МЁССБАУЭРОВСКИЙ СПЕКТРОМЕТР С РЕГИСТРАЦИЕЙ КОНВЕРСИОННЫХ ЭЛЕКТРОНОВ ПРИ СУБГЕЛИЕВЫХ ТЕМПЕРАТУРАХ Российский патент 2017 года по МПК G01N23/02 

Изобретение относится к технической физике, а именно к мёссбауэровской спектроскопии, и может быть использовано для исследования поверхности твердого тела.

Известно, что мёссбауэровский спектрометр (МС) является одним из наиболее мощных ядерных инструментов исследования, обеспечивающим уникальную информацию о магнитных, электронных и структурных свойствах твердых тел (см., например, Белозерский Г.Н. Мёссбауэровская спектроскопия как метод исследования поверхности // М.: Энергоатомиздат, 1990). Мёссбауэровская спектроскопия успешно применяется в исследованиях тонких пленок, а также ионной имплантации, ионной модификации поверхности, радиационных повреждений, напыления слоев на подложку, коррозии, катализа, адсорбции, поверхностной намагниченности и других приповерхностных явлений в объемных материалах. Эксперименты по рассеянию позволяют проводить неразрушающий анализ поверхности с использованием всех типов вторичного излучения: гамма, рентгеновского и электронного.

Наиболее информативна для исследования поверхности мёссбауэровская спектроскопия с регистрацией конверсионных электронов (КЭ). Этот метод еще называют резонансной электронной мёссбауэровской спектроскопией (см., например, K. Nomura, Y. Ujihira, A. Vertes. Applications of conversion electron Mössbauer spectrometry. J. of Radioanalitical and Nuclear Chemistry. Articles. 1996. V. 202, №1-2. P. 103-199), имея ввиду, что помимо конверсионных электронов могут также регистрироваться и электроны Оже.

Известно, что мёссбауэровские измерения при различных температурах дают разнообразную физическую информацию. Часто бывает желательно иметь мёссбауровские спектры при возможно более низкой температуре, так как они характеризуют основное состояние системы. Кроме того, при понижении температуры вероятность эффекта Мёссбауэра возрастает.

Обычно МС состоит из источника мёссбауэровского излучения, модулятора энергии гамма-квантов, исследуемого образца (поглотителя или рассеивателя), детектора, многоканального анализатора импульсов и компьютера для накопления данных, датчиков и контроллеров для управления параметрами эксперимента (RU 2399069 С1, Казанский госуниверситет, 10.09.2010). Так, изотопы ⁵⁷Со, ^119mSn и ¹⁵¹Sm используются как типичные мёссбауэровские источники для мёссбауэровской спектроскопии на ядрах ⁵⁷Fe, ¹¹⁹Sn и ¹⁵¹Eu соответственно. По геометрии эксперимента методы измерения разделяют на три категории: трансмиссионная мёссбауэровская спектроскопия, эмиссионная мёссбауэровская спектроскопия, когда исследуемый образец является источником, и мёссбауэровская спектроскопия в геометрии рассеяния.

В публикации (SU 0505946 А, МИФИ, 05.03.1976) описан МС с регистрацией КЭ, содержащий вакуумную камеру, внутри которой находятся детектор электронов - вторичный электронный умножитель и рассеиватель. Выход детектора соединен с трактом регистрации импульсов, выход рассеивателя - с положительным полюсом источника высоковольтного напряжения. Источник ⁵⁷Со и система движения источника находятся вне вакуумной камеры и сообщены посредством окна в камере с рассеивателем. Детектор и рассеиватель размещены в непосредственной близости друг от друга.

Недостаток такого МС с регистрацией КЭ состоит в том, что он не обладает разрешением по энергии, требует высокого напряжения и высокого вакуума и работоспособен только при комнатной температуре.

В изобретении (SU 1627945 А1, Вартанов и др., 15.02.1991) описана конструкция МС, в котором определяется эффективность регистрации КЭ резонансными газонаполненными детекторами. Устройство содержит резонансный детектор, герметично закрывающийся крышкой, конвертор, анод. Рабочий объем детектора заполнен газовой смесью. За детектором размещен детектор гамма-квантов, состоящий из сцинтилляционного кристалла и фотоумножителя. Соосно с конвертором и сцинтилляционным кристаллом размещен мёссбауэровский источник. С окном в боковой стенке резонансного детектора состыкован фотоумножитель.

Недостаток такого МС с регистрацией КЭ состоит в том, что он обладает низким разрешением по энергии, требует высокого напряжения и работоспособен только при комнатной температуре.

