СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА ТАЛЛИЙ-199 Советский патент 1994 года по МПК G21G4/08 

Изобретение относится к прикладной радиохимии, в частности к производству радиофармацевтических препаратов (РФП) для ядерной медицины.

Целью изобретения является повышение выхода таллия-199 с заданным значением чистоты по примеси таллия-200.

Поставленная цель достигается тем, что проводят сублимационное выделение радионуклида таллия-199 из облученных альфа-частицами золотых мишеней при 650-700^oC. В отличие от прототипа предварительно для мишени, облученной в выбранных условиях, строят калибровочную кривую изменения содержания примеси в сублимате в зависимости от относительного изменения активности мишени в процессе сублимации, из этой зависимости находят величину относительного измерения активности мишени, соответствующую заданному содержанию примеси в препарате, и в последующем сублимационное выделение таллия-199 проводят с одновременным контролем за относительным изменением активности мишени, прекращая его в тот момент, когда относительное изменение активности мишени достигнет величины, отвечающей заданному содержанию примеси в препарате.

Существенными отличиями является то, что при проведении сублимации таллия из мишени осуществляют контроль за изменением ее наведенной активности, а по относительной величине этого изменения судят о составе выделенного продукта. Таким образом, предполагается, что критерием содержания примеси таллия-200 в конечном продукте может служить величина изменения общей активности мишени при сублимации.

Предпосылкой для такого предположения является то, что распределение радионуклидов таллия-199 и таллия-200 в золоте в интервале энергий 22-28 МэВ, что соответствует длине пробега частиц в слое золота 30 мкм, имеет примерно линейный характер [1] , т. е.

А₁(х) = k₁х + b₁,
А₂(х) = k₂x + b₂, (1) где А₁ и А₂ - активность радионуклидов ²⁰⁰Т1 и ¹⁹⁹Т1 соответственно; х - координата, совпадающая с поперечным сечением мишени; k₁ и k₂ - градиенты снижения активностей радионуклидов от поверхности в глубь мишени.

Скорость накопления того или иного радионуклида в сублимате dА₁/dt зависит от скорости их диффузии в золоте V_д = dх/dt. Поскольку ²⁰⁰Т1 и ¹⁹⁹Т1 имеет близкие физико-химические характеристики, можно считать, что они диффундируют в золоте с равными скоростями. Представим величину dА₁/dt в виде
= · = v_д . (2)
Величину частной производной ∂А₁/dх найдем из выражений (1), подставив ее в (2) получим
. (3)
Далее нетрудно показать, что соотношение концентраций обоих радионуклидов в сублимате будет изменяться во времени пропорционально относительному снижению общей активности мишени. Это означает, что путем регистрации изменения активности мишени во времени можно осуществлять непосредственный контроль за изменением качественного состава сублимата. При этом заданному значению примеси таллия-200 в таллии-199 будет соответствовать одно конкретное значение относительного изменения активности мишени, которое будет соответствовать конкретному моменту времени окончания процесса. Этим предлагаемый способ существенно отличается от прототипа, где задается достаточно широкий временный интервал сублимации.

На чертеже показаны зависимости изменения в процессе сублимации содержания таллия-200 в сублимате от относительного изменения активностей мишеней различной толщины: 60(o), 90(х) и 500( Δ) мкм, облученных в стационарных условиях (а) и при их вращении со скоростью 1,5 об/мин (б).

Для построения калибровочных зависимостей в первом случае мишень, имеющую толщину золотой фольги 60 мкм, облучают в потоке альфа-частиц с энергией 27,2 МэВ при плотности тока 20 мкА в течение 8 ч в стационарных условиях, при которых она остается неподвижной в канале ионопровода. Затем мишень после часового охлаждения протирают спиртом, измеряют ее начальную наведенную активность А_o с помощью радиометра ДРГЗ-03 и помещают в кварцевую печь, предварительно нагретую до 650^оС, облученной стороной вверх. Сверху над мишенью устанавливают охлаждаемый водой конденсатор и проводят сублимацию. В последующем измерения активности мишени А₁, А₂ и т. д. проводят через каждые 10 мин в течение 1 ч. На момент проведения измерений мишень извлекают из печи. Одновременно конденсор устанавливают в емкость, предназначенную для смыва сублимата таллия с поверхности конденсатора. Смыв производят порцией физиологического раствора (натрия хлорида 0,9% ) объемом 10 мл. Из полученного раствора отбирают пробу в количестве 5 мкл. При всех последующих смывах используют один и тот же раствор, каждый раз отбирая пробы в том же количестве. По окончании сублимации проводят анализ проб раствора на содержание радионуклидов таллия-200 в таллии-199.

Измерение осуществляют с помощью гамма-спектрометра LP-4900 и полупроводников детектора объемов 60 см³. В качестве аналитических линий гамма-спектра используют энергии 334 и 368 кэВ для таллия-199 и таллия-200 соответственно. Все измерения и последующие расчеты содержания примеси таллия-200 в препарате проводят в соответствии с фармакопейной статьей ВФС 42-1956-90. На основании полученных данных строят калибровочный график (см. чертеж, линия а).

