Способ очистки газов от радиоактивных аэрозольных частиц Советский патент 1991 года по МПК G21F9/02 

Изобретение от носится к ядерной энергетике м падиохимическому производству, преимущественно к области выделения трансурановых элементов (Ро, Am, BK, CF и др) и приготовления ядерного топлива с использовачием солевых расплавов хлоридов металлов, и может быть использовано для -..чистки отходящих газов от радиоактивных аэрозольных частиц.

Цель изобретения - улучшение степени очистки отходящих газов при одновременном повышении надежности очистки путем предотьращенип возможности случайных выбросов радиоактивных веществ в атмосферу при внезапных поступлениях на очистку отходящих газов с большой концентрацией радиоактивных веществ и сокращение количества радиоактивных отходов.

На чертеже изображена аппаратурно- технологическая схема реализации способа.

Отходящие хлорсодержащие газы, включающие солевые аэрозольные частицы а -радиоактивных нуклидов, после грубой очистки подают в нижнюю часть абсорбционной колонны 4, орошаемой сверху 5%-ным содовым раствором. В донную часть абсорбционной колонны подают 15%-ный раствор нитрата аммония (предусмотрена линия для перетока образующегося здесь газа в среднюю часть колонны). Отработавший раствор стекает в бак-сборник 2. Отходящие газы на верхней части абсорбционной колонны подают в коON

Ј.

4 Ю СО лонку 3 с озернвнной щавелевой кислотой, обогреваемой нагревателем 4, затем газы направляют в колонку 5 с набухшей ионообменной смолой 6, охлаждаемой воздухом посредством змеевика 7. Газ поступает сначала. в нижнюю камеру колонны 8 для предварительного охлаждения, 9 - пробоотборное приспособление для забора проб смолы. С донной части колонны отходит в бак-сборник линия сброса конденсата. Буквами а, б, в д на схеме показаны места контрольного газового пробоотбора, г- место пробштбора отработавшего раствора, клзлан,о- термоэлектрический термометр , -- линия отходящих газов.

Способ очистки газов от радиоактивных аэрозольных частиц, содержащих нуклиды актиноидов (уран, плутоний, америций, бер- клий, калифорний и др.), включает обработку газов парами воды или водными растворами, отходящие газы после обработки парами воды или водными растворами пропускают через озерненные слои щавелевой кислоты, температуру которых поддерживают в интервале 30-100°С, но выше температуры газов, выходящих после операции обработки парами воды или водными растворами, и слои набухшей ионообменной смолы, температуру газов в которых поддерживают выше 0°С, но ниже температуры газов, выходящих после операций обработки парами воды или водными растворами.

Наличие операций обработки отходящих газов парами воды (например, в циклоне с последующей конденсацией части влаги в холодильнике) или пропускания через насадочкый, тарельчатый или.иной абсорбер, орошаемый поглотительный раствором, например 5%-ным раствором кальцинированной соды (при очистке хлор- содёржащих отходящих газов, включающих возгоны солей хлоридов актиноидов), позволяет позготовить газы насыщением вланой к очистке на ионообменной смоле, а также очистить отходящие газы от основной части загрязнения (поглощением его в водном растворе или осаждением в циклоне и при операции частичной конденсации после пропускания через циклон)и газообразного хлора (в абсорбере, в случае очистки хлор- содержащих газов). При отсутствии данной операции невозможно провести очистку на следующей ступени - ионообменной смоле, так как газ, не насыщенный влагой, сушит ионообменную смолу. Кроме того, при обработке отходящих газов парами воды с последующей конденсацией влаги в холодильнике или пропусканием их через орошаемый абсорбер очищают газ от значительного по абсолютному количеству радиоактивных веществ.

Наличие операции пропускания газов через озернениые слои щавелевой кислоты

обеспечивает улавливание на них большого количества актиноидов. При улавливании . происходит химическая реакция с образованием более инертной соли оксапата актиноида, внедренной в матрицу зерна

0 щавелевой кислоты. Последнее обстоятельство резко снижает вероятность вторичного уноса радиоактивного загрязнения, задержанного на поверхности зерен. Улавливание из отходящих газов большой доли

5 загрязнения и прочное ее удержание обеспечивают высокую степень очистки. Наличие этой операции обеспечивает улавливание аэрозольных частиц солей кальцинированной соды (или другого ще0 лочного соединения, применяемого для орошения абсорбера) и этим создает стабильным режим работы слоев ионообменной смолы, предотвращая их защелачивание.

