Способ получения урана Советский патент 1993 года по МПК C22B60/02 

Изобретение относится к способу поэтапного получения металлического урана из окисленного соединения, например, УОз. изОз.

Для производства металлического урана из окиси, в основном иОз. обычно используют способ, последовательно включающий в себя восстановление до состояния U02, при высокой температуре, с помощью водорода или водородного векторного газа, как, например, МНз, затем, фторирование с помощью фтористоводородной кислоты, при высокой температуре, или в водной фазе, для получения UF и металлотермическое восстановление, например, посредством Мд или Са, для получения, с одной стороны, урана в виде слитков, с другой стороны, побочного продукта в виде фторида (например, магния или кальция), который необходимо обрабатывать перед удалением.

Хотя этот способ часто используется, он имеет несколько недостатков, В частности, он требует применения фтористоводо- родной кислоты, которая является, одновременно, опасным продуктом и, следовательно, очень неудобным для работы и дорогим, а также такого восстановителя, как Мд или Са, которые также являются дорогостоящими.

Кроме того, зти два дорогостоящих продукта (фтор и восстановитель) находятся в состоянии побочного щелочноземельного фторида, требующего проведения дорогостоящего обеззараживания мокрым способом с образованием жидких эфлюентов. Кроме того, это обеззараживание, необходимое для удаления и рекуперации содержащегося урана, оставляет следы урана, которые ограничивают возможности сбыта указанного фторида.

ON

СО

Известен способ получения урана из окисных соединений, включающий хлорирование исходного измельченного сырья с избытком углеродистого восстановителя газообразным хлором с получением газообразного тетрахлорида урана и восстановление при повышенной температуре ниже температуры плавления урана при получении урана в твердом состоянии и побочных хлоридных продуктов.

Изобретение относится к способу получения урана из одного из его окисленных соединений, заключающемуся в проведении следующих этапов:

-осуществляют реакцию смеси, в чистом виде или в виде агломерата, из порошка указанного окисленного соединения и избытка углеродного порошка, с газообразным хлором при температуре выше 600° С, с целью получения газообразного UCM, который фильтруют и конденсируют после возможной очистки путем дистилляции;

-восстанавливают UCU при повышенной температуре, ниже температуры плавления урана, для образования урана в твердом виде и одного или нескольких побочных продуктов, и

-рециркулируют в способе указанный побочный продукт, после превращения его в элементарную рециркулируемую форму.

Этим восстановлением, обычно, является:

-либо электролиз, предпочтительно, в среде расплавленных щелочных или щелочноземельных хлоридов, для получения, с одной стороны, твердого урана, с другой стороны, элементарного хлора;который непосредственно рециркулируется на первом этапе;

-либо металлотермическое восстановление с помощью, по меньшей мере, одного металлического восстановителя, такого, как Mg, Ca, Na, К, получая, с одной стороны, уран в твердом состоянии, с другой стороны, хлор в виде металлического хлорида, причем этот побочный продукт превращают в элементарную форму, то есть в его составляющие элементы, которые также рецирку- лируются: хлор - на первом этапе и металл при восстановлении. Эти составляющие элементы, обычно, получают или разделяют путем электролиза.

Видно, что в этом способе используются только дешевые продукты (С), при этом другие реагенты рециркулируются и не происходит образования твердого или жидкого эфлюента. Единственным образующимся газообразным эфлюентом является СО/СОз, который удобно фильтровать перед удалением.

Таким образом, такой способ позволяет значительно уменьшить стоимость производства: нет обработки, удаления твердого эфлюента и применяются упрощенные уста- новки.

Согласно изобретению, исходным продуктом является какое-либо окисленное соединение урана, в чистом виде или с примесью, например, такая окись, как U02,

КзОе, иОз, U04 или одна из их смесей, обычно используют КзОв или скорее 1Юз, или уранат, предпочтительно диуранат аммония, так как присутствие щелочных или щелочноземельных элементов не всегда

желательно. Смешивают исходное урансо- держащее соединение, предпочтительно, в сухой и разделенной форме (порошок, чешуйки, гранулы..,) с углеродом (кокс, уголь, графит...) также в разеделенной форме, Эту

смесь вводят в чистом виде или. в известных случаях, после гранулирования или агломерации, в реактор с высокой температурой, в котором она вступает в реакцию с газообразным хлором, разбавленным или нерэзбавленным с таким инертным газом, как аргон, гелий, азот, введенным, предпочтительно, противотоком, когда работают в непрерывном режиме и/или таким образом, что он фильтруется через наполнитель.