Точно также и в том же последовательности проводят исследования на других мишенях, имеющих различную толщину фольги, например 90 и 500 мкм. Полученные результаты наносят на тот же график, убеждаясь, что все точки для разных мишеней ложатся на одну кривую. Исходя из полученного графика находят значение относительного изменения активности мишени в процессе сублимации соответствующее содержанию примеси таллия-200 в препарате 1,5% (пунктирная линия на чертеже). Для стационарных условий облучения мишеней оно равно 53% .

Во втором случае мишени различной толщины 60, 90 и 500 мкм облучают альфа-частицами в тех же условиях, что и в предыдущем, с тем отличием, что в процессе облучения их вращают с помощью специального устройства со скоростью 1,5 оборота в минуту. Последующие измерения активности мишени и состава сублимата, а также обработку результатов определений осуществляют тем же путем. Исходя из полученных данных строят зависимость, показанную на чертеже (линия б)/и находят значение относительного изменения активности мишени, соответствующее содержанию таллия-200 в препарате, равное 1,5% . Таким образом, при вращении мишени выход продукта с заданной чистотой возрастает до 63% от первоначальной активности, объясняется снижением скорости диффузии радионуклидов внутрь мишени с одновременным их перемешиванием в ходе процесса облучения, а также непосредственным снижением потерь таллия-199 в поверхностном слое за счет его испарения в области падения пучка.

Такие же зависимости могут быть построены и для других условий облучения. Приведем пример конкретного выполнения способа. Мишень толщиной 500 мкм облучают альфа-частицами так же, как и в предыдущем случае. Затем ее помещают в печь для сублимации, рядом с которой на расстоянии 6 см установлен датчик радиометра. Над мишенью сверху устанавливают конденсор и измеряют ее наведенную активность А_o = 450 мкР/c. В соответствии с калибровочным графиком (см. чертеж/ линия б) определяют, что степень снижения активности мишени для получения препарата, содержащего примесь таллия-200, например, 1,4% должна составить 60% . Тогда, решив соотношение = 0.6, находят величину остаточной активности мишени А₁= 0,4 А_o = 180 мкР/с. В последующем сублимационное выделение таллия проводят с периодически измерением остаточной активности мишени. В моменты измерений конденсор убирают за защиту, установленную рядом с печью. При достижении величину остаточной активности мишени 180 мкР/c мишень удаляют из печи, а конденсор переносят в емкостью для смыва. Дальнейшее растворение конденсата и измерение его состава проводят также, как и при построении калибровочных кривых. Проведенные измерения показывают, что содержание примеси таллия-200 в препарате составляет 1,37% при общей его активности 38,6 мКи. Полученное отклонение в 0,03% от заданной величины соответствует ровно потере кондиционного препарата 1,5-2% от его общего количества.

Таким образом, предлагаемый способ позволяет проводить оперативный контроль за процессом сублимационного выделения таллия-199 и получать препарат с заданным значением содержания примеси таллия-200 при общем выходе продукта до 98-99% . Положительным является также то, что способ позволяет использовать для наработки таллия-199 мишени с рабочим слоем золота, имеющим толщину значительно большую 30 мкм. Такие мишени выдерживают лучевые нагрузки (ток альфа-частиц 30 мкА и более) и, следовательно, дают возможность получать за одно облучение до 70 мКu ценного препарата. (56) Nagame Y. et al. Production of Tallium-199 by Alpha Bombardment of Gold. - Int. J. Appl. Radiat. and Isotopes. V. 30, p. 669, 1979.

Автоpское свидетельство СССP N 1468274, кл. G 21 G 1/10, 1988.

Изобретение относится к прикладной радиохимии и может быть использовано при получении радионуклида таллий - 199 и радиофармацевтического препарата на его основе для кардиологических исследований. Способ заключается в сублимационном выделении таллия - 199 из облученных альфачастицами золотых мишеней при 650 - 700С с одновременным контролем относительного изменения активности мишени, что позволяет получать максимально возможный выход таллия - 199 с заданным содержанием таллия - 200. Предварительно для мишени, облученной в выбранных условиях, строят калибровочную кривую изменения содержания примеси в сублимате в зависимости от относительного изменения активности мишени в процессе сублимации и из этой зависимости находят величину относительного изменения активности мишени, соответствующую заданному содержанию примеси. Сублимационное выделение таллия - 199 в дальнейшем проводят до достижения этого значения относительного изменения активности мишени. Выход таллия - 199 заданной чистоты 98 - 99% . 1 ил.

СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА ТАЛЛИЙ-199 , включающий его сублимацию из облученных альфа-частицами золотых мишений пpи 650 - 700^oС, отличающийся тем, что, с целью повышения выхода таллия-199 с заданным значением содеpжания пpимеси таллия-200, пpедваpительно для мишени, облученной в выбpанных условиях, стpоят калибpовочную кpивую изменения содеpжания пpимеси в сублимате в зависимости от относительного изменения активности мишени в пpоцессе сублимации, из этой зависимости находят величину относительного изменения активности мишени, соответствующую заданному содеpжанию пpимеси в пpепаpате, и в последующем сублимационное выделение таллия-199 пpоводят с одновpеменным контpолем за относительным изменением активности мишени, пpекpащая его в тот момент, когда относительное изменение активности мишени достигнет величины, отвечающей заданному содеpжанию пpимеси в пpепаpате.