СПОСОБ ОЧИСТКИ ОБЛУЧЕННЫХ ГРАФИТОВЫХ ВТУЛОК УРАН-ГРАФИТОВОГО РЕАКТОРА И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ Российский патент 2016 года по МПК G21F9/28 

Изобретение относится к ядерной физике, а именно к технологии обработки твердых радиоактивных отходов, и может быть использовано для снижения активности облученных графитовых втулок промышленного уран-графитового ядерного реактора.

Известен способ очистки графита [RU 2394758 С2, МПК C01B 31/04 (2006.01), опубл. 20.07.2010], заключающийся в том, что графит нагревают в печи графитации, охлаждают и одновременно обрабатывают дифторхлорметаном. Обработку дифторхлорметаном начинают при нагреве с температуры 2100-2200°С. Нагревают графит до температуры 2700-2800°С и охлаждают в течение 3-4 часов после отключения печи до температуры 1800-1900°С. Почасовой расход дифторхлорметана при нагреве поддерживают равным 0,7-0,8%, а при охлаждении - 0,1-0,5% от массы заготовок.

Недостатки этого способа: появление плавиковой кислоты при разложении дифторхлорметана при температурах более 2100°С, необходимость длительной обработки химическим агентом, вероятность протекания поверхностной реакции графита с образующимся фтором.

Известен способ обработки облученного реакторного графита [RU 2546981 C1, МПК G21F 9/00 (2006.01), опубл. 10.04.2015], при котором графит помещают в термическую камеру. Проводят термическую деструкцию путем продувания через термическую камеру газообразной инертной среды, нагретой до температуры от 700°С до 1100°С. Газовые радиоактивные продукты деструкции выводят в инертную среду. Газообразную инертную среду с продуктами деструкции выводят из термической камеры и подвергают обработке. При этом выделяют и утилизируют радиоактивные соединения трития и хлора-36. Через термическую камеру продувают газообразную кислородсодержащую среду с выведением газовых радиоактивных продуктов реакции в кислородсодержащую среду. Температуру газообразной кислородсодержащей среды поддерживают выше 500°С, но ниже максимальной температуры газообразной инертной среды на этапе термической деструкции. Газообразную кислородсодержащую среду с радиоактивными продуктами реакции выводят из термической камеры и подвергают обработке. При этом выделяют и утилизируют радиоактивные соединения углерода-14. Графит извлекают из термической камеры для последующей утилизации.

Этот способ имеет следующие недостатки:

- преобладание поверхностных процессов приведет к увеличению времени утилизации облученного реакторного графита;

- увеличение объема радиоактивных отходов в результате очистки отходящих газов в скруббере.

Известен способ очистки углеродного материала [SU 1699913 A1, МПК C01B 31/04, опубл. 23.12.1991], включающий нагрев его до температуры графитации и обработку галогенсодержащим газом. Подачу галогенсодержащего газа начинают по достижении температуры 1500-2000°С, материал обрабатывают галогенсодержащим газом, при этом нагрев прекращают и охлаждают материал до 800-1200°С. После чего подачу галогенсодержащего газа прекращают и продолжают вести нагрев до температуры графитации. Это способ выбран в качестве прототипа.

При таком способе необходима длительная обработка твердого углеродного материала химическим агентом в виде галогенсодержащего газа для очистки всего объема.

Известно устройство для разложения углеводородов [RU 2087413 C1, МПК6 C01B 3/24, С09С 1/48, опубл. 20.08.1997], выбранное в качестве прототипа, содержащее плазменную горелку, впускную трубу и впускные патрубки для питающего потока исходного сырья, реакционную камеру, выложенную изнутри графитом, выходное отверстие для конечного продукта и трубу для рециркулирования производимого газа, соединенную с плазменной горелкой. Впускная труба расположена внутри горелки по ее центральной оси и снабжена устройством для регулирования температуры. Горелка снабжена по меньшей мере тремя трубчатыми коаксиально расположенными электродами и размещена на входе в реакционную камеру. Плазменные горелки расположены вдоль боковой стены реакционной камеры. Магнит расположен вне реакционной возле электродов камеры.

