СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ СЕРДЕЧНИКА ДЛЯ ИСТОЧНИКА ИОНИЗИРУЮЩЕГО ИЗЛУЧЕНИЯ Российский патент 2002 года по МПК G21G4/02 

Изобретение относится к ядерной технике и, преимущественно, к области изготовления источников ионизирующего излучения, используемых в различных отраслях промышленности.

Известно несколько способов изготовления сердечника для источников нейтронов с использованием в качестве излучателей трансплутониевых элементов.

Известен способ изготовления источника нейтронов (патент США 3640888 от 03.02.1972 г. ), при котором сердечник получают, остекловывая элемент-излучатель. Способ позволяет получать сердечник в виде гранулы, содержащей до 30 мкг калифорния-252 в 1 мм³, однако в процессе эксплуатации источника происходит радиационное разрушение стекла с переходом радионуклида в легкорастворимую форму. При разгерметизации источника возможно распространение радиоактивного материала в окружающую среду.

Известен способ изготовления сердечника в виде кермета, состоящего из оксида радиоактивного элемента, например, калифорния-252, равномерно распределенного в матрице - металле платиновой группы (патент США 3787321 от 22.01.1974 г. ). Для получения гомогенной смеси раствор нитрата калифорния-252 осаждают в виде тумана на холодной поверхности платинового порошка. После вымораживания разбавителя получается гомогенная смесь, из которой формируют сердечник в виде таблетки или проволоки. Данный способ очень сложен. Так, например, для получения проволоки диаметром 0,32 мм из таблетки диаметром 7,6 мм требуется 4 операции ковки или штамповки и 44 операции волочения с промежуточным отжимом /International Symposium of Californium-252 utilisation, Brussel, Belgium, April 22-24, DP-70-30/.

Способ позволяет получать проволоку, содержащую не более 200 мкг калифорния-252 на 1 см сердечника (не более 2 мг калифорния-252 на 1 г платины).

Известен "Способ изготовления сердечника" (патент 2097856 от 22.08.1995 г. ), предполагающий пропитку пористой заготовки сердечника - таблетки пеноалунда раствором азотнокислого калифорния-252 путем упарки раствора в присутствии таблетки, прокалки сердечника с целью перевода калифорния в оксид и герметизации сердечника в капсуле из вержающей стали.

Данный способ прост в изготовлении. Он позволяет получать сердечники для источников с высоким (до 500 мкг/мм³) содержанием калифорния-252. Однако величина выщелачиваемости радионуклида для таких сердечников достигает 0,05%, что не отвечает международным требованиям ISO/DIS-2919-80, в соответствии с которыми эта величина не должна превышать 0,01%. Кроме того, механическая прочность сердечника невысока, и при разрушении источника возможно образование большого количества пылевидных частиц, что также представляет большую экологическую опасность.

Эти недостатки способа неизбежны, так как при изготовлении сердечника происходит механическое осаждение калифорнии и всех солей, содержащихся в растворе, используемом для пропитки, в порах заготовки сердечника.

Целью изобретения является создание монолитного сердечника для источников нейтронного излучения на основе редкоземельных и трансплутониевых элементов, имеющего высокое удельное содержание радионуклида и выщелачиваемость менее 0,01%.

Поставленная цель достигается тем, что для изготовления сердечника используются калиброванные по диаметру гранулы винилпиридинового катионита, которые сорбируют радионуклид в химически связанном состоянии во всем объеме гранул во время упарки 0,1-0,5 моль/л азотно- или солянокислого раствора радионуклида, в присутствии катионита.

После упарки раствора гранулы катионита подвергают обработке смесью паров воды, углекислого газа и аммиака: при температуре 180-220^oС в течение 2 часов. За это время происходит денитрация или дехлорирование катионита, а затем при температуре 400-600^oС в течение 4 часов происходит разложение (декарбонизация углеродной сшивки катионита и углекислых солей), образовавшихся при обработке катионита смесью паров воды, аммиака и углекислого газа.

После обработки полученных гранул 30-50% раствором смешанных солей фосфорной кислоты и прокалки их при температуре 400-600^oС происходит остекловывание поверхности гранул.

Использование раствора с концентрацией меньше 30% приводит к неполному закрытию пор, а при концентрации раствора более 60% и температуре 600^oС происходит спекание гранул. В качестве раствора соли фосфорной кислоты использовался раствор алюмхромфосфата. Гранулы после паспортизации их на содержание радионуклида укладывают в капсулу источника. Свободный объем капсулы, для получения сердечника в виде монолитной таблетки, заполняют порошком алюминия, который прессуется в смеси с гранулами при давлении не менее 300 кг/см².

Примеры конкретного выполнения.

Для получения гранул сердечника с различным содержанием радионуклида, три навески винилпиридинового катионита, по 200 мг каждая, с крупностью зерен ⊘ - 0,6 мм помещали в пробирки с раствором неодима, характеристика которого дана в табл. 1. Раствор в присутствии смолы упаривали досуха при температуре 90-95^oС. Затем пробирки помещали в прокалочную печь, в которую со скоростью 10-20 мл/мин подавали смесь паров воды, аммиака и углекислого газа. Термообработку проводили в течение двух часов при температуре 180-220^oС, а затем в течение четырех часов при температуре 400^oС. После охлаждения гранулы смачивали 30-60% водным раствором алюмохромфосфата и прокаливании при температуре 400-600^oС. Характеристика гранул сердечника на отдельных этапах изготовления приведена в табл. 2.

Выщелачиваемость элемента определяется как отношение активности воды, в которой в течение 24 часов при температуре 25^oС находится гранула к активности гранулы.

Сущность изобретения: путем упаривания 0,1-0,5 моль/л азотно- или солянокислого раствора радионуклида проводят сорбцию радионуклида в химически связанном состоянии во всем объеме гранул винилпиридинового катионита. После упарки раствора для денитрации или дехлорирования гранулы катионита подвергают обработке смесью паров воды, углекислого газа и аммиака при температуре 180-220^oС в течение 2 ч. Затем проводят термообработку при температуре 400 - 600^oС в течение 4 ч для декарбонизации углеродной сшивки катионита и углекислых солей. Полученные гранулы обрабатывают 30 - 60% раствором смешанных солей фосфорной кислоты, прокаливают при температуре 400-600^oС, помещают в капсулу источника и прессуют в таблетки. Преимущества способа заключаются в том, что он позволяет получить сердечник, имеющий высокое удельное содержание радиоактивного элемента и низкую выщелачиваемость. 2 з. п. ф-лы, 2 табл.

1. Способ изготовления сердечника для источника ионизирующего излучения на основе редкоземельных и трансплутониевых элементов, заключающийся в том, что на калиброванные по диаметру гранулы винилпиридинового катионита сорбируют элемент путем упаривания 0,1-0,5 моль/л азотно- или солянокислого раствора в присутствии катионита, обрабатывают гранулы смесью паров воды, углекислого газа и аммиака при температуре 180-220^oС, отжигают, пропитывают 30-60% раствором смешанных солей фосфорной кислоты и прокаливают при температуре 400-600^oС. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что гранулы пропитывают раствором алюмохромфосфата. 3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что для получения монолитного сердечника гранулы прессуют в таблетку с порошком алюминия или заливают сплавом Вуда непосредственно в капсуле источника.