основными источниками радона в объектах гражданского назначения являются природная вода, почва под зданием, природный газ и содержащие ²²⁶Ra и ²³²Th строительные материалы. Основными техногенными источниками радона являются урановые шахты и рудники, а также хранилища радиоактивных отходов (РАО) и отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) [Киселев С.М., Жуковский М.В., Стамат И.П., Ярмошенко И.В. Радон: От фундаментальных исследований к практике регулирования. Москва: ФГБУ ГНЦ ФМБЦ им. А.И. Бурназяна ФМБА России, 2016. 432 с., Киселев С.М., Жуковский М.В. Современные подходы к обеспечению защиты населения от радона. Международный опыт регулирования. // Радиационная гигиена, Т. 7, №4, 2014. С.48-52]. В воздух этих объектов радон поступает из находящихся там соединений урана и тория, а также выведенных из эксплуатации радиевых источников гамма-излучения. Объемная активность радона в воздухе при этом может многократно превышать предельно допустимые уровни, что делает актуальной разработку эффективных способов очистки воздуха от радона и его дочерних продуктов.

Наиболее простым способом очистки воздуха от радона можно считать адсорбционный метод, поскольку сорбционная способность ряда промышленных адсорбентов (таких, как активированный уголь) по отношению к радону достаточно высока, хотя и варьируется в довольно широком диапазоне [Kapitanov Y.P., Pavlov I.V., Semikin N.P., Serdyukova A.S. Adsorption of radon on activated carbon // International Geology Review, Vol.12, No. 7, 1970. pp.873-878. DOI: 10.1080/00206817009475300]. Разработка эффективных сорбционных систем для удаления радона, а также экспериментальное исследование перспективных сорбционно-фильтрующих материалов для таких систем невозможны без надежного и безопасного способа получения радона-222.

Фактически, наиболее простым и подходящим для импульсной подачи радона в экспериментальную установку представляется изотопный генератор периодического действия, в котором необходимое количество радона образуется при распаде Ra-226 в промежутке между экспериментами.

Известен способ получения радона-222 из урановой руды, помещенной в герметичную емкость с системой термостатирования [Патент №2147149 С1 Российская Федерация, МПК G21G 4/10, G21G 4/00. Источник радона-222].

Основным недостатком способа является низкий коэффициент эманации, который напрямую зависит от гранулометрического состава урановой руды.

Известен способ получения радона [Авторское свидетельство №1725670 А1 СССР, МПК G21G 4/10. Способ выделения радона], основанный на растворении соли радия в легкоплавком твердом соединении, связывающем радий (хлорированный дикарболлид кобальта, аддукты комплексных неорганических кислот с полиэтиленгликолями), в несмешивающимся с водой органическом соединении (1-нитронафталин, 1-хлор-2-нитробензол и т.д.).

Недостатком данного способа является работа с повышенными температурами при получении радона, увеличивающая вероятность возникновения радиационной аварии.

Известно устройство для получения радона, состоящего из металлического контейнера, в котором нагревают расплав соли радия с легкоплавкими эвтектическими смесями солей щелочных или щелочноземельных металлов, накоплении радона в твердой фазе и выделении его при плавлении материала носителя [Авторское свидетельство №1568782 А1 СССР, МПК G21G 4/10. Способ получения радона].

Недостатком устройства является особенность конструкции, которая допускает засорение патрубков радона солями радия, что делает его непригодным к работе.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату является способ получения радона, в котором используют подпочвенный воздух, содержащий природный радон, который подвергают осушке, и накапливают радон, прокачивая через материал-накопитель, который помещают в сменный контейнер, а выделение радона осуществляют нагревом материала-накопителя в контейнере [Патент №2482559 С2 Российская Федерация, МПК G21G 4/10. Способ и установка для получения радона: №2011109862/07: заявл. 15.03.2011: опубл. 20.05.2013 / В. Н. Киляков, А. Н. Шишлянников; заявитель Общество с ограниченной ответственностью "ИНТОВ" (ООО "ИНТОВ")].

Недостатком такого способа является невозможность прогнозирования и получения радона с заданной активностью.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату является устройство для получения радона из соли радия, помещенной в капсулу из нержавеющей стали [Патент №2690743 С1 Российская Федерация, МПК A61G 10/02. Генератор радона с устройством предварительного подогрева вытесняющего газа].

