ТАБЛЕТКА ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА Российский патент 2013 года по МПК G21C3/62 

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к конструкциям таблеток легководных реакторов (LWR), а также реакторов AGR и водно-графитовых.

В LWR-реакторах используется, как правило, керамическое урандиоксидное топливо (UO₂). Топливо такого вида имеет один существенный недостаток, а именно низкую теплопроводность на уровне 2÷3 Вт/м·К в диапазонах температур 1000÷2000°С. Такие значения теплопроводности ограничивают интенсивность тепловыделения в активной зоне реактора. Средняя линейная плотность энерговыделения при этом составляет 15÷20 Вт/м, а средняя плотность энерговыделения - 10÷40 МВт/т. Для увеличения этих показателей теплопроводность топлива повышают введением в таблетки теплопроводящих компонентов, т.е. так же, как это делают для высокообогащенного топлива активных зон компактных транспортных реакторов.

Предлагаемая конструкция таблетки - композитная, т.е. представляет собой урандиоксидную матрицу, с расположенной в ней особым образом керамической или металлической теплопроводящей фазой, за счет чего достигается увеличение теплопроводности топлива. Тепло, передаваемое ориентированными монокристаллическими частицами, оптически прозрачными для длин волн теплового диапазона, диспергированными в урандиоксидной матрице, может передаваться как за счет механизма теплопроводности, так и за счет лучистого теплообмена через материал частиц. В качестве теплопроводящей фазы используется BeO, SiC, молибден и т.п.

Известно уран-бериллиевое топливо, изготовляемое в АО «УМЗ» для сердечников транспортных реакторов. Для изготовления таблеток указанного топлива исходными компонентами являются порошки бериллия, диоксида урана и уран. Бериллий используется как восстановитель для диоксида урана. В результате проведения процессов синтеза и спекания компонентов топливный материал состоит из нескольких фаз (Be, BeO, берилллид урана, диоксид урана). Структура этого топлива формируется на этапе спекания, когда тугоплавкая фаза (UO₂) оказывается окружена непрерывной, более легкоплавкой, имеющей большую объемную долю. Непрерывная фаза содержит BeO и имеет высокую теплопроводность, что определяет, в свою очередь, высокую теплопроводность топлива в целом. Небольшой объем урансодержащей фазы в этом топливе компенсируется высоким обогащением урана по изотопу ²³⁵U, и, в итоге, содержание делящегося изотопа в таблетках достаточно для поддержания эффективной реакции деления.

Недостаток такого топлива в том, что его теплопроводность может быть высокой только при большом объемном содержании в его структуре теплопроводной фазы. Такая структура делает его непригодным как топливо для LWR-реакторов, которое состоит в основе своей только из UO₂.

Стремление сохранить высокую теплопроводность топлива с одновременным уменьшением в нем количества теплопроводной фазы приводит к необходимости контролировать ее расположение для сохранения ее непрерывности. Существуют многочисленные патенты, описывающие процессы и конструкцию топлива, в которых теплопроводная фаза располагается, в итоге, на поверхности частиц или зерен UO₂, образуя непрерывную сетку. Это достигается предварительным нанесением на частицы UO² порошкообразного теплопроводного материала либо смешиванием порошка UO₂ с порошкообразными компонентами, образующими между собой при спекании эвтектический расплав, смачивающий UO₂ и растекающийся по его зернам. Подобные способы и конструкции описаны в патентах США: 2818605, 1/1958; 2979399, 4/1961; 3063794, 11/1962; 3211812, 10/1965; 3723581, 3/1973; 3825499, 7/1974; 3849329, 11/1974; 3862908, 1/1975; 3865746, 2/1975; 3867489, 2/1975; 3872022, 3/1975; 3879520, 4/1975; 3923933, 12/1975; 4430276, 2/1984; 5362426, 1993; 5180527, 1991; 5429775, 1992; 5255299, 1992 и Японии: 55-027939, 2/1980; 55-027941, 2/1980; 1-107193, 4/1989.

Наиболее близким аналогом для топливных таблеток, описанных в настоящем изобретении, является патент США 5180527 от 19.01.1993. Целью этого изобретения является уменьшение температуры в центре таблетки и, как следствие, снижение выделения газообразных продуктов деления (ГПД). Согласно этому патенту, таблетки ядерного топлива для LWR-реакторов состоят из спеченных зерен ядерного делящегося вещества, имеющего непрерывную фазу по границам зерен, состоящую из оксида бериллия или смеси оксида бериллия с одним из таких оксидов, как TiO₂, Gd₂O₃, CaO, BaO, MgO, SrO, La₂O₃, Y₂O₃, Yb₂O₃, SiO₂, Al₂O₃, Sm₂O₃, WO₃, ZrO₂, Li₂O, МоО₃, UO₂, ThO₂.

Недостатки этого прототипа, использующего оксид бериллия для создания теплопроводящей фазы, следующие. 1. Высокая температура спекания таблеток (2100°С), приводящая к росту зерна до 110÷160 мкм, снижает прочность керамики до минимума. 2. Очень незначительное увеличение теплопроводности, указанное в патенте (в 1,08÷1,13 раза), где большие значения соответствуют введению ВеО в твердый U-Gd раствор с изначально низким ее значением. 3. Большинство указанных в формуле оксидов (особенно 2 группы Пер. системы Менделеева) хорошо растворимы в UO₂, что приведет к образованию при спекании твердых растворов и соответствующему снижению теплопроводности материала. 4. Взаимодействие ВеО с указанными оксидами приводит к образованию соединений (двойных окислов) и твердых растворов. При этом ВеО как индивидуальное соединение с высокотеплопроводной кристаллической решеткой исчезает. Этим можно объяснить такой низкий прирост теплопроводности. 5. Наличие на поверхности частиц и зерен UO₂ сплошной ВеО-фазы затрудняет уплотнение UO₂-фазы. 6. Декларируемая непрерывная фаза ВеО не имеет пространственной направленности, тогда как поток тепла в топливе направлен по градиенту температуры, т.е. по радиусу таблетки. Это значит, что многие поверхности теплопроводящей фазы не будут участвовать в переносе тепла. Таким образом, в данном прототипе использование ВеО неэффективно.

