Способ получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных фторидных отходов Советский патент 1985 года по МПК G21F9/28 

Изобретение относится к область обработки твердых радиоактивньр; материалов и мржет быть использовано при подготовке высокоактивных твер. фторидных отходов к захоронению Известен способ получения материа лов для последующего захоронения на основе цеолита, стеклокерамики, кера мики и т. д., включающих твердые радиоактивные отходы с целью их фиксации и надежной изоляции от окружающей среды в процессе длительного хра нения и захоронения. Эти материалы получшот путем смеш вайия радиоактивных отходов с цеолитом, стеклообразующими добавками, стеклокерамикой или керамикой, доведением смеси до плавления с последующим охлаждением расплава либо его грануляцией и включением гранул в ме таллические матрицы. Получение материалов связано с добавлением большого количества минеральных веществ и металлов, которыб не являются отходами производств и не радиоактивны, в результате чего значительно увеличиваются масса и объем, подлежащих захоронению радиоактивных отходов. Технология получения таких материалов сложна, а получ емые натрий-фосфатные или боро-силикатные стекла обладают низкой термической и радиационной стойкостью. С увеличением массы и объема захораниваемых радиоактивных отходов резко воз.растают затраты на их транспортировку и хранение. Наиболее близким техническим реше нием к изобретению является способ получения материала для захоронения, состоящего из остатков фторирования ядерного топлива, отработавших сорбента и химического поглотителя и заключающийся в том, ято отработавшие при регенерации ядерного топлИ7 ва сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавления, Затем в расплав вводят остатки фторирования, выдержи вают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаждают. В качестве химического поглотителя используют фтористый кальций, а отрабо тавший сорбент состоит в основном из фтористого натрия при следующем соотношении компонентов в минеральном плаве, мас.%: Остатки фторированияОтработавший сорбёнт/35-50Химический поглотитель 30-45 Однако получаемый материал обладает недостаточной термической радиационной и химической стойкостью и малым насыпным весом. Кроме того, он не содержит таких компонентов как оксид алюминия, фторид алюминия, которые используются или образуются в процессе регенерации облученного оксидного ядерного топлива газофазным методом и являются радиоактивными отходами. Это не позволяет комплексно решить задачу переработки и подготовки всех видов высокоактивных отходов фторидно-газовой технологии регене- . рации облучённого топлива к длительному контролируемому хранению или захоронению, что в свою очередь, существенно усложняет систему безопасного обращения с этим видом отходов. Целью изобретения является повышение радиационной безопасности при хранении отходов путем повьш1ения химической, радиационной и термической стойкости сплавленных отходов. Цель достигается тем, что по способу получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных .фторидных отходов, заключающемуся в том, что отработавшие при регенерации ядерного топлива сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавления, а затем в расплав вводят остатки фторирования, выдерживают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаждают. В качестве отработавшего химического поглотителя используют фторид алюминия, а в расплав вместе с остатками фторирования вводят оксид алюминия при следующем соотношении компонентов, мас.%: остатки фторирования 5-30; отработавший сорбент 35-50;. отработавший химический поглотитель 20-35; оксид алюминия 5-20. Способ получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных отходов, образующихся при регенерации ядерного топлива, состоит в следующем. Образующиеся в процессе регенерации облученного оксидного топлива радиоактивные фторидные отходы cмeшивaJют в соотношении, 35-50 мае,ч, отработавшего сорбента и 20-35 мае.ч, от работавшего химического поглотителя, полученную смесь помещают в керамиче кий или из жаростойкой стали тигель печи электрического и выдерживают в 1100 С до плавле нагрева нагрева при кия. Затем в расплав загружают от 5 до 30 мас.% остатков фторирования и оксид алюминия, который используется для обеспечения движущего слоя в . аппарате фторирования, с таким расчетом, чтобы его массовое содержание в смеси не превышало 20%. Смесь выдерживают в течение 14 при 1000 1100 с до ее полной гомогенизации, после чего расплав выливают в охранный контейнер из нержавеющей стали либо охлаждают в тигеле для сплавления. Застывший плав извлекают либо вместе с тиглем загружают в аналогич ный охранный контейнер, который герметично закрывают и помещают в защит ное хранилище на длительное контроли руемое хранение или отправляют на за хоронение.Таким способом получают камнеподобные минеральные плавы, пла вящиеся в интервале температур 9501050 С. Выбранные пределы концентрации компонентов смеси обусловлены следующими соображениями: в указанной области концентраций образуются камнеподобные гомогенные минеральные плавы, обладающие достаточно высокой твердостью, термической, радиационной и химической стойкостью и более низкой удельной активностью по сравнению с исходными остатками фторирования, что обеспечивает условия теплоотвода и не требует дополнительног разбавления их перед захоронением. Увеличение содержания остатков фторирования выше 30 мае.7, и оксида aJnoминия выше 20 мас.% приводит к то му, что смесь в установленном интервале температур не плавится, а образуется рыхлый неоднородный спек. Уменьшение концентрации остатков фто рирования и оксида алюминия ниже 5 мас.% приводит к снижению термической, радиационной и химической стойкости получаемых плавов. Увеличение содержания химического поглотителя выше 35 мас.% и уменьше-