При исползовании UOs, в реакции, получают обычно UCM по формуле

U03 + ЗС + 2CI2-4JCU + ЗСО (и/или ),

но могут также образовываться UCfs и UCIe. Работают при температуре, превышающей примерно 600° С и, предпочтительно, при 900-1100° С, с целью получения, предпочтительно, UCU и ограничения обрэзо вания CCIs или CCIe, и при каком-либо давлении; однако, из практических соображений, более удобно использовать давление, близкое к атмосферному давлению. От температуры реакции зависит полученная

пропорция СО и/или С02.

Реакция является полной. Предпочитают работать в присутствии избытка углерода, по меньшей, мере, 5 вес.% с целью исключения образования оксихлоридов, и

для получения UCU в газообразной форме.. Количество использованного является: по меньшей мере, недостаточным для потребления всего урана, желателен небольшой избыток, но который должен быть

ограниченным для исключения образования высших хлоридов UCIs и 1Юб.

Реакцию можно проводить многими способами.

Например, можно работать в среде расплавленной соли, такой, как щелочные

хлориды, не вступающие в реакцию с использованными реагентами. В этом случае, в ванну расплавленной соли равномерно подают смесь указанного урансодержащего окисленного соединения и углерода с перемешиванием хлора. Такой способ особенно представляет интерес, когда исходным урансодержащим соединением является концентрат с примесями, содержащий, в частности, такие нежелательные элементы, как щелочные, или щелочноземельные, редкоземельные или другие элементы. Эта ванна, содержащая UCU, может, в известных случаях, служить для электролиза, но предпочитают рекуперировать UCU в газообразной форме.

Можно работать также в твердой фазе.

В этом случае, урансодержащее соединение, в чистом виде или предпочтительно в смеси с углеродом, может непосредственно вводиться в реактор, содержащий слой углерода, который обеспечивает избыток углерода. Пригодны любые типы реакторов или печей, например конвейерная печь с ленточным подом, вращающаяся печь, печь с текучим слоем,.но наибольший интерес представляет реактор с кипящим слоем, содержащий слой углерода, флюиди- зированный хлором, и реакционные газы, в который подают указанную смесь урансодержащего соединения и углерода, предпочтительно, в виде порошка. Однако, в более.общем плане, различные типы реакторов могут питаться также продуктами в виде гранул, концентратов, брикетов и т.д. . Способ этого типа особенно представляет интерес, когда урансодержащее соединение содержит мало щелочных элементов и, предпочтительно, обладает небольшой степенью примесей.

Полученный в ходе реакции, сублимированный UCI4 фильтруют на выходе реактора, например, на кварцевой сетке или на сетке из двуокиси кремния.

В случае, когда UCI4 содержит летучие примеси, в этом случае, можно осуществлять очистку путем дистилляции и конденсации. Если эта очистка не обязательна, UCU непосредственно конденсируют для его получения в твердой (лёд) или жидкой форме, что позволяет отделять его от имеющегося в известных случаях и/или от неконденсируемых газов разбавления таких, как Ar, He, Na2. CO, C02.

Когда UCU содержит высшие хлориды такие, как UCIs. UCIe, можно проводить операцию перевода указанных высших хлоридов в UCU. Эта операция заключается в простом нагревании смеси хлоридов либо в

твердой qSaae, при температуре 150-500° С, при пониженном давлении, обычно, около 6 мм рт.ст,, либо в газовой фазе при температуре, по меньшей мере, равной 800°С Обратный перевод может также осуществляться путем электролиза, как это будет по казано ниже.

Затем, на атрром этапе, осуществляю восстановление для получения металличе

0 ского урана по какому-либо из уже указанных вариантов.