5 При отсутствии данной операции пропускания газов через озерненные слои щавелевой кислоты нельзя достигнуть требуемой степени очистки и обеспечить стабильную работу слоев ионообменной смолы.

0 Наличие операции пропускания отходящих газов через слои ионообменной смолы обеспечивает значит ельноз повышение степени очистки газов. Аэрозольные частицы отходящих газов прилипают к влажной по5 верхности зерен смолы, радиоактивное солевое загрязнение растворяется на поверхности набухшего зерна и диффундирует е глубь зерна. Таким образом, загрязняющее вещество оказывается прочно

0 связанным с зерном ионообменной смолы, что исключает мх унос - это повышает степень очистки.

При ог .утстаии операции пропускания0 отходящих газов через ионообменную смо5 лу нельзя обеспечить очистку газов до требуемой чистоты.

Для осуществления предлагаемого способа очистки отходящих газов необходимо создать требуемый температурный режим

0 каждой ступени очистки газа, а именно:; температуру озерненных слоев щавелевой кислоты поддерживают в интервале 30- -100°С, но выше температуры газов, выходящих после операций обработки парами во5 ды или водными растворами, а температуру газов в слоях ионообменной смолы держивают выше 0°С, но ниже температуры газов, выходящих после операций обработки парами воды или водными растворами.

Такое условие, когда температура насыщенных парами воды газов зыходящих по- слч операции обработки нарами зодь или водными растворами, выше -емпературы тех же газов в слоях монообменной смолы (а ионообменная смола находится при температуре выше 0°С), обеспечивает постоянное увлажнение, набухшее состояние ионообменной смолы, задержание и поглощение радионуклидов из я зрозольннх «ас- тиц.

Поддержание температуры озерненных слоев щавелевой кислоты выше температуры газов, выходящих после операций обработки парами поды или водными растворами, и в интервале 30-100°С предотвращение намокание зерен щавелевой кислоты и способствует протекангю реакции хемосорбции с солями актиноидов, других радиоактивных веществ -л с кальциониро- ванной содой (или с щелочью). При температуре ниже 30°С щавелевая кислота поглощает влагу, размокает, а при температуре выше 100°С возгоняется.

Одновременное достижение повышен- ной надежности очистки обеспечивается большой емкостью по улавливаемым радионуклидам как нз ступени очистки на озерненных слоях щавелевой кислоты, так и на ступени, тонкой очистки на ионнообменник смоле. При внезапном поступлении на очистку газов с большой концентрацией радиоактивных веществ щавелевая кислота и ионообменная смола способны поглотить и удержать значительное количество радио- активных веществ и исключить их случайный выброс е атмосферу.

Одновременное достижение сокращения радиоактивных отходов обеспечивается тем, что использованную щавелевую кисло- ту легко и просто выгружают в герметичный контейнер, нагревают до 200°С и разлагает, почти полностью превращая в газ. Отработавшую ионообменную смо , легко уменьшают дс минимального объема или полностью сжигают в замкнутом обьеме, чем решают задачу сокращения количества радиоактивных отходов.

Пример. Применительно к процессам приготовления ядерного топлива с исполь- зованием солевых расплавов хлоридов металлов способ осуществляют следующим образом.

В реальных условиях хлорсодержащие отходящие газы включают 2-20 r/м3 хло- РИДОВ натрия, цезия, железа, алюминия, магния, кремния, никеля, хрома «-радиоактивные нуклиды делящихся материалов. Расход отходящих газов составляет 0,1-0,4 мэ/ч.

Отходяшие газы указанного состава после предварительной грубой очистки подает в нижнюю часть абсорбционной колонны, Абсорбционную колонну с внутренним диаметром 93,f мм и рабочей высотой 900 мм с насадкой из фарфоровых колец диаметром 10 мм орошают сверху 5%-ным раствором кальцинированной соды с расходом 15 л/ч,

В доннуьз часть абсорбционной колонны для нейтрализации образующегося гипо- хяорида натрия подают 15%-ный раствор нитрата аммонии с расходом 5 л/ч. Температура о ходящих газов на выходе абсорбционной кслоины составляет 25°С. После абсорбционной колонны отходящие газы про т/екают через колонну, заполненную озерненной щавепевой кислотой со средней крупностью в диаметре 2-3 мм. Колонна имеет внутренний диаметр и рабочую высоту соответственно 200 к 250 мм. Зерна приготовлены путем дробления и рассева через сито спрессованного порошка щавелевой кислоты. Колонне имеет снаружи электрический обогреватель, который автоматически поддерживает заданную температуру 40-40°С. Колонна имеет люк для загрузки и выгрузки зернистого материала.