Задачей настоящего изобретения является повышение теплопроводности материала таблеток. Техническим результатом является создание в топливе композитной структуры.

Сущность изобретения заключается в том, что в отличие от известной таблетки, представляющей собой керамический диоксид урана с непрерывной, многофазной, теплопроводящей керамической фазой на поверхности зерен, предлагаемая конструкция представляет собой композит из урандиоксидной матрицы, содержащей ВеО в виде отдельных теплопроводящих частиц (кристаллов, осколков кристаллов), размером 40÷200 мкм, игольчатой, либо плоской (неизометрической) формы, сориентированных в направлении теплового потока, существующего в таблетке, т.е. по радиусу, содержание которых в топливе составляет 1÷10% масс.

Поставленная задача решается следующим образом. Для изготовления композита используется порошок UO₂ мелкофракционного состава (фракции 45÷63 мкм и мельче). Частицы ВеО в композите имеют тот же минимальный размер (т.е. не мельче 45-63 мкм), что обеспечивает равномерность их распределения при смешивании с UO₂ и ориентирование поперек направления формования. Для этого используют исходный порошок низкопрокаленного или высокопрокаленного оксида бериллия. Из порошка выделяют фракционированием нужную фракцию. После чего проводят термообработку выделенной фракции при температуре 1970÷1990°С в атмосфере азота или аргона для перекристаллизации материала и залечивания трещин в зернах. Получившийся крупнокристаллический стекловидный материал размалывают, выделяют плоские осколки фракции 45÷63 мкм и вновь подвергают термообработке для залечивания трещин либо используют без таковой. Могут быть использованы фракции ВеО в виде игл, образующиеся при перекристаллизации низкопрокаленного ВеО во влажном аргоне или водороде. Вводимое в UO₂ количество ВеО в композите невелико и может быть в пределах 1-3% масс. от веса топлива. Смесь формуют и спекают обычным образом, как UO₂.

Положительный эффект заключается в том, что такая конструкция, имея преимущественную ориентировку частиц теплопроводящей фазы вдоль теплового потока, обладает, за счет лучшего ее использования, более высокой теплопроводностью по сравнению с композитом без ориентировки дисперсной фазы.

Дополнительный положительный эффект проявляется в том, что материал частиц теплопроводящей фазы не имеет межзеренных границ т.к. представлен в основном осколками кристаллов, что также увеличивает его теплопроводность из-за отсутствия рассеяния фононов на границах.

Дополнительный положительный эффект проявляется также в том, что благодаря высокой оптической прозрачности ВеО в области длин волн теплового диапазона часть тепла в топливе переносится излучением, т.е. ориентированные частицы работают как световоды, что еще более повышает эффективную теплопроводность топлива.

Расчет показывает, что при 1000°С повышение теплопроводности при содержании ВеО 3% масс. по сравнению с топливом в виде UO₂ будет не менее 21%. Еще больший эффект будет при введении ВеО в U-Gd топливо.

Пример осуществления

Порошок UO₂ измельчается и просеивается через сито для выделения частиц заведомо меньшего размера, чем частицы ВеО. Из ВеО низкообожженного сорта выделяется крупная фракция частиц 200-500 мкм, загружается в печь и перекристаллизовывается в атмосфере влажного аргона при 1980°С до размера зерна не менее 200÷500 мкм. Перекристаллизованный ВеО измельчается, из него выделяются осколки размером 45÷63 мкм и смешиваются с порошком UO₂. Смесь формуется в сырые таблетки плотностью 5,20÷5,80 г/см³, которые спекают в восстановительной атмосфере при 1750°С 1÷10 часов. Получившиеся таблетки имеют равномерную структуру и размер зерна урановой матрицы 5÷25 мкм.

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к конструкциям таблеток легководных реакторов (LWR), а также реакторов AGR и водно-графитовых. В LWR-реакторах используется, как правило, керамическое урандиоксидное топливо (UO₂). Предлагаемая конструкция таблетки - композитная, т.е. представляет собой урандиоксидную матрицу, с расположенной в ней особым образом теплопроводящей фазой. Направление теплового потока в топливе совпадает с ориентацией теплопроводной фазы. Тепло передается монокристаллическими частицами оксида бериллия игольчатой либо пластинчатой формы, размерами 40-200 мкм, оптически прозрачными, диспергированными в урандиоксидной матрице. Изобретение позволяет повысить теплопроводность материала таблеток.

Таблетка ядерного керамического топлива, состоящая из вещества ядерного топлива (UO₂) и вещества теплопроводной фазы, распределенного в нем, отличающаяся тем, что направление теплового потока в топливе совпадает с ориентацией теплопроводной фазы, представляющей собой оптически прозрачные частицы оксида бериллия из монокристаллического материала игольчатой либо пластинчатой формы, размерами 40÷200 мкм, содержание которых в топливе составляет 1÷10 мас.%.