СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ИСТОЧНИКОВ α-ИЗЛУЧЕНИЯ С УЛЬТРАНИЗКОЙ АКТИВНОСТЬЮ ДЛЯ ЕСТЕСТВЕННЫХ ПУЛЬСАРОВ И ИСТОЧНИК α-ИЗЛУЧЕНИЯ, ИЗГОТОВЛЕННЫЙ ПО ЭТОМУ СПОСОБУ Российский патент 2002 года по МПК G21G4/04 

Изобретение относится к способам изготовления ультранизких по активности источников α-излучения, а также к источникам, получаемым данным способом. Источники α-излучения предназначены преимущественно для использования в ряде приборов электронной техники, например, в естественных пульсарах, с помощью которых осуществляется получение стохастической временной последовательности событий. К таким источникам предъявляются следующие основные требования:
- самопоглощение и рассеяние α-излучения в источнике не должно приводить к сильному искажению амплитудного распределения импульсов полупроводникового детектора α-излучения, т.е. источник α-излучения должен быть квазиспектрометрическим;
- активность источников в зависимости от типа приборов должна составлять от долей Бк до 70 Бк (согласно НРБ-96 М., 1996 г. для транспортировки приборов); разброс величины активности отдельных источников не должен превышать несколько процентов от значения, определенного техническими условиями для данного типа естественных пульсаров;
- источники α-излучения должны удовлетворять нормам радиационной безопасности (НРБ-96) и при их эксплуатации должна быть исключена опасность радиоактивного заражения окружающей среды;
- способ изготовления источников должен обеспечивать возможность массового производства приборов (сотни тысяч приборов в год).

Из уровня техники известен целый ряд способов изготовления α-источников.

Для приготовления источников используют методы напыления в вакууме и катодное распыление [Г.Фридлендер, Дж.Кеннеди, Дж. Миллер. Ядерная химия и радиохимия. - М.: Мир, 1967, с.386-389], обуславливающие большой расход радиоактивного вещества и получение пленок толщиной ≥ 0,01 мг/см².

Другим методом изготовления α-источников является электроосаждение из водных и водно-органических растворов радионуклидов [M. Valentin and J. Champion. Preparation of Alpha-Actinide Foils by Electrolysis. Proceedings of the Seminar on the Preparation and Standartdisation of Isotopic Targets and Foils, AERE -R-5097. Dec. 1965, Harwell (England)], [J.E.Strain and G.W. Leddicote. The Preparation, Properties and Uses of Am²⁴¹, Alpha-, Gamma- and Neutron Sources, ORNL-3335, 1962] , [US Patent Nb 7839923, G21G4/04, 25.04.1979], [А.Ф.Новгородцев, Н.А.Лебедев. Авторское свидетельство N 873816 G 21 G 3/04, 23.07.1986] . В большинстве случаев электроосаждение можно осуществить почти количественно, но при этом толщина покрытия составляет ≥0,1 мг/см³.

Применяли также метод электрофоретического осаждения радионуклидов из суспензий [M.Valentin and J.Champion. Preparation of Alpha-Actinide Foils by Electrolysis. Proceedings of the Seminar on the Preparation and Standartdisation of Isotopic Targets and Foils, AERE -R-5097. Dec. 1965, Harwell (England)].

При использовании метода электрораспыления вещество, из которого предполагается изготовить источник, растворяют в органическом соединении и раствор помещают в капилляр. Между капилляром и металлической фольгой, укрепленной вблизи кончика капилляра, создают большую разность потенциалов, в результате чего раствор из капилляра разбрызгивается очень тонкой струей и на фольге образуется довольно равномерный осадок растворенного вещества [Г.Фридлендер, Дж.Кеннеди, Дж. Миллер. Ядерная химия и радиохимия. - М.: Мир, 1967, с. 386-389]. Электрораспыление применяют для почти количественного нанесения пленок различных соединений толщиной ~ 0,1 мг/см².

Известен полезный, хотя и очень трудоемкий метод [R.W.Dodson. Preparation of Foils. Miscellaneous Phisical and Chemical Techniques of the Los Alamos Project, National Nuclear Energie Series Div. V., vol.3, McGraw-Hill, New York, 1952], предназначенный для работы с препаратами обогащенных изотопов или другими ценными материалами, состоящий в том, что подложку источника многократно смачивают порциями спиртового раствора нитрата металла, содержащего небольшое количество цапонового лака. После каждого смачивания осадок прокаливают для удаления большей части органического вещества и протирают папиросной бумагой для улучшения однородности образца и свойств поверхности источника.

Известны способы, основанные на нанесении раствора соли α-излучающего нуклида на подложку с последующей сушкой и покрытием слоем эмали на основе силикатов, которая в процессе термообработки остекловывается с образованием твердого раствора с радионуклидом [H.Weickmann, B.Huber und е.а. Патент ФРГ N 2809077, G 21 G 4/00, 02.03.1978]. По этим способам получают α-источники, содержащие америций-241 в количестве от 1 до 100 мкг/см².

Наиболее близким к заявляемому является способ и полученный с его помощью источник α-излучения, описанные в работе [Б.Росси, Г.Штауб. Ионизационные камеры и счетчики. - М.: Иностранная литература, 1951, с.209] и используемый для изготовления слоев диоксида урана на алюминиевой подложке для ионизационных камер деления. По этому способу наносят спиртовый раствор уранилнитрата, в который добавлен раствор нитроцеллюлозы в амилацетате, на алюминиевую подложку с последующим обжигом на воздухе при температуре 550^oC. В результате термообработки нитроцеллюлоза, играющая роль связующего, выгорает, уранилнитрат превращается в окись-закись урана, вступающую в диффузионное сцепление с поверхностным слоем оксида алюминия. Получаемые этим способом слои обладают высокой прочностью и выдерживают резкое сгибание подложки.

Изложенный способ позволяет получать хорошо сцепленные слои оксида урана с алюминиевой подложкой при толщине слоя, превышающего 0,01 мг/см², но он не свободен от ряда недостатков:
- метод предназначен для получения слоев радионуклидов порядка 1-5 мг/см² и не обеспечивает возможность создания источников с хорошими спектрометрическими характеристиками;
- невозможность создания покрытия с высокой степенью однородности на большой площади подложки для радионуклидов с удельной α-активностью больше, чем у урана-235 в 10⁴ - 10⁵ раз, например, для америция-241 в 6•10⁴ раз при толщине слоя ~ 1,0•10^-3 мг/см²;
- отсутствие возможности маркировки α-источников с малой поверхностью (~ 1•10 мм²) при сборке электронных приборов;
- способ не обеспечивает возможность массового производства α-источников с ультранизкой активностью.

Указанные недостатки обусловлены тем, что подложка в прототипе не подвергалась обработке с целью получения равномерного по толщине поверхностного слоя алюминия требуемой толщины, обеспечивающей получение качественных спектрометрических характеристик α-излучателя.

Перед авторами стояла задача по разработке технологии изготовления источников α-излучения с ультранизкой активностью (не более 70 Бк) таких радионуклидов, как плутоний-238, америций-241 и кюрий-244, обеспечивающей их массовое производство при разбросе величины активности источников не выше 5-10%, а также по разработке конструкции α-источника по этой технологии с обратной стороной источника, не содержащей радионуклиды и предназначенной для маркировки.