Первый вариант: электролиз UCI4. Проводят огневой электролиз в среде расплавленной соли, предпочтительно, в

5 ванне на основе хлоридов, например, щелочных и/или щелочноземельных, позволяющий рекуперировать твердый уран на катоде и выделять хлор на аноде. В основном, используют NaCi или смесь NaCI + KCI.

0 Не рекомендуется, хотя это и возможно, ванна, содержащая исключительно фториды, так как имеется тенденция к стабилизации присутствия трудновосстанавливаемых оксифторидов без значительного повыше5 ния содержания кислорода в отложенном металле.

Состав ванны может изменяться в широких пределах, В основном, состав регулируют таким образом, чтобы расплавленная

0 ванна имела небольшое давление пара - UCI/i, и чтобы температура соответствовала заданной морфологической структуре отложения урана на катоде. Действительно, кристаллическая морфология и качество

5 отложения на катоде в значительной степени зависят от температуры, при которой осуществляется отложение, от химического состава ванны и от концентрации в ней UCU и/или UCI3.

ОСреднее содержание урана в ванке

очень сильно изменяется. В основном, оно превышает примерно 2 вес,% (выраженное в U) с тем, чтобы иметь достаточную скорость диффузии, и составляет менее около

5 25 вес.% для исключения слишком большого выхода UCM в паровой фазе; удовлет- ворительным является содержание в 5-12 вес.%. UCI-i вводится в твердом, жид- .ком или газообразном виде.

0 Тем не менее, для стабилизации валентности IV хлорида урана, представляет интерес добавление в ванну ограниченного количества фторида, в основном, щелочного такого, как NaF или KF. При отсутствиитако5 го добавления отмечается образование UCI3, присутствие которого влияет ка жение на катоде.

Адекватное молярное соотношение- ;-гU

обычно составляет меньше 6, а весовое количество введенного в ванну щелочного фторида, в основном, составляет 2,5-5%.

Температура электролиза примерно на 25 -100° С превышает точку плавления ванны. В основном, работают при температуре 650-850° С, предпочтительно, 650-750° С,

Плотность тока согласована с составом ванны и, в основном, составляет менее

ffО

0,8 А/см , предпочтительно 0,2 А/см , в противном случае, образуются мелкие частицы U, которые могут падать на дно ванны вместе с отходами и представлять опасность, вследствие мх высокой окисляемости.

Обычно:

-электролизер является металлическим кз снабжен устройством подогрева, для облегчения эксплуатации, и катодной защитой,

-анодный комплект содержит по меньшей мере один анод из углеродистого материала типа графита или из некоррозирующегося ванной металла, или хлора и снабжен устройством каптажа выделяющегося C i2,

-катодный комплекс содержит, по меньшей мере, один металлический катод, например, из урана или стали, или из другого металла с тем, чтобы отложившийся уран мог удобно отделяться.

Желательно иметь диафрагму между анодом и катодом для препятствования рекомбинации элементов и для облегчения сбора хлора. Она должна быть достаточно пористой {10-50% пустот, предпочтительно, 20-40%) и выполнена из материала, стойкого к температуре и коррозии. Предпочитают использовать проводимый материал, например металл лучше графитовый материал, который можно катодно поляризовать для полного исключения миграции U е сторону анода и повторного образования хлорида, В диафрагме может откладыааться металл с. тенденцией ее закупоривания; в этом случае, повторно растворяют металл, отложенный путем деполяризации. Поляризация дмафрагмы приводит к разным концентрациям в анодном (анолит) и катодном (католит) отсеках.

Отложенный на катоде металл должен быть достаточно клейким, чтобы не падать на дно ванны и не становиться безвозвратно потерянным, он также не должен быть слишком клейким и должен легко рекуперироваться.

Кристаллическая форма отложения и его характеристики зависят, как это уже сказано, от определенных факторов, таких, как тип ванны, ее состав, ее концентрация, ее температура, плотность тока и т.д.