В изобретении (SU 1073718 А1, Гордеев и др., 15.02.1984) описан МС с регистрацией КЭ, содержащий блок допплеровской модуляции, источник излучения, устройство для выделения энергетических групп электронов, имеющее входное окно, эллипсоидальное электростатическое зеркало, в фокусах которого находятся исследуемый образец и детектор электронов, защитный экран и регистрирующий прибор. Введены дополнительные детекторы электронов, они соединены параллельно и расположены вплотную друг к другу по всей поверхности зеркала, выполненного в виде двух эллипсоидальных металлических сеток; источник напряжения, включенный между эллипсоидальной металлической сеткой, ближайшей к дополнительным детекторам, и другой эллипсоидальной металлической сеткой и исследуемым образцом, имеющими одинаковый электрический потенциал; линия задержки и схема совпадений, у которой один вход подключен к детектору, второй через линию задержки к дополнительным детекторам, а выход подключен к регистрирующему прибору.

Недостаток такого устройства состоит в том, что его конструкция весьма сложна, требует высокого вакуума и высокого напряжения и не предназначена для работы при низких температурах.

В изобретении (US 2010158189 A1, HAMAMATSU FOUND SCI, 24.06.2010) описана схема МС с регистрацией КЭ, которая имеет средства детектирования ЭК в виде детектора на основе микроканальных плоских детекторов (МПД) - это массив из 10⁴-10⁷ миниатюрных каналтронов, ориентированных параллельно друг другу. Они имеют большую площадь входа (порядка 10 см²) и высокое пространственное разрешение, ограниченное лишь размерами каналов и расстоянием между ними (10-20 мкм). Однако МПД требуют для своей работы высокого напряжения (несколько киловольт) и высокого вакуума (порядка 10^-5 Па), при этом об их работоспособности при криогенных температурах не сообщается.

Описан спектрометр, позволяющий проводить измерения при криогенных температурах (US 8433380 (B1), KIM CHUL-SUNG и др., 30.04.2013). Он содержит мёссбауэровский источник с приводом, размещенные в рабочей камере образец и детектор, а также источник магнитного поля со сверхпроводящими магнитами, размещенными вне камеры. Рефрижератор обеспечивает охлаждение магнитов и образца. В качестве детектора использован пропорциональный счетчик, требующий для функционирования подачи постоянного напряжения величиной 1-2 кВ. Однако этот спектрометр хотя и предназначен для исследований при Т>4 К в сильном магнитном поле, работает на поглощение гамма-квантов, а не на рассеяние электронов, и поэтому не может быть использован для регистрации спектров КЭ при субгелиевых температурах.

Описано устройство, состоящее из трех проточных газовых счетчиков, позволяющее одновременно регистрировать все три типа рассеянного резонансного излучения (гамма, рентгеновское и электроны; каждое - своим счетчиком), которое используется в составе мёссбауэровского спектрометра для комплексного исследования поверхностных и объемных свойств вещества при температурах 100-750 К (Камзин А.С., Григорьев Л.А. Исследования свойств поверхностных слоев и объема кристалла методами мёссбауэровской спектроскопии // Письма в ЖТФ. 1990. Т. 16. С. 38-41). Однако такой спектрометр имеет низкое разрешение по энергии (16% для рентгеновского тракта, 15% для гамма-тракта, а о разрешении электронного тракта ничего не сообщается) и не может быть использован для более низких температур.

Проблему регистрация спектров КЭ при низких температурах можно решить с использованием структур со сверхпроводящими туннельными переходами (СТП-детекторы). СТП-детекторы достигли высокого энергетического разрешения и низкого порога регистрации при детектировании электромагнитного излучения в широком диапазоне энергий: от оптического и ультрафиолетового до мягкого рентгеновского и гамма-излучения. СТП-детекторы со структурой Nb/Al/Al₂O₃/Al/Nb описаны, например, в заявке JP 2005195552 (A), JAPAN ATOMIC ENERGY RES INST, 21.07.2005; структура на основе NbN - в заявке JPH 0582840 (А), 02.04.1993. СТП-детектор с асимметричной структурой Ti/Nb/Al/AlO_x/Al/Nb/NbN (толщины 30/100/8/1/13/150/30 нм, снизу вверх) был использован для регистрации рентгеновского и гамма-излучения от мёссбауэровского источника ⁵⁷Со (Козин М.Г., Ромашкина И.Л., Сергеев С.А. и др. // ПТЭ. 2006. №5. С. 135-139).