Для достижения указанного технического результата в способе, включающем многократное нанесение раствора азотнокислого америция-241 [Am(NO₃)₂] или других радионуклидов с добавлением 2% раствора нитроцеллюлозы в амилацетате в соотношении 1:1 со спиртовым раствором на алюминиевую фольгу, сушку и термообработку на воздухе при 550^oC, охлаждение и механическую обработку, необходимо перед нанесением спиртового раствора азотнокислого америция-241 провести химическую полировку и анодное оксидирование алюминиевой фольги с получением на одной ее стороне пленки оксида алюминия толщиной от 0,10 до 0,15 мкм для последующего формирования на ней слоя диоксида америция-241 (AmO₂) или другого радионуклида, а на другой стороне - слоя оксида алюминия толщиной от 10 до 15 мкм для маркировки α-источника и последующего монтажа его на электронном приборе.

Толщина пленки оксида алюминия от 0,10 до 0,15 мкм обусловлена необходимостью получения качественного амплитудного спектра импульсов детектора америция-241, а толщина пленки оксида алюминия от 10 до 15 мкм - различимой цветовой маркировкой анилиновым красителем и техническими возможностями контроля толщины пленки.

Благодаря изобретению разработан радиоактивный источник, который имитирует α-излучение и характеризуется тем, что он состоит из подложки (2) с нанесенным на нее с одной стороны слоем: α-излучателя (1), и с другой стороны - слоем оксида алюминия (3).

Сущность изобретения заключается в следующем.

Алюминиевую фольгу толщиной 200 мкм подвергают полировке кипячением в 60%-ной азотной кислоте в течение 5 минут с последующей нормализацией ее поверхности анодным оксидированием в растворе двухзамещенного лимоннокислого аммония (NH₄)₂HC₆H₅O₇ в бидистиллате с концентрацией 50 г/л при постоянном напряжении 80 В и плотности тока 0,1 А/дм² в течение 2 минут с получением равномерной пленки оксида алюминия толщиной 0,10 мкм. Затем алюминиевую фольгу помещают в кассету, блокирующую одну из сторон алюминиевой фольги, на которую в последующем нанесут америций-241, и подвергают анодному оксидированию другую сторону в растворе щавелевой кислоты с концентрацией 50 г/л при температуре 35^oC, плотности тока 0,5 А/дм² и постоянном напряжении 60 В в течение 10 минут с получением пленки оксида алюминия толщиной 15 мкм, предназначенной для последующей маркировки покраской анилиновым красителем.

После вышеприведенных подготовительных операций проводят нанесение спиртового раствора азотнокислого америция-241 [Am(NO₃)₃] с концентрацией ~1•10⁷ Бк/л, в который добавляют 2% раствор нитроцеллюлозы в амилацетате в соотношении 1: 1 со спиртовым раствором, на сторону алюминиевой фольги с толщиной пленки оксида алюминия 0,1 мкм, затем сушат, подвергают термообработке на воздухе в печи при температуре 550^oC в течение 5 минут и охлаждают. Эту операцию повторяют многократно до тех пор, пока активность америция-241 на поверхности алюминиевой фольги не достигнет требуемого значения, например 4 Бк/мм². Обратную сторону алюминиевой фольги маркируют анилиновым красителем и проводят механическую обработку фольги с получением источников α-излучения нужной конфигурации, например дисков диаметром 2 мм.

Способ иллюстрируется примером выполнения.

Альфа-излучатели, предназначенные для естественных пульсаров, представляют собой диски из алюминиевой фольги диаметром 1-2 мм, на поверхность которых нанесен слой диоксида америция-241, находящийся в диффузионном сцеплении с поверхностной пленкой оксида алюминия толщиной 0,1 мкм (см. фиг. 1).

Для измерения активности партии α-излучателей была использована спектрометрическая и счетная аппаратура, состоящая из полупроводникового поверхностно-барьерного детектора ДКПс-50, предусилителя, многоканального анализатора Nokia LP 4700, пересчетного прибора ПС 02-4 и источника питания. Измерения производились в стандартной, близкой к 2π-геометрии.