Межполюсное расстояние между электродами является переменным и, в основном, зависит от формы, в которой откладывается металл; представляет интерес

установить такие условия электролиза, чтобы исключить сильные наплывы указанного металла, следовательно, откладывать его в довольно плотном виде: но с исключением слишком высокой компактности для облег0 чения последующего сбора/Обычно, межполюсное расстояние составляет 50-200 мм,

После достаточного отложения на катоде урана, загрязненного включениями ванны, его промывают, и осуществляют сбор

5 урана либо механическими средствам такими, как скобление, механическая обработка, получая металл в разделенной форме, который промывают подкисленной водой для удаления указанных включений, либо физи0 ческими средствами такими, как плазление, получая очищенный слиток, покрытый слоем окалины, состоящей из включений ванНЫПолученный на аноде хлор рецирку5 лируется на предыдущем этапе., после возможного добавления свежего Cte, предназначенного для компенсации потерь,

Представляет особый интерес усовершенствование этого электролиза; оно позволяет,.

0 одновременно, откладывать металлический уран, осуществлять его электроочистку, обратный перевод высших хлоридов в UCU и обходиться без диафрагмы между анодом и катодом.. .

5 Оно заключается в следующем:

охват анода, погруженного з ванну,-на расстоянии, также погруженной ажурной корзиной, образующей катод, например, в виде металлической решетки; он может

0 быть образован двумя соосными вертикальными цилиндрами, ограничивающими вертикальное кольцевое пространство и жестко связанными с дном,

размещение снаружи указанной корзи5 ны, по меньшей мере одного погруженного дополнительного катода,

подача на указанный дополнительный катод напряжения, которое делает его катодно поляризованным по отношению к

0 корзине,

питание электролитической ванны путем введения в корзину указанных хлоридов или хлоридов урана, предпочтительно, в кольцевое пространство.

5 В этом случае, в корзине, образующей катод, наблюдается отложение сырого урана, перевод высших хлоридов в UCI4, в то врзмя, как на дополнительном или дополнительных катодах откладывается очищенный уран.

Второй вариант; металлотермическое восстановление UCI4.

Предпочтительно работать с использованием реакции:

UCI4 + 4M + 4MCI.

в которой М представляет плавкий металл, способный восстанавливать U.CI4 при температурах ниже 1100° С, при необходимости, с подачей внешней энергии, Предпочтительно, используют Мд, Са, но также Na, К или одну из мх смесей,

Этот тип способа, согласно изобретению, заключается в реакции жидкого восстанавливающего металла, содержащегося в реакторе или в закрытом тигле, обычно, из простой или нержавеющей стали, с равномерно введенным UCU, обычно, в жидком i/mss газообразном состоянии, с восстановителем, при этом полученный холрид явпяет- с.й жидким, а полученный уран остается твердым,

Обычно, работают при температуре около 600 -1100° С, предпочтительно, около 800- 1000° С, в восстанавливающей или в инертной атмосфере (На, Не, Аг) в реакторе обычно мз стали, который может подогреваться снаружи по нескольким зонам, отрегулированным на разные температуры,

Прежде всего в тигель вводят нагрузку из восстанавливающего металла s твердом или жидком виде, закрывают крышкой, очищают воздух путем создания вакуума и/или путем продувки восстанавливающим или нейтральным газом, нагревают для доведения камеры до заданной температуры реак- цим и подают мли выдерживают восстанавлмаающий металл з жидком виде. Затем, вводят UCI4, например, в газообразном в дце; который вступает в .реакцию с расплавленным восстановителем, U собирается на дне тигеля и/или вдоль стенок в твердом эиде, более или менее агломерированным; жидкий хлорид восстанавливающего металла и еще непрореагировавший жидкий восстанавливающий металл плавают над ураном в виде двух последовательных слоев в порядке их плотности; обычно, восстанавливающий слой находится сверху, а жидкая соль контактирует с ураном,

Преимущественным является регулярной извлечение указанного жидкого хлорида для повышения обрабатывающей производительности тигеля.

Следовательно, в конце реакции получают более или менее компактную урановую массу, загрязненную включениями восстанавливающего металла и образовавшейся соли (хлорид). Непотребленный

восстанавливающий металл, следователь но, подлежащий учету избыток, может достигать 20-30 . по отношению «. использованной стехиометрии UCi4.