При поглощении кванта излучения сверхпроводником произведенный в результате фотоэффекта электрон вызывает образование облака вторичных электронов. Дальнейшая релаксация системы, после сложного каскада понижения энергии, приводит к образованию гигантского по сравнению с тепловым числа возбуждений сверхпроводника (квазичастиц) вблизи сверхпроводящей щели. При туннелировании этих квазичастиц через туннельный барьер возникает импульс тока, причем собранный заряд пропорционален энергии кванта. Для регистрации туннельного тока СТП-детектор должен находиться в так называемом квазичастичном режиме, когда джозефсоновский ток (ток куперовских пар) подавлен приложенным в плоскости туннельного барьера магнитным полем. При этом рабочую точку детектора выбирают внутри сверхпроводящей щели путем ее смещения в диапазоне нескольких милливольт. Для изготовления СТП-детекторов используют ниобий, тантал, алюминий и др. сверхпроводники. На практике электроды СТП делают многослойными из различных сверхпроводников, где каждый слой выполняет свою функцию: обеспечение эффективного поглощения излучения, преобразование его в гигантское количество неравновесных квазичастиц, отражение их без потерь от внешней поверхности поглотителя и направленной диффузии их к барьеру для туннелирования и регистрации. В качестве поглотителя излучения обычно используют слой тяжелого сверхпроводника - ниобия или тантала. Рабочая температура таких детекторов не должна превышать 0,1 Тс, где Тс - температура сверхпроводящего перехода тяжелого сверхпроводника, чтобы число тепловых возбуждений было мало по сравнению с числом неравновесных квазичастиц. Таким образом, для их работы необходимы температуры существенно более низкие чем 4 К. Наилучшее на сегодняшний день достигнутое в мире энергетическое разрешение составляет около 30 эВ на линии 5,9 кэВ (0,5%) для СТП на основе тантала.

Наряду с использованием отдельных СТП современный уровень техники позволяет использовать матрицы СТП, а также разделять поглотитель и сенсор в детекторах, что обеспечивает возможность увеличения площади детектора, позиционную чувствительность и получение изображений. Технические решения по адаптации СТП-детекторов именно в составе МС для регистрации спектров КЭ заявителю неизвестны.

Наиболее близким аналогом изобретения является мёссбауэровский спектрометр с регистрацией конверсионных электронов, описанный в статье (J.A. Sawicki. Channel electron multiplier detector for conversion electron Mössbauer spectroscopy at temperatures between 4 and 300 K // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. 1986. V. B16. P. 483-487), - прототип. Спектрометр включает высоковакуумную криогенную камеру, закрепленные в ней образец, связанный с медным теплообменником, и детектор конверсионных электронов. Мёссбауэровский источник гамма-излучения установлен вне камеры и сообщен с образцом через прозрачные для гамма-излучения бериллиевые окна в геометрии рассеяния так, что рассеянное от образца излучение попадает на детектор, расположенный в непосредственной близости с образцом. Детектор выполнен в виде канального электронного умножителя (каналтрона), требующего подачи смещения в несколько тысяч вольт. Во время измерений вакуум в высоковакуумной камере составляет 10^-6 Торр при 300 К и лучше чем 10^-7 Торр при 4 К. Криогенная система представляет собой проточный гелиевый криостат, переделанный для измерений конверсионных электронов из криостата фирмы Oxford Instruments, разработанного для мёссбауэровской спектроскопии в геометрии пропускания. Система обеспечивает работу в интервале температур 4-300 К. Средства создания и управления движением источника, регистрации сигналов детектора и мёссбауэровских спектров выполнены по обычной схеме.

Недостатки прототипа состоят в том, что детектор (каналтрон) регистрирует все попадающие в него электроны и не позволяет проводить селекцию электронов по энергии. Недостаток этого устройства состоит также в том, что его работа требует высокого вакуума и высокого напряжения. Кроме того, работа каналтрона ухудшается от измерения к измерению в связи с разгерметизацией устройства при замене образца и в зависимости от времени облучения в процессе работы.

Настоящее изобретение направлено на создание мёссбауэровского спектрометра конверсионных электронов с высоким разрешением по энергии, обеспечивающим высокую селективность получаемой информации по глубине.

Патентуемый мёссбауэровский спектрометр с регистрацией конверсионных электронов включает вакуумную криогенную камеру, держатель образца с медным блоком охлаждения, детектор конверсионных электронов, размещенный со стороны рассеивающей поверхности образца, мёссбауэровский источник гамма-излучения, установленный вне камеры и сообщенный с образцом через прозрачные для гамма-излучения окна, криогенную систему со средствами откачки и напуска гелия в камеру, средства регистрации сигналов детектора и мёссбауэровских спектров.

Отличие состоит в том, что детектор выполнен в виде по меньшей мере одной тонкопленочной структуры, содержащей сверхпроводящий туннельный переход (СТП-детектор), работающий в квазичастичном режиме, содержит средства для приложения магнитного поля в плоскости туннельных переходов и средства выбора рабочей точки на вольтамперной характеристике, при этом детектор установлен на медном блоке охлаждения в непосредственной близости от держателя образца.

Спектрометр может характеризоваться тем, что медный блок охлаждения содержит индивидуальные холодные пальцы для крепления детектора и образца с возможностью регулирования их относительной температуры.

Спектрометр может характеризоваться также тем, что тонкопленочная структура на диэлектрