СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ АКТИВНОЙ ЧАСТИ РАДИОНУКЛИДНОГО ИСТОЧНИКА Российский патент 1996 года по МПК G21G4/02 

Изобретение относится к ядерной технике, преимущественно к области изготовления источников монохроматического α -излучения и может быть использовано, например, для элементного анализа пород космических тел, когда требуются механически прочные и химически устойчивые источники с интенсивным потоком мало отличающихся по энергии a-частиц. Показателем монохроматичности излучения является собственная полуширина a-линии, DE, в энергетическом спектре испускаемых α-частиц. Для ряда задач требуются a-источники, у которых DE должна находиться в пределах 100-500 кэВ при содержании кюрия-244 100-500 мкг/см².

Известны способы изготовления α-источников на основе эмалей и фольг (Сытин В.П. и др. Радиоактивные источники ионизирующих излучений, М. Энергоатомиздат, 1984г, с. 15,21), композиций стали и оксида (Patterson J.H. etal. Nucl. Technol, June 1973, 18, р.227). Их недостатком является малая химическая устойчивость по отношению к продуктам радиолиза компонентов воздуха. Это обусловлено тем, что радионуклид как правило используется в форме оксида. Нанесение на активную часть замкнутого слоя приводит к резкому ухудшению монохроматичности a -излучения. Попытки сконцентрировать радионуклид в тонком слое, например, путем изготовления фольг, приводит к резкому уменьшению механической прочности.

Известен способ получения сплава радионуклида с металлом платиновой группы путем нагревания композиции из металла и оксида радионуклида в токе водорода (а.с. N1266366). При этом достигается высокая механическая прочность и химическая устойчивость, однако недостатком способа является отсутствие монохроматичности в энергии испускаемых a-частиц, например, у источника на основе сплава кюрия-244 с платиной при содержании кюрия 500 мкг/см² DE соcтавляет 900 кэВ, тогда как желательная величина не должна превышать 500 кэВ.

Наиболее близким по технической сущности к достигаемому эффекту является способ изготовления активной части радионуклидного источника, включающий операции изготовления биметаллической подложки из сравнительно толстой (до 1 мм) пластины стали и тонкого слоя (1 мкм) на ней платины, получения на платине слоя оксида радионуклида при мольном отношении Рt /Сm 10-50 и нагревания этой композиции в токе водорода при 900-1500^oС в течение 10-300 мин (а. с. N1405588). Таким образом можно изготовить открытый источник монохроматического α -излучения с содержанием кюрия-244 до 120 мкг/см² и собственной полушириной a-линии до 120 кэВ. В нашем случае понятие "открытый источник" тождественно понятию "активная часть радионуклидного источника". Источник может длительное время функционировать в условиях космического вакуума и был использован в 1988 г. для комплектации аппаратуры космических аппаратов серии "Фобос".

По сравнению с источниками, в которых радионуклид находится в оксидной форме, источники на основе сплава радионуклида, изготовленные по способу-прототипу, являются серьезным шагом вперед. Так при выдержке их в лабораторных условиях в замкнутом объеме земной атмосферы (конкретно в чашке Петри) они начинают разрушаться примерно через месяц-полтора, тогда как источники на основе оксида радионуклида с сопоставимыми характеристиками разрушаются за неделю. Вследствие разрушения слоя, в котором содержится радионуклид, ухудшается механическая прочность, падает общая активность и кроме того резко уширяется энергетический спектр a-частиц, т.е. возрастает величина DE.

Недостатком прототипа является то, что источники, изготовленные в соответствии с ним, не могут сохранять свои характеристики (и в том числе - монохроматичность) при выдержке в замкнутом объеме земной атмосферы в течение 6 мес или более.

Технической задачей изобретения является повышение химической стойкости источника при сохранении механической прочности источника и достаточно хорошей монохроматичности α-излучения по энергии, в частности, изготовление открытого источника a-излучения с содержанием кюрия-244 до 500 мкг/см² и собственной полушириной a-линии в пределах 500 кэВ, который мог бы сохранять свои характеристики при выдержке источника в замкнутом объеме земной атмосферы но менее 6 меc.

Способ изготовления активной части радионуклидного источника, включающий получение биметаллической подложки, заключается в том, что оба компонента ее выбирают из металлов платиновой группы, на этой подложке получают слой оксида радионуклида и композицию нагревают в водороде в течение лимитированного времени.

Для решения конкретной задачи в качестве основного металлического компонента (металл А) выбрали иридий (пластина толщиной до 0,2 мм), а в качестве дополнительного (металл Б) платину (толщина слоя ≈1 мкм), которую наносили на иридиевую пластину электрохимическим способом. Поверх платины таким же способом наносили слой гидроксида кюрия-244. Полученную композицию нагревали в токе чистого водорода в течение заданного времени, охлаждали и проводили спектрометрические измерения. Результаты проведены в табл. 1.

