СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ЗАПОЛНЕННОГО ВЫСОКОАКТИВНЫМ СТЕКЛОМ КОНТЕЙНЕРА И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ Российский патент 2005 года по МПК G21F9/16 

Изобретения относятся к области переработки жидких высокоактивных отходов (ВАО), образующихся при гидрометаллургических способах регенерации облученного ядерного топлива.

В настоящее время наиболее рациональным способом обращения с жидкими ВАО считается их фракционирование, приводящее к получению концентратов цезия-137, стронция-90. Для фиксации цезия-137 и стронция-90 наиболее технологичным методом является включение их в устойчивую стекломатрицу, пригодную для транспортировки, длительного хранения и захоронения, а также для изготовления активной части радиоактивных источников тепла или излучения, применяемых в различных областях техники и медицины /И.А.Соболев, М.И.Ожован и др. “Стекла для радиоактивных отходов”, М., Энергоатомиздат, 1999 г./ /Н.Е.Брежнева, А.А.Минаев и др.” Получение и свойства радиоактивных стекол” в сборнике Производство изотопов. - М., Атомиздат, 1973 г./

Известный способ заполнения контейнера высокоактивным стеклом состоит из следующих основных стадий:

- Концентрирования (упаривания) растворов ВАО до сухого или пастообразного состояния.

- Смешивания концентратов ВАО со стеклообразующими компонентами в плавителе (приготовление шихты).

- Расплав шихты и варка стекла в плавителе.

- Выдача стекломассы из плавителя через разогреваемую (охлаждаемую) фильеру в контейнер, находящийся вне зоны нагрева.

Данный способ является сложным для получения в горячих камерах контейнеров с высокоактивным стеклом малого объема.

Одним из основных требований к технологии получения контейнера с высокоактивным стеклом является задача заполнения его стекломассой на заданный объем и простота этой операции в условиях горячей камеры.

Наиболее близким к заявляемому способу является способ получения контейнера с высокоактивным стеклом /патент ФРГ № 2551349, кл. G 21 F 9/04 1977 г./, включающий заполнение тигля-плавителя шихтой и варку в нем стекла. Выдача расплава стекла из тигля-плавителя происходит через донную фильеру, которая находится вне зоны нагрева, и которую охлаждают во время варки стекла и разогревают до температуры расплава стекла для его выдачи. Стекло получают в виде стеклогранул, для чего выдача стекла происходит в виде капель на вращающийся диск. Полученные таким образом стеклогранулы в холодном виде собираются с диска и засыпаются в контейнер. Для заполнения контейнера стеклом полностью или на заданную величину предусматривается многостадийный нагрев контейнера до расплава стекла, досыпка гранул для пополнения объема контейнера и вновь разогрев до расплава. После проведения этих операций контейнер помещается в охранный пенал, герметизируется, дезактивируется и используется по назначению. Недостатками известного способа являются:

- Сложность и многостадийность.

- Необходимость постоянного визуального контроля.

- Возможность кристаллизации стекла при переплавке, что ухудшает его физико-химические свойства.

- Сложность управления процессом в горячей камере.

Предлагаемым изобретением решается задача упрощения способа получения контейнера с высокоактивным стеклом с заданной степенью заполнения.

Предлагается способ изготовления заполненного высокоактивным стеклом контейнера, включающий загрузку тигля-плавителя шихтой, расплавление шихты, слив первичного расплава шихты в контейнер и доваривание стекла в контейнере. Все высокотемпературные процессы проводят в объеме печи, в единой зоне нагрева. Причем тигель-плавитель заполняют шихтой, расплавленный объем которой равен полезному объему контейнера.

Техническим результатом предлагаемого способа является возможность проведения всех высокотемпературных процессов изготовления заполненного высокоактивным стеклом контейнера за одну стадию, без вмешательства оператора.

В известном изобретении, выбранном в качестве прототипа для способа, описано устройство, которое может быть рассмотрено в качестве прототипа заявленного устройства.

Недостатками известного устройства являются:

- Наличие температурного градиента на фильере тигля-плавителя, приводящего к выходу ее из строя.

- Загрязнение всего объема горячей камеры или бокса радионуклидами вследствие испарения их при высоких температурах в процессе выпуска стекломассы капельным методом или при разливе струей.

- Сложность управления устройством в горячей камере.

Предлагаемым изобретением решается задача автоматизации процесса изготовления заполненного высокоактивным стеклом контейнера и предотвращения загрязнения объема горячей камеры радионуклидами при разливе стекломассы.