Дли очистк1 полученного U от 3T.-;v.

включений можно .чибо нагревать тигель s вакууме для дм.лилпяцим восстанавливающего металл, либо промывать урансодер- жащую Macty подкисленной водой после

0 извлечения массы из реактора и возможного ее дроблений; для удаления включений образовавшейся соли. Можно также осуществлять плавление, декан.-ацию и разливку предварительно извлеченного из тигеля

5 урана либо перед, либо, предпочтительно, после дистилляции избыточного восстановителя,

Это плавление осуществляется по известным специалистам технологиям: напри0 мер, индукционная печь с электронной бомбардировкой, графитовый тигель, покрытый огнеупорным материалом, инертным по отношению к урану, холодный тигель; а разливка может осуществляться с

5 получением слитков, проволоки, полосы и т.д. е помощью всех известных специалистам способов.

Побочный хлорид восстанавливающего металла, предпочтительно, подвергается

0 электролизу для рекуперации хлора и восстанавливающего металла, рециркулиро- ванных, соответственно, на первом и на втором .этапах, согласно известным специалистам способам.

5 Следовательно, в способе, согласно изобретению, исключается производство побочных продуктов или зфлюентов, подлежащих обработке и удалению; он является экономичным и позволяет получать металл

0 с, по меньшей мере, достаточной чистотой, с целью использования, в частности, в способе лазерного изотопного обогащения.

Если исходить из чистого, в ядерном отношении, окисленного соединения урана,

5 такого, как соединение, полученное по обычным способам преобразования, качество, полученное согласно изобретению, характеризуется следующим; С 50 ррт

0 . 6 20П ррт

2 е к .переходные металлы 250 ррт Ci 20 ррт

выраженные в вес. по отношению к U, пр этом содержание других примесей меньше,

5 чем в исходном продукте.

Если исходить из нечистого соединения, получают КЗЧРСГВО, идентичное предыдущему, что Kseaev:,; С. О, Ci, F-, а так.е относительно примесей при услсь: . ; работы нэ первом эт§пе в расплавленной

среде, при условии вышеописанной дистилляции, и, в известных случаях, электроочистки посредством устройства с корзиной.

Можно повысить качество полученного металлического путем очисток всеми изве- стными специалистам способами,

Можно, например, выполнять электроочистку посредством анода, растворимого в ванне, типа ванн,.описанных в первом варианте, Если .осуществлять восстановление путем электролиза (перв. вариант), его можно дополнить одновременной электроочисткой, вводят в ванну, по меньшей мере, один дополнительный электрод, катодно поляризованный по отношению к основно- му катоду, на котором отлагается сырой уран.

Пример. Этот пример иллюстрирует осуществление изобретения согласно первому варианту, то есть после превращения UOa в UCI4, затем, металл получают путем электролиза.

-первый atari: получение UCk Работают в опытном вертикальном реакторе из силикатного стекла диаметром 50 мм, высотой 800 мм, выход которого снабжен фильтром из силикатной сетки с последующим конденсатором закалки на стенке, охлаждаемой водой.

На дне реактора размещают опору из углеродистого порошка (200 см ); вводят ядерно чистую трехокись урана из расчета 600 г/ч, с углеродом в примерно стехмомет- рическом количестве в виде смеси порошков. Расход газообразного хлора составляет 335 г/ч.

Температура в реакционной зоне-980- 1000° С, а давление от нескольких миллиметров ртутного столба до атмосферного давления; фильтрацию осуществляют при температуре 800° G.

Получают UCk из расчета 789 г/ч, содержащий менее 2,5% вес. UCIs и UCIe.

Удаляют избыточные остаточные газы С02. CO.CI.

-второй этап: получение металлического U путем огневого электролиза.

Работают в камере из нержавеющей стали диаметром 800 мм с графитовым анодом диаметром 50 мм, с диафрагмой из композитной сетки никель - углеродистый материал с пористостью в 30%, со стальным катодом при межполюсном пространстве в 150 мм.

Ванной является эквимолекулярная смесь NaCI- KCI; высота ванны -600 мм для объема приблизительно 300 л, концентрация элемента - 10 ± 2 вес.%. В нее добавляют NaF в таком количестве, что молярное соотношение -ту- 5 ± 1.

Температура ванны составляет 725- 750° С, а плотность катодного тока - 0,18 А/см2,

После проверки содержания U, осуществляют электролиз при 200 А и непрерывно добавляют UCk из расчета 400 г U/ч.

По истечении 20 ч, после остановки электролиза, извлекают катод и механически рекуперируют отложение U, загрязненного включениями ванны.

Отложение промывают подкисленной водой, затем чистой водой и, таким образом, рекуперируют 8 кг металлического ураново го порошка, в котором;

7,2 кг с гранулометрическим составом

0,85 мм

0,8 кг с гранулометрическим составом 0,85 мм,

Эту последнуюю фракцию рекуперируют, затем прессуют для образования анода, растворимого на операции электроочистки.

Катодный выход Фарадея составляет около 90%.

Качество гранулометрической фракции

0,85 следующее;

С 10 ррт

02 120-170 ррт

Fe 20 ррт

Сг 10 ррт

N1 10 ррт

другие металлы 150 ррт

СК20.ррт. .

П р и мер 2. Этот пример иллюстрирует осуществление изобретения согласно второму варианту, то есть после превращения L/Оз в UCk причем, это последнее соединение восстанавливают металлотермически.

-первый этап: получение UCk Получают идентично примеру 1.

-второй этап:

Работают в опытном реакторе в виде стальной трубки AISI 304 диаметром 150 мм и полезной высотой 250 мм, в которую подают через распределитель UCk в порошке.

В этом реакторе можно создавать вакуум, с целью операции очистки, для которой его помещают в камеру с термостатом.

В нее вводят 2,265 кг Мд в слитке и доводят камеру до температуры 840-860° С.

После расплавления Мд равномерно вводят, за 1 ч 30 мин, примерно 16 кг UCU в порошке.

Образовавшийся MgCIa сифонируют с равномерными интервалами.

После потребления всего UCk, реактор соединяют с конденсатором со стенкой, охлаждаемой водой, создают вакуум (10 о

10 мм рт.ст.), затем нагревают до 930- 950°С, для дистилляции и конденсации, путем вакуумирования глубоким охлаждением, при этом избыточный Мд и МдСЬ остаются в пористом блоке твердого U, образованного в ходе восстановления. После 5 ч, рекуперируют практически весь Мд (то есь 225 г) и MgCte ( т.е. 400 г).

После охлаждения реактора, из него извлекают чистый блок U, весящий 9,1 кг после снятия корки.

Анализ нескольких образцов дает следующие результаты:

С 20 ррт

О 150-200 ррт

Fe 20-30 ррт

Сг 20 ррт

Ni 10720 ррт

другие металлы: 150 ррт

CI 20 ррт

Мд 10 ррт,

Формула изобретения

1.Способ получения урана из его окис- ных соединений, включающий хлорирование исходного измельченного сырья с избытком углеродистого восстановителя газообразным хлором с получением газообразного тетрах- лорида урана и восстановление при повышенной температуре ниже температуры плавления для получения урана в твердом состоянии и побочных хлоридных продуктов, отличающийся тем, что, с целью повышения эффективности, хлорирование ведут при температуре выше 600°С, газообразный тетрахлорид урана фильтруют после очистки перед восстановлением, а побочные продукты после восстановления рецир- кулируют.

2.Способ по п.1,отличающийся тем, что в качестве окисного соединения используют окиси урана или уранаты.

3.Способ по п.2, отличающийся тем, что в качестве окисного соединения используют UOs.

4.Способ по пп.1-3, отличающий- с я тем, что при хлорировании углерод берут в избытке по меньшей мере 5 вес.%.

5.Способ по пп.1-4, отличаю щи й- с я тем, что при хлорировании получают тетрахлорид урана с возможным частичным содержанием высших хлоридов урана UCIs nUClG.

6.Способ по пп.1-5, отличающий- с я тем, что при хлорировании температуру устанавливают 900-1100° С.

7.Способ по пп.1-6, отличающий- с я тем, что хлорирование проводят в среде расплавленных хлоридов.