Вместо иридия можно использовать радий, а вместо платины палладий. Однако при этом получаются менее удовлетворительные результаты: при тех же условиях полнота восстанавливания оксида кюрия несколько ниже. Отмеченное обстоятельство не означает, что системы с радием или палладием непригодны. Для каких-то задач именно они могут оказаться наиболее удачными. Все зависит от конкретных требований к источнику. Системы Ir-Pt-Cm, Ph-Pt-Cm, Ir-Pd-Cm, Rh-Pd-Cm на данный момент не изучены и прогнозировать их свойства нельзя. Наши эксперименты, в частности, показали, что важную роль играет мольное отношение платины (или палладия) к кюрию, а также температура, время проведения процесса. Из результатов, представленных в табл.1, видно, что, например, в случае системы Ir-Pt-Cm при отношении Рt /Сm 5-20 восстанавливание оксида кюрия протекает полностью за 5-30 мин при 1300-1500^oС (опыты 1-4). В то же время при более низких температурах (1100-1200^oС) оно происходит лишь частично (опыты 5,6). При отношении Рt /Сm<5 полное восстановление оксида не происходит даже при температуре 1300-1500^oC (опыты 7,8).

Значительное увеличение времени нагрева нетехнологично. При повышенных температурах это приводит еще и к ухудшению монохроматичности излучения. Так, в случае опыта 9 полнота восстановления 84% кажущаяся. Она оценена по данным a-спектрометрии. Измерения нейтронного излучения показали, что количество кюрия в образце не уменьшилось. Просто часть его продиффундировала вглубь подложки настолько, что a-частицы уже не выходят на поверхность источника. При таких условиях говорить о монохроматичноcти a-излучения не приходится. При отношении Рt /Cm>20 (опыт 10) полнота восстановления близка к 100% но спектр a-частиц оказался размытым, что свидетельствует об увеличении толщины активного слоя (в данном случае видимо за счет избыточного количества платины).

При температуре более 1500^oС (опыт 11) наблюдается отсутствие монохроматичности в спектре a-частиц и кажущаяся неполнота восстановления оксида кюрия. Здесь повторилась та же картина, что и в опыте 9 кюрий продиффундировал слишком глубоко в подложку.

При времени нагрева менее 5 мин (опыт 11) полнота восстановления составила всего 74% хотя и мольное отношение Рt /Cm и температура проведения процесса находились в оптимальной области.

Таким образом, применительно к системе Ir-Pt-Cm оптимальными условиями для изготовления a-источника являются мольное отношение платины к кюрию 5-20, температура 1300-1500^oС, время отжига 5-30 мин. При более низких параметрах оксид кюрия восстанавливается и переходит в сплав лишь частично. При более высоких параметрах кюрий распределяется в более толстом слое подложки, полуширина a-линии возрастает и эффективность источника резко падает.

В качестве радионуклида помимо кюрия-244 можно использовать и другие излучатели ((α-, β-, γ-, нейтронные).

Условия изготовления активной части источника необходимо всякий раз подбирать экспериментально применительно к поставленной задаче.

В табл.2 представлены данные по спектрометрическим характеристикам открытых α-источников на основе сплава кюрия-244 с иридием и платиной, изготовленных в оптимальных условиях и выдержанных в чашке Петри в лабораторных условиях в течение 14 мес. Видно, что как по количеству излучаемых a-частиц, так и по энергии частиц показатели или не изменились или изменились мало. В то же время аналогичные источники на основе сплава кюрия с нержавеющей сталью и платиной в таких же условиях разрушались за гораздо меньший срок. Например, у источника с активностью 2,8•10⁸ Бк величина DE за 40 суток возросла от 140 до 350 кэВ.

В принципе, вместо биметаллической подложки можно было бы использовать подложку из чистого иридия или радия. Однако наши эксперименты показали, что для полноты восстановления оксида кюрия или америция требуются более жесткие условия (температура до 1600^oС время нагрева до 60 мин). Но это стимулирует и другой процесс диффузию радионуклида вглубь матрицы, а следовательно, и нежелательное уширение α-линии (до 1700 кэВ и более). Это подтверждает недостаток отмеченного выше способа по авторскому свидетельству 1266366. Сочетание иридия (радия) с платиной (палладием) позволяет смягчить условия для восстановления оксида и для удержания радионуклида в тонком поверхностном слое. Примеры изготовления открытых источников на основе сплавов кюрия-244 с композициями Ir-Pd, Ph-Pd и Rh-Pt приведены в табл.3.

От прототипа предлагаемый способ отличается: составом подложки, специфичными условиями по температуре, времени нагревания, мольному отношению платины к кюрию. ТТТ1 ТТТ2 ТТТ3

Использование: изготовление источников ионизирующего излучения на основе актинидов и лантанидов. Сущность изобретения: для получения активной части радионуклидного источника на пластину из иридия или родия наносят тонкий слой платины или палладия. Поверх слоя платины или палладия - слой гидроксида радионуклида. Полученную композицию нагревают в токе чистого водорода в течение заданного времени и охлаждают. 1 с. и 1 з. п. ф-лы, 3 табл.

1. Способ изготовления активной части радионуклидного источника, включающий получение слоя оксида радионуклида на поверхности металла платиновой группы (металл "Б"), который тонким слоем нанесен на другой металл (металл"А") и нагревание этой композиции в водороде, отличающийся тем, что в качестве металла "А" используют иридий или радий, а в качестве металла "Б" - платину или палладий. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что при изготовлении активной части источника α-излучения с содержанием кюрия-244 до 500 мкг/см² и собственной полушириной a-линии в пределах 500 кэВ, сохраняющего свои характеристики в условиях замкнутого объема земной атмосферы не менее 6 мес в качестве металла "А" используют иридий в качестве металла "Б" платину при мольном отношении платины к кюрию 5-20, а нагревание проводят при 1000 -1500°С в течение 5-30 мин.