После колонны с озерненной щавеле- вси кислотой отходящие газы пропускают через колонну с набухшей ионообменной смолой -катионитом КУ-2-8чс ГОСТ20298-74, который имеет следующие данные. Гранулометрический состав, мм: размер зерен 0,4-1,25; эффективный размер зерен 0.45-0,65. Массовая доля влаги (в набухшем состоянии) в насыпном слое 65%. Полная статистическая обменная емкость 1,85 мг/моль/см3. Динамическая обменная емкость 1640 г/моль/м3.

Эта колонна имеет средний внутренний диаметр и общую рабочую высоту соответственно 250 и 280 мм. Изнутри колонна снабжена змеевиком для охлаждения. Колонна разделена беспровальной решеткой на две камеры: основную, высотой 202 мм, и меньшую, высотой 78 мм, для предварительного охлаждения отходящих газов, которая расположена в нижней части, и от которой отходит трубопровод для стока конденсата, соединяющийся с трубопроводом для стока отработавших растворов из абсорбционной колонны в сборник растворов.

Отходящие газы в камере для предварительного охлаждения охлаждают до требуемой температуры (ниже точки росы), которую поддерживают в основной камере с зернами смолы в пределах 10-20°С автоматически с помощью термоэлектрического термометра, функционально связанного с

регулируемым клапаном на линии подачи воздуха для охлаждения по змеевику колонны. После колонны с ион сбмечной смолой отходящие газы направляют на линию сброса, Пробоотборные точки отходящих газов, расположены до и после аппаратов: абсорбционной колонны, колонны с озерненной щавелевой кислотой, колонны с набухшей катионитовой ионообменной смолой.

Контрольный пробоотбор производят прокачкой через аналитический фильтр АФА-РМП-20 отходящего газа от соответствующей пробоотборной точки. Затем производят замер а -радиоактивности фильтра на радиометрической установке.

Загрязненность отходящих газов по а -радиоактивным нуклидам составила: перед абсорбционной колонной 1,0 -103- -8,5 -10 после абсорбционной колонны (перед колонной со щавелевой кислотой) 10 - 1,0- 104 Бк/м3; после колонны с озерненной щавелевой кислотой (перед колонной с набухшей ионообменной катионитовой смолой) 1-100 Бк/м3; после КОЛОННУ с набухшей ионообменной катионитовой смолой 0,00-0,5 Бк/м3.

Изобретение обеспечивает более высокую степень очистки отходящих газов от а -радиоактивного загрязнения актиноидными нуклидами, уменьшает вероятность случайных повышенных выбросов радиоак- тивных нуклидов а атмосферу, уменьшает количество образующихся при газоочистке радиоактивных отходов.

Формула изобретения Способ очистки газов от радиоактивных аэрозольных частиц солей актиноидов,

включающий обработку газов парами воды или водными растворами, отличающий- с я тем. что, с целью улучшения степени очистки отходящих газов при одновременном повышении надежности очистки путем

предотвращения случайных выбросов и сокращения количества радиоактивных отходов, отходящие газы после обработки парами воды или водными растворами пропускают последовательно через озерненные слои щавелевой кислоты, температуру которых поддерживают в интервале 30-100°С, но выше температуры газов, выходящих после операции обработки парами воды или водными растворами, и слои набухшей ионообменной смолы, температуру газов в которых поддерживают вышеО°С, но ниже температуры газов, выходящих по-, еле операций обработки пэрами воды или водными расшорами.

Изобретение позволяет улучшить степень очистки отходящих гэзоз при одновременном повышении надежности очистки путем предотвращен случайных выбросов и сокращения количества радиоактивных отходов. Для этого отходящие газы после обработки парами воды няи водными растворами пропускают последовательно через озерненные слои щавелевой кислоты, температуру которых поддерживают в интервале 30-100°С, но выше температуры газов, выходящих после операций обработки парами воды или водными растворами, и слои набухшей ионообменной смолы, температуру газов в которых поддерживают выше (гС, но ниже температуры газов, выходящих после операций обработки парами воды или водяными растворами. Изобретение позволяет уменьшить вероятность случайных повышенных выбросов радиоактивных нуклидов в атмосферу, а также сократить количество образующихся пои газоочистке радиоактивных отходов. 1 ил.

С-брас отводящих газо 8

Воздух для охлаждения

CSpsc KVHffentamg

С-адоёмй растдар 5%

VI

А Отходящие газы I после spy Sou

„ е| - -3 cw JT VU

Раствор If-1

н,,фрппт- У ,

амкониу 15%

QinpaSomaluiffi растВор