На фиг.2 представлен амплитудный спектр импульсов детектора, измеренный многоканальным анализатором. Калибровка энергетической шкалы анализатора производилась по α-линиям америция-241 и урана-238. Из фиг.2 видно, что спектрометрические характеристики излучателей следующие: ширина амплитудного распределения пика α-частиц америция-241, определяемая толщиной источника и разрешением использованного ДКПс-50, составляет 6%. Доля импульсов в области энергий 1-4 МэВ, связанная с самопоглощением в активном слое источника и обратным рассеянием в подложке, не превышает 1%. Активность одного α-излучателя составляет 4±0,5 Бк.

Измерение величины активности партии 20 излучателей производилось в той же геометрии с помощью пересчетного прибора ПС 02-4. Использовался дискриминатор, входящий в состав ПС 02-4; уровень дискриминации соответствовал ~ 3 МэВ. Статистическая точность отдельного измерения составляла 2%. С каждым образцом производилось три измерения, которые затем усреднялись.

Распределение образцов по величине активности представлено на фиг.3. Из чертежа видно, что все исследованные образцы имеют активность, лежащую в интервале +5% от среднего значения.

Характеристики изготовленных по этому способу излучателей удовлетворяют следующим требованиям:
1. Самопоглощение α-излучения в активном слое не приводит к сильному искажению амплитудного распределения импульсов полупроводникового детектора α-излучения, т.е. источник излучения является квазиспектрометрическим.

2. Разброс величины активности отдельных источников не превышает ± 10% значения, определенного техническими условиями для данного типа естественных пульсаров.

Таким образом α-излучатели удовлетворяют требованиям, которые необходимо выполнить для создания на их основе естественных пульсаров.

Способ может обеспечивать массовое производство α-источников с ультранизкой активностью при конвейерном процессе, когда алюминиевая фольга непрерывно поступает на стадии химической полировки, анодного оксидирования, нанесения слоя америция-241, сушки, термообработки и рубки фольги на α-источники необходимой конфигурации.

Сущность изобретения: способ включает многократное нанесение спиртового раствора азотнокислого радионуклида, например америция 241, с добавлением раствора нитроцеллюлозы в амилацетате на алюминиевую фольгу, сушку и термообработку на воздухе, охлаждение и механическую обработку. Перед нанесением спиртового раствора азотнокислого радионуклида проводят химическую полировку и анодное оксидирование алюминиевой фольги с получением на одной ее стороне пленки из оксида алюминия толщиной от 0,10 до 0,15 мкм для формирования на ней слоя радионуклида, а на другой стороне - слоя оксида алюминия от 10 до 15 мкм. Источник α -излучения включает подложку с нанесенным на нее слоем α -излучателя. На подложке под слоем α -излучателя сформирован слой пленки из оксида алюминия толщиной от 0,10 до 0,15 мкм. Технический результат заключается в получении квазиспектрометрических источников, разброс величины активности которых не превышает ±10% от значения, определенного техническими условиями. 2 с. и 1 з.п. ф-лы, 3 ил.

1. Способ изготовления источников α-излучения, включающий многократное нанесение спиртового раствора азотнокислого радионуклида, например америция 241, с добавлением раствора нитроцеллюлозы в амилацетате на алюминиевую фольгу, сушку и термообработку на воздухе, охлаждение и механическую обработку, отличающийся тем, что перед нанесением спиртового раствора азотнокислого радионуклида проводят химическую полировку и анодное оксидирование алюминиевой фольги с получением на одной ее стороне пленки из оксида алюминия толщиной от 0,10 до 0,15 мкм для формирования на ней радионуклида, а на другой стороне - слоя оксида алюминия от 10 до 15 мкм. 2. Источник α-излучения, включающий подложку с нанесенным на нее слоем α-излучателя, отличающийся тем, что на подложке под слоем α-излучателя сформирован слой пленки из оксида алюминия толщиной от 0,10 до 0,15 мкм. 3. Источник по п. 2, отличающийся тем, что на стороне подложки, не содержащей α-излучателя, сформирован слой пленки из оксидов алюминия толщиной от 10 до 15 мкм.