Недостатком устройства является сложная конструкция, и его низкая эффективность, обусловленная тем, что большая часть радона, образовавшегося при распаде атомов радия, не успеет покинуть твердую фазу и распадется внутри зерен кристаллов соли.

Технической задачей изобретения является способ получения радона-222 с заданной объемной активностью и повышение радиационной безопасности способа за счет упрощения конструкции генератора.

Поставленная задача решается способом получения радона-222, включающим использование соли радия, при этом в качестве соли радия применяют кислотный раствор радия объемной активностью от 15 кБк/мл до 150 кБк/мл, нанесенный на ионообменную смолу, помещенную в стеклянную капсулу, расположенную в корпусе генератора.

А также поставленная задача решается генератором радона-222 состоящим из корпуса, в котором находится капсула, содержащая источник радона-222, при этом капсула выполнена из стекла, снабжена крышкой с нейлоновой мембраной и зафиксирована фторопластовой втулкой, помещенной в цилиндрический корпус генератора, выполненного из полипропилена, оснащенного герметичным колпачком и механическим поршнем для подачи воздушно-радоновой смеси в аналитическую систему.

Изобретение осуществляется следующим образом (фиг.1). Внутрь полипропиленового цилиндрического корпуса (2) с герметичным колпачком (6) и механическим поршнем (3), помещена стеклянная капсула (1) с крышкой, заполненная ионообменной смолой с адсорбированным радием-226 в количестве, необходимом для проведения научного эксперимента (0.5-2 грамма). Крышка капсулы снабжена нейлоновой мембраной (4) для беспрепятственного проникновения радона в объем корпуса генератора. Также внутри корпуса размещена фторопластовая вставка (5) для минимизации мертвого объема воздуха. Подача воздушно-радоновой смеси в аналитическую систему осуществляется путем выдавливания ею поршнем из корпуса.

Для нанесения радия на ионообменную смолу, его раствор пропускают через хроматографическую колонку, заполненную катионитом. Радиоактивный раствор пропускают через колонку со смолой несколько раз, после чего промывают ее 0.1М кислотой, добавляя промывной раствор к фильтрату. После каждого цикла сорбции активность фильтрата с промывным раствором измеряют на гамма-спектрометре для оценки степени сорбции Ra-226 на смоле. Процесс повторяют до тех пор, пока активность радия в фильтрате (пик 186.211 кэВ на гамма-спектре) не сравняется с фоновым значением. После завершения процесса сорбции ионообменную смолу промывают дистиллированной водой, сушат и помещают в капсулу с нейлоновой мембраной (размер ячейки 100 мкм) для свободной диффузии газа в объем генератора. Далее капсулу со смолой помещают в корпус генератора вместимостью 30 мл, в объеме которого происходит накопление Rn-222 для импульсной подачи в воздушный поток аналитической системы.

Скорость накопления радона-222 в объеме генератора определяется его периодом полураспада (3.82 дня). Активность накопленного газа к моменту времени t можно рассчитать по формуле [Очкин А.В., Бабаев Н.С., Магомедбеков Э.П. Введение в радиоэкологию. Учебное пособие для вузов. М, ИздАТ, 2003.200 с. ]:

где A_Rn - активность радона-222, A_Ra - активность радия-226, λ - постоянная распада радона-222.

Получение технического результата подтверждается представленными ниже примерами. Пример 1

2 мл раствора азотнокислого радия активностью 15 кБк/мл пропускают через хроматографическую колонку, заполненную ионообменной смолой КУ-2-8. Масса навески воздушно-сухой ионообменной смолы равна 0.5 г. Радиоактивный раствор пропускают через колонку со смолой несколько раз, после чего промывают ее 1 мл 0.1М HNO₃, добавляя промывной раствор к фильтрату. После каждого цикла сорбции активность фильтрата с промывным раствором измеряют на гамма-спектрометре для оценки степени сорбции Ra-226 на смоле. После чего смолу с сорбированным радием-226, помещают в стеклянную капсулу, расположенную внутри корпуса генератора. При этом активность радона-222, накопленная в объеме генератора через неделю, будет равна 0.58 кБк/см³.

Пример 2

2 мл раствора азотнокислого радия активностью 60 кБк/мл пропускают через хроматографическую колонку, заполненную ионообменной смолой КУ-23. Масса навески воздушно-сухой ионообменной смолы равна 0.8 г. Радиоактивный раствор пропускают через колонку со смолой несколько раз, после чего промывают ее 1 мл 0.1М HNO₃, добавляя промывной раствор к фильтрату. После каждого цикла сорбции активность фильтрата с промывным раствором измеряют на гамма-спектрометре для оценки степени сорбции Ra-226 на смоле. После чего смолу с сорбированным радием-226, помещают в стеклянную капсулу, расположенную внутри корпуса генератора. При этом активность радона-222, накопленная в объеме генератора через неделю, будет равна 2.33 кБк/см³.