8.Способ по пп.1-6, отличающийся тем, что хлорирование проводят в кипящем углеродистом слое с подачей а него порошкообразной пихты и с пропусканием

хлора.

9.Способ по р.п.1-8, отличаю щи й- с я тем, что восстановление осуществляют путем электролиза с получением твердого урана.на катоде и выделением хлора на ано0 де.

10.Способ по п.9, отличающийся тем, что электролиз осуществляют в ванне расплавленного хлорида смеси KCI-NaCI.

11.Способ по п.9 или 10, о т л и ч а ю- 5 щ и и с я тем, что электролиз ведут при

содержании урана в ванне 2-25 вес.%, предпочтительно 5-12 сес.%.

12.Способ по пп.9-11, о т л и ч а ю- щ и и с я тем, что электролиз ведут в

0 расплавленной ванне, содержащей фторид при молярном соотношении фтора к урану меньше 6.

13.Способ по пп.9-12, о тл и ч a rout и и с я тем, что температуру при

5 электролизе поддерживают примерно на 25-100° С выше температуры плавления ванны и, в основном, равной 650-850° С.

14.Способ по пп.9-13, отличающийся тем, что электролиз осуществля0 ют в присутствии диафрагмы, размещенной между анодом и катодом и предпочтительно проводимой.

15.Способ по п.14, отличающийся тем, что электролиз ведут с поляризованной

5 диафрагмой из графитового материала.

16.Способ по пп.9-15, отличающийся тем, что электролиз оедут одновременно с электроочисткой отложенного на катоде урана, с использованием катода,

0 образованного в виде ажурной корзины, охватывающей анод, и с помощью по меньшей мере одного дополнительного катода, ка- тодно поляризованного по отношению к указанному катоду.

5 17. Способ по пп.9-16. отличающийся тем, что отложенный уран отделяют от катода скоблением, механической обработкой или плавлением.

18.Способ по пп.9-17, отл и ч а ю- 0 щ и и с я тем. что образующийся на аноде

хлор рециркулируют на хлорировании.

19.Способ по пп, 1-8, отличающий- с я тем, что восстановление осуществляют с помощью металлического восстановителя

5 с получением твердого урана и хлорида указанного восстановителя.

20.Способ по п. 19, о т л и ч а ю щ и и с я тем, что восстановление ведут с помощью Mo, Ca, Na, или К, или одной из их смесей.

21.Способ по пп.19 и 20, о т л и ч а ю- щ и и с я тем, что восстановление осуществляют жидким восстановителем газообраз- ного UCM в закрытом реакторе из обычной или нержавеющей стали, причём температуруустанавливают 600-1100° С.

22.Способ по пп. 19-21, о т п и ч а га- щи и с я тем, чтр восстановитель берут в избытке.

--- 23. Јпособ по пп. 19-22, о т л и ч а га- щи и ся тем, что полученный твердой уран путем дистилляции в вакууме для включений восстанавливающего

металла, и затем путем промывки для удаления включений образовавшегося хлорида.

24.Способ по пп.19-23, отличаю- щ и и с я тем, что образовавшийся хлорид подвергают электролизу для образования хлора и восстановителя.

25.Способ по п.24, отличаю щи и с я тем. что хлор рециркулируют на хлорирование исходного сырья, а восстановитель - на восстановление тетрахлорида урана.

26.Способ по пп.19-25, отличаю- щ и и с я тем, что полученный уран подвергают плавлению, декантации и разливке.

Изобретение относится к способу получения урана-из-его-окисных соединений. включающему хлорирование исходного измельченного сырья с избытком углеродистого восстановителя газообразным хлором с получением газообразного тетрахлорида урана и восстановление при повышенной температуре ниже температуры плавления для получения урана в твердом состоянии и побочных хлоридных продуктов. Сущность: хлорирование ведут при температуре выше 600° С, газообразный тетрахлорид урана фильтруют после очистки перед восстановлением, а побочные продукты после восстановления рециркулируют. Восста- -новление ведут с помощью металлов или электролизом в расплаве хлоридной смеси. 25 з..п. ф-лы.