Использование графита в качестве материала всех электродов приводит к снижению времени эксплуатации.

Устройство не позволяет перерабатывать сырье в виде твердых объемных блоков.

Задачей изобретения является уменьшение времени очистки графита облученных графитовых втулок уран-графитового реактора от радиоактивных технологических примесей.

Поставленная задача решается за счет того, что облученную графитовую втулку уран-графитового реактора, также как и в прототипе нагревают, обрабатывают газом, переводят примеси в газовую фазу и охлаждают углеродный материал. Согласно предлагаемому изобретению облученную графитовую втулку нагревают потоком низкотемпературной плазмы в первой температурной зоне проточной камеры в атмосфере инертного газа до температуры выше 3973K. Образовавшуюся газовую смесь перемещают во вторую температурную зону проточной камеры для осаждения углерода, где поддерживают температуру в интервале от 3143K до 3973K. Неосажденную остаточную парогазовую смесь перемещают в третью температурную зону проточной камеры, где ее охлаждают до температуры ниже 940K и осаждают технологические примеси. Остаточный инертный газ возвращают в первую температурную зону проточной камеры, а процесс продолжают до полного испарения графитовой втулки.

Положительный эффект достигается за счет того, что для очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора используют поток низкотемпературной плазмы и испаряют графит вместе с содержащимися в нем технологическими примесями. Образующиеся пары графита и технологических примесей охлаждают и поэтапно осаждают в первой и второй температурных зонах проточной камеры. Этим достигается пространственное разделение графита и технологических примесей без использования химического агента. Переработку облученного графита графитовых втулок уран-графитового реактора ведут непрерывно. Скорость переработки увеличивается из-за использования объемных процессов температурного разделения вместо поверхностной обработки химическим агентом.

На фиг. 1 представлена принципиальная схема устройства для очистки графита облученных графитовых втулок промышленного уран-графитового реактора от технологических примесей.

На фиг. 2 показан внешний вид диафрагмы.

На фиг. 3 представлен гамма-спектр облученной графитовой втулки.

На фиг. 4 представлен гамма-спектр графита после очистки.

Способ осуществлен с помощью устройства для очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора (фиг. 1), которое содержит цилиндрическую разъемную проточную камеру, состоящую из трех секций 1, 2, 3, которые последовательно соединены посредством резьбовых соединений.

Секции 1, 2, 3 проточной камеры отделены друг от друга диафрагмами 4, 5, запрессованными внутрь первой 1 и второй 2 секций. Каждая диафрагма 4 и 5 выполнена в виде полого цилиндра (фиг. 2), внутри которого расположен цельный сердечник. Между сердечником и внутренней поверхностью диафрагмы закреплены три наклонные лопасти.

Первая секция проточной камеры 1 (фиг. 1) выполнена из прозрачного кварца, внутри нее на выступах из монокарбида циркония размещена облученная графитовая втулка 6. Нижняя часть первой секции 1 проточной камеры запрессована во фторопластовое основание, оснащенное первым входным патрубком, который через поплавковый ротаметр соединен с баллоном со сжатым аргоном. Внутри первой секции 1 проточной камеры, в центре фторопластового основания, размещен сменный высоковольтный электрод 7, который соединен с источником тока. Между верхней частью графитовой втулки 6 и диафрагмой 4 расположено устройство для определения газовой температуры плазменного потока 8.

Вторая секция 2 проточной камеры выполнена из жаропрочной нержавеющей стали и снаружи окружена теплоизолятором 9 на основе базальтового волокна.

Третья секция 3 проточной камеры выполнена в виде стакана из нержавеющей стали и снаружи окружена водяной рубашкой охлаждения 10. Входной патрубок рубашки охлаждения соединен с источником воды, а выходной патрубок соединен с емкостью, в которой размещен термометр.

Верхняя часть третьей секции снабжена патрубком 11, выполненным в виде тройника с вентилем 12.

Патрубок 11 третьей секции 3 проточной камеры соединен трубопроводом с компрессором 13, который через вентиль 14 связан со вторым входным патрубком 15 первой секции 1 проточной камеры.