Пример 3

4 мл раствора солянокислого радия активностью 100 кБк/мл пропускают через хроматографическую колонку, заполненную ионообменной смолой Purolite С100. Масса навески ионообменной смолы равна 1.5 г. Радиоактивный раствор пропускают через колонку со смолой несколько раз, после чего промывают ее 2 мл 0.1М HCl, добавляя промывной раствор к фильтрату. После каждого цикла сорбции активность фильтрата с промывным раствором измеряют на гамма-спектрометре для оценки степени сорбции Ra-226 на смоле. После чего смолу с сорбированным радием-226, помещают в стеклянную капсулу, расположенную внутри корпуса генератора. При этом активность радона-222, накопленная в объеме генератора через неделю, будет равна 3.89 кБк/см³.

Пример 4

2 мл раствора солянокислого радия активностью 150 кБк/мл пропускают через хроматографическую колонку, заполненную ионообменной смолой Purolite С100. Масса навески ионообменной смолы равна 2 г. Радиоактивный раствор пропускают через колонку со смолой несколько раз, после чего промывают ее 1 мл 0.1М HCl, добавляя промывной раствор к фильтрату. После каждого цикла сорбции активность фильтрата с промывным раствором измеряют на гамма-спектрометре для оценки степени сорбции Ra-226 на смоле. После чего смолу с сорбированным радием-226, помещают в стеклянную капсулу, расположенную внутри корпуса генератора. При этом активность радона-222, накопленная в объеме генератора через неделю, будет равна 5.83 кБк/см³.

Использование ионообменной смолы с нанесенным радием-226 в качестве источника радона-222 обладает рядом преимуществ перед твердыми солями радия: адсорбированные на катионите ионы радия зафиксированы на поверхностных ионогенных группах, вследствие чего радон, образовавшийся при их распаде, легко переходит в газовую фазу. При этом конструкция генератора исключает необходимость работы с радиоактивными порошками, работу с повышенными температурами, риск засорения патрубков солями радия, что снижает вероятность возникновения радиационной аварии, снижает дозовую нагрузку на персонал лаборатории и предотвращает загрязнение рабочих мест радиоактивными веществами. Производительность генератора по радону-222 легко прогнозируема и может быть увеличена адсорбцией радия-226 с большей удельной активностью.

Изобретение относится к радиохимической технологии, в частности к способу получения радона-222 и генератору радона-222, и может быть использовано для его получения с целью применения в научно-исследовательских работах в качестве радиоактивного источника. Способ включает использование соли радия, причем в качестве соли радия применяют кислотный раствор радия объемной активностью от 15 кБк/мл до 150 кБк/мл, нанесенный на ионообменную смолу, помещенную в стеклянную капсулу, расположенную в корпусе генератора. Генератор радона-222 состоит из корпуса, в котором находится капсула, содержащая источник радона-222. Капсула выполнена из стекла, снабжена крышкой с нейлоновой мембраной и зафиксирована фторопластовой втулкой, помещенной в цилиндрический корпус генератора, выполненного из полипропилена, оснащенного герметичным колпачком и механическим поршнем для подачи воздушно-радоновой смеси в аналитическую систему. Техническим результатом является возможность получения радона-222 с заданной объемной активностью и повышение радиационной безопасности способа за счет упрощения конструкции генератора. 2 н.п. ф-лы, 1 ил.

1. Способ получения радона-222, включающий использование соли радия, отличающийся тем, что в качестве соли радия применяют кислотный раствор радия объемной активностью от 15 кБк/мл до 150 кБк/мл, нанесенный на ионообменную смолу, помещенную в стеклянную капсулу, расположенную в корпусе генератора.

2. Генератор радона-222, состоящий из корпуса, в котором находится капсула, содержащая источник радона-222, отличающийся тем, что капсула выполнена из стекла, снабжена крышкой с нейлоновой мембраной и зафиксирована фторопластовой втулкой, помещенной в цилиндрический корпус генератора, выполненного из полипропилена, оснащенного герметичным колпачком и механическим поршнем для подачи воздушно-радоновой смеси в аналитическую систему.