ние содержания сорбента меньше 35 мас.% приводит к снижению химической и термической стойкости конечного 1

нию к окружающей среде минеральные материалы, пригодные для длительного контролируемого хранения и; з хороне24материала, что не обеспечивает уело-, ВИЙ надежности и безопасности его xijaнения и захоронения. Увеличение содержания сорбента больше 50 мас.% и уменьшение содержания химического поглотителя меньше 20 мас.% не позволяет получить гомогенный плав, приводит к спеканию шихты и снижению химической и радиационной стойкости конечного продукта. Для проверки описанного способа приготовлены две смеси ингредиентов по 0,5 кг, содержащие каждая, мас.%: I Остатки фторирования5Отработавший сорбент50Отработавший химический поглотитель 35 Оксид алюминия 10 Л Остатки фторирования 25 Отработавший сорбент 35 Отработавший химический поглотитель 20 Оксид алюминия 20 у Сорбент и химический поглотитель в произвольном порядке засыпают в алундовый тигель и помещают в печь электрического нагрева, разогретую до , тигель выдерживают в печи до полного плавления смеси. Затем в расплав загружают расчетное количество остатков фторирования и оксида алюминия и выдерживают в течение 60 мин смесь 1 при , а смесь II при llOOc в атмосфере воздуха до полной гомогенизации смеси. После чего расплав выливают в металлический стакан из жаростойкой стали, где он остывает до комнатной температуры, застывший плав извлекают и помещают в герметичный контейнер для длительного хранения или захоронения. В результате проведенных операций получают монолитные камнеподобные минеральные плавы, обладающие высокой твердостью, термостойкостью до , не гигроскопичные, с плотностью 3000-3500 кг/м. Вьщ1елачиваемость плавов, определенная до С5 ,в дистиллированной воде при комнатной температуре составляет 5,2-10 -3,6-10 г/см сутки. Таким образом получены стойкие по отноше5 1083832ft

ния в герметичных контейнерах из не-1 олучаемый материал включает все

ржавеющей стали.виды радиоактивных твердых отходов

Предложенный способ позволяетгазофторидного процесса регенерации , получить материал, который имеет5 топлива и не требует введения довысокую термовлагостойкость и плот-полнительных неактивных наполнитеность, что позволяет примерно в трилей. Это позволяет снизить технолораза уменьшить конечные объемы под-гические затраты на его получение лежащих захоронению радиоактисных тве-и реализовать комплексный подход рдых фторидиых отходов и приводит к су-10 к переработке всех видов радиоактивщественному снижению затрат иаоргани-ных отходов с минимальными затразацию его транспортировки ихранений-тами.

СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ МАТЕРИАЛА ДЛЯ ЗАХОРОНЕНИЯ НА ОСНОВЕ ТВЕРДЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ФТОРИДНЫХ ОТХОДОВ, заключающийся в том, что отработавшие при регенерации ядерного топлива сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавленияj а затем в расплав вводят остатки фторирования, выдерживают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаясдают, отличающийся тем, что, с целью повьшения радиационной безопасности при хранении отходов путем повышения химической, радиационной и термической стойкости сплавленных отходов, в качестве отработавшего химического поглотителя используют фторид алюминия, а в расплав вместе с остатками фторирования вводят оксид алюминия при следующем соотношении компонентов, мас.%: Остатки фторирования5-30 Отработавший сорбент 35-50 Отработавший химический поглотитель 20-35 Оксид алюминия 5-20