Диафрагмы 4, 5 выполнены из высокотемпературной керамики на основе монокарбида циркония. Использован источник тока 5 кВ и 24 кВт APEL-HV-30k. В качестве устройства для определения газовой температуры плазменного потока 8 использовано устройство по патенту RU 122173 U2.

Для очистки графита использовали облученную стандартную графитовую втулку 6 одного из промышленных уран-графитовых реакторов.

Вначале исследовали состав графитовой втулки 6, для чего определили активность технологических примесей и идентифицировали радионуклиды с помощью спектрометрического комплекса Canberra ISOCS с HPGe-детектором коаксиального типа. Спектр гамма-излучения облученной графитовой втулки представлен на фиг. 3.

После гамма-спектрометрического анализа облученную графитовую втулку 6 промышленного уран-графитового реактора установили вертикально на выступы из монокарбида циркония внутрь первой секции 1 проточной камеры. В нижнюю часть первой секции 1 проточной камеры через первый входной патрубок напускали плазмообразующий газ аргон из баллона, находящегося под давлением. При этом вентиль 12 был открыт, вентиль был 14 закрыт, а подкачивающий компрессор 13 отключен. Расход плазмообразующего газа аргона поддерживали на уровне (8-10) л/мин. После прокачки плазмообразующего газа в течение не менее (25-35) сек вентиль 12 перекрывали, подачу плазмообразующего газа из баллона прекращали, вентиль 14 открывали и запускали подкачивающий компрессор 13.

Между сменным высоковольтным электродом 7 и облученной графитовой втулкой 6 создавали дуговой разряд с помощью высоковольтного источника тока APEL-HV-30k. Графит с радиоактивными технологическими примесями облученной графитовой втулки 6 нагревались потоком низкотемпературной плазмы дугового разряда выше температуры 3973K и испарялись.

Образующаяся газовая смесь через диафрагму 4 перемещалась во вторую секцию 2 проточной камеры. Перемещение газа между секциями 1, 2, 3 вдоль проточной камеры обеспечивалось путем создания перепада давления на ее концах с помощью подкачивающего компрессора 13. Газовый поток охлаждался при столкновении на стенках второй секции 2 проточной камеры, температура которых поддерживалась в интервале от 3143K до 3973K с помощью теплоизолятора 9 на основе базальтового волокна. Атомарный углерод осаждался на стенках второй секции 2 проточной камеры.

Остаточный газ через диафрагму 5 перемещался в третью секцию 3 проточной камеры, где охлаждался до температуры ниже 940K. Радиоактивные технологические примеси осаждались на стенках третьей секции 3 проточной камеры. Внешнюю стенку третьей секции 3 проточной камеры охлаждали проточной водой с температурой 290K, циркулирующей в рубашке охлаждения 10. Температуру охлаждающей воды на сливе из рубашки охлаждения 10 контролировали с помощью термометра.

Несконденсированный плазмообразующий газ аргон откачивался через патрубок 11 третьей секции 3 проточной камеры с помощью подкачивающего компрессора 13 и возвращался через патрубок 15 в нижнюю часть первой секции 1 проточной камеры.

За процессом испарения облученной графитовой втулки 6 наблюдали визуально через стенки первой секции 1 проточной камеры. Температуру плазмы контролировали с помощью устройства для определения газовой температуры плазменного потока 8, которое перемещалось вдоль оси первой секции 1 проточной камеры по мере испарения облученной графитовой втулки 6.

После полного испарения облученной графитовой втулки 6 откачивающий компрессор 13 отключали и перекрывали вентиль 14. Открывали вентиль 12 и выпускали плазмообразующий газ аргон из проточной камеры.

Секции 1 и 2 проточной камеры вскрывали и устанавливали в первую секцию 1 новую облученную графитовую втулку 6. Осажденные в различных секциях 2 и 3 проточной камеры графит и технологические примеси извлекали и отправляли на дальнейшее захоронение. Последовательность операций повторяли заново для новой графитовой втулки 6.