Предлагается устройство для изготовления заполненного высокоактивным стеклом контейнера, состоящее из тигля-плавителя с фильерой в донной части и контейнера, причем тигель-плавитель расположен над контейнером на кольце-проставке в единой зоне нагрева, причем высота кольца-проставки превышает сумму высот контейнера и фильеры, а отношение диаметра отверстия фильеры к ее высоте обеспечивает образование в ней термической пробки из застывшего стекла предыдущей варки.

Техническим результатом предлагаемого изобретения является возможность изготовления контейнера с высокоактивным стеклом, заполненного на любой заданный объем за одну стадию.

Предлагаемое устройство, работающее по предлагаемому способу, размещается в единой зоне нагрева и состоит из двух вертикально расположенных тиглей. Вверху располагают тигель-плавитель, имеющий донную сливную фильеру, заполненную застывшим стеклом предыдущей варки. Диаметр сливного отверстия фильеры и ее высота выполняются таким образом, чтобы остатки стекломассы заполняли отверстие фильеры и, застывая, герметизировали тигель-плавитель. В тигель-плавитель помещают расчетное количество шихты, расплавленный объем которой равен полезному объему приемного контейнера, расположенного снизу, под фильерой тигля-плавителя. Этот контейнер служит для приема расплава, который самотеком поступает из верхнего тигля-плавителя, варки стекла и дальнейшего использования. Вертикальное расположение тиглей осуществляется посредством разрезного кольца-проставки, высота которого превышает сумму высот тигля-контейнера и фильеры. Объем тигля-плавителя в 3-4 раза превышает объем контейнера из-за разности насыпной плотности шихты (0,7-1,2 г/см³) и плотности стекла (~3 г/см³).

В качестве материала для изготовления тиглей и кольца-проставки используется огнеупорная керамика (Al₂O₃, BeO и др.) или жаропрочные, коррозионно-стойкой стали (ЭП-567, ЭЙ-652 и др.).

На чертеже изображено предлагаемое устройство, которое содержит:

1 - Электропечь

2 - Тигель-плавитель

3 - Сливную фильеру

4 - Стеклянную пробку

5 - Контейнер

6 - Кольцо-проставку

Устройство работает следующим образом: в тигель-плавитель засыпается расчетное количество шихты, и вся сборка, состоящая из тигля-плавителя, контейнера и проставки, помещается в объем электропечи. Включается нагрев печи. Процессы дегидратации, денитрации, кальцинации шихты и образования первичного объема расплава происходят в объеме тигля-плавителя, который остается герметичным до температуры образования расплава (950-1000°С). При достижении этой температуры стеклянная пробка внутри фильеры расплавляется и расплав, представляющий при этих температурах не полностью проваренную стекломассу, самопроизвольно перетекает из тигля-плавителя в приемный контейнер, где после выдержки в течение 2-3 часов при температуре 1150-1200°С, в зависимости от состава, превращается в гомогенное стекло.

После выключения печи и остывания ее до комнатной температуры сборка вместе с контейнером извлекается из печи. Контейнер, заполненный стеклом на заданный объем, помещается в охранный пенал, герметизируется, подвергается дезактивации и используется по назначению. Тигель-плавитель готов к следующему циклу, он используется многократно, т.к. отверстие фильеры остается закрытым термической пробкой из застывшего стекла. Процесс не требует визуального контроля, т.к. протекают в объеме печи автоматически согласно заданному температурному режиму.

Пример 1

Получение блока цезий-стронций боросиликатного стекла массой 500 г в виде контейнера, заполненного стекломассой на 80%.

Тигель-плавитель, тигель-контейнер и, кольцо-проставку изготовляют из коррозионно-стойкой стали, марки ЭЙ-652 (ХН 70Ю). Фильеру тигля-плавителя выполняют из трубки (ЭИ 652) ⊘6 Х 1,5 мм длиной 20 мм, которая вваривается в центр дна тигля-плавителя. Тигель-плавитель ранее использовался для варки стекла данного состава, поэтому на его внутренней поверхности и в отверстии фильеры имеется застывшее стекло, которое является постоянно переходящим остатком для данного тигля.

Расчетное количество шихты, которая представляет собой смесь компонентов, включающих предварительно упаренные до сухого состояния соединения цезия и стронция и стеклообразующие добавки, засыпается в тигель-плавитель. Стекло заданного состава имеет плотность 3 г/см³. По расчету для получения 500 г стекла берется 600 г шихты, которая занимает объем 860 см³ (насыпная плотность шихты 0,7 г/см³). Собирают устройство: тигель-плавитель объемом 1000 см³ с шихтой устанавливают на кольцо-проставку над контейнером, объемом 209 см³. Для нагревания используют электропечь сопротивления колокольного типа вертикального перемещения. Печь опускают на устройство, которое оказывается в едином жаровом пространстве. Включают нагрев печи по программе оптимальной для данного состава стекла: разогрев до 1180°С за 3 часа и выдержка при этой температуре 2 часа. После отключения нагрева и остывания печь поднимают. Все стекло, массой 500 г, оказалось в контейнере и заполнило его на заданную величину, 80% полезного объема, что составило 167 см³. Фильера тигля-плавителя оказалась герметично заполненной застывшим стеклом, т.е. тигель готов к приему новой партии шихты. Тигель-контейнер помещают в охранный пенал, герметизируют, дезактивируют и используют по назначению.

Пример 2

Получение блока цезий алюмофосфатного стекла массой 675 г в виде контейнера, заполненного стекломассой на 90%.

Из-за химической агрессивности компонентов шихты для получения фосфатного стекла заданного состава варку стекла проводят в керамических тиглях. Тигель-плавитель, имеющий сливную фильеру, выполнен из оксида бериллия, а контейнер и кольцо-проставка из оксида алюминия. Тигель-плавитель ранее использовался для варки стекла данного состава, поэтому на его внутренней поверхности и в отверстии фильеры имеется застывшее стекло, которое является постоянно переходящим остатком для данного тигля.

Расчетное количество шихты, которая представляет собой смесь компонентов, включающая предварительно упаренные до сухого состояния соединения цезия и стеклообразующие добавки, засыпают в тигель-плавитель. Стекло заданного состава имеет плотность 3 г/см³. По расчету для получения 675 г стекла требуется 833 г шихты, которая занимает объем 800 см³ (насыпная плотность шихты 1,04 г/см³). Собирают устройство: тигель-плавитель объемом 1000 см³ с шихтой устанавливают на кольцо-проставку над контейнером, объемом 250 см³. Для нагревания используют печь, как в примере 1. Включают нагрев печи по программе оптимальной для данного состава стекла: разогрев до 1150°С за 3 часа, выдержка при этой температуре 2 часа. После отключения нагрева и остывания печь поднимают. Все стекло, массой 675 г, оказалось в контейнере и заполнило его на заданную величину, 90% полезного объема, что составило 225 см³. Фильера тигля-плавителя оказалась герметично заполненной застывшим стеклом, т.е. тигель готов к приему новой партии шихты. Контейнер помещают в охранный пенал, герметизируют, дезактивируют и используют по назначению.

Примеры 1 и 2 показывают, что по сравнению с прототипом процесс заполнения контейнера происходит в одну стадию и в автоматическом режиме. При этом возможные аэрозоли уноса и другие радиоактивные вещества остаются во внутреннем объеме печи, предохраняя тем самым поверхность "горячей" камеры от загрязнения.

Изобретение относится к области иммобилизации радиоактивных отходов. Сущность изобретения: способ изготовления заполненного высокоактивным стеклом контейнера включает загрузку тигля-плавителя шихтой и ее расплавление. Расплавленную шихту сливают через фильеру тигля-плавителя в контейнер, в котором доваривают стекло. Причем расплавление шихты, разлив расплава шихты в контейнер и доваривание стекла осуществляют в единой зоне нагрева. Устройство для изготовления заполненного высокоактивным стеклом контейнера содержит тигель-плавитель с фильерой в донной части и контейнер. Тигель-плавитель расположен над контейнером на кольце-проставке в единой зоне нагрева. Высота кольца-проставки превышает сумму высот контейнера и фильеры. Отношение диаметра отверстия фильеры к ее высоте обеспечивает образование в ней термической пробки из застывшего стекла предыдущей варки. Преимущество изобретения заключается в том, что оно позволяет надежно изолировать радиоактивные отходы. 2 н. и 1 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Способ изготовления заполненного высокоактивным стеклом контейнера, включающий загрузку тигля-плавителя шихтой, расплавление шихты и слив через фильеру тигля-плавителя, отличающийся тем, что расплавленную шихту сливают в контейнер, в котором доваривают стекло, причем расплавление шихты, разлив расплава шихты в контейнер и доваривание стекла осуществляют в единой зоне нагрева.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что тигель-плавитель заполняют шихтой, расплавленный объем которой равен полезному объему контейнера.3. Устройство для изготовления заполненного высокоактивным стеклом контейнера, содержащее тигель-плавитель с фильерой в донной части и контейнер, отличающееся тем, что тигель-плавитель расположен над контейнером на кольце-проставке в единой зоне нагрева, причем высота кольца-проставки превышает сумму высот контейнера и фильеры, а отношение диаметра отверстия фильеры к ее высоте обеспечивает образование в ней термической пробки из застывшего стекла предыдущей варки.