Степень излечения графита из облученной графитовой втулки 6 контролировали с помощью спектрометрического комплекса Canberra ISOCS с HPGe-детектором коаксиального типа. На фиг. 3 приведен гамма-спектр исходного облученного графита, а на фиг. 4 - осажденного графита во второй секции 2 проточной камеры при одинаковых временах экспозиции. Видно, что в результате уменьшили активность в 10 раз, что свидетельствует об уменьшении содержания в графите радиоактивных технологических примесей. Время полной очистки участка графитовой втулки длиной 5 см составило 5 мин.

Длины второй 2 и третьей 3 секций проточной камеры подбирали экспериментально. Длина второй секции 2 проточной камеры, оптимизированная по потере осаждаемого в этой зоне графита относительно первоначального веса, составила примерно 40 см. Длина третьей секции 3 проточной камеры, оптимизированная путем наблюдения, образующегося на внутренней стенке трубы конденсата, составляла 170 см. Это обеспечивало максимальное улавливание ультрадисперсных пылинок, образующихся из технологических примесей.

Группа изобретений относится к ядерной физике, к технологии обработки твердых радиоактивных отходов. Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора включает их нагрев, обработку газом, перевод примесей в газовую фазу, охлаждение углеродного материала. Облученную графитовую втулку нагревают потоком низкотемпературной плазмы в первой температурной зоне проточной камеры в атмосфере инертного газа до температуры выше 3973K. Образовавшуюся газовую смесь перемещают во вторую температурную зону проточной камеры для осаждения углерода, где поддерживают температуру в интервале от 3143K до 3973K. Неосажденную газовую смесь перемещают в третью температурную зону проточной камеры, где ее охлаждают до температуры ниже 940K и осаждают технологические примеси. Остаточный инертный газ возвращают в первую температурную зону проточной камеры, процесс продолжают до полного испарения графитовой втулки. Имеется также устройство для очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора. Группа изобретений позволяет уменьшить время очистки графита облученных графитовых втулок уран-графитового реактора. 2 н.п. ф-лы, 4 ил.

1. Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора, включающий их нагрев, обработку газом, перевод примесей в газовую фазу, охлаждение углеродного материала, отличающийся тем, что нагревают облученную графитовую втулку потоком низкотемпературной плазмы в первой температурной зоне проточной камеры в атмосфере инертного газа до температуры выше 3973K, образовавшуюся газовую смесь перемещают во вторую температурную зону проточной камеры для осаждения углерода, где поддерживают температуру в интервале от 3143K до 3973K, неосажденную газовую смесь перемещают в третью температурную зону проточной камеры, где ее охлаждают до температуры ниже 940K и осаждают технологические примеси, а остаточный инертный газ возвращают в первую температурную зону проточной камеры, процесс продолжают до полного испарения графитовой втулки.

2. Устройство для очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора, содержащее реакционную камеру, с размещенным внутри графитом и коаксиально расположенным электродом, размещенным на входе в реакционную камеру, впускные патрубки, выходное отверстие, соединенное трубопроводом с входным патрубком для рециркулирования газа, отличающееся тем, что реакционная камера выполнена в виде цилиндрической разъемной проточной камеры, состоящей из трех секций, которые последовательно соединены посредством резьбовых соединений и отделены друг от друга диафрагмами, запрессованными внутрь первой и второй секции, причем каждая диафрагма выполнена в виде полого цилиндра, внутри которого расположен цельный сердечник, а между сердечником и внутренней поверхностью диафрагмы закреплены три наклонные лопасти, при этом первая секция проточной камеры выполнена из прозрачного кварца, внутри нее на выступах из размещена облученная графитовая втулка, нижняя часть первой секции проточной камеры запрессована в основание, оснащенное первым входным патрубком, который через поплавковый ротаметр соединен с баллоном, содержащим инертный газ, внутри первой секции проточной камеры, в центре ее основания, размещен сменный электрод, который соединен с источником тока, между верхней частью графитовой втулки и первой диафрагмой расположено устройство для определения газовой температуры плазменного потока, вторая секция проточной камеры выполнена из жаропрочной стали и снаружи окружена теплоизолятором, третья секция проточной камеры выполнена в виде стакана из стали и снаружи окружена водяной рубашкой охлаждения, верхняя часть третьей секции снабжена выходным патрубком, который соединен трубопроводом с компрессором, связанным со вторым входным патрубком первой секции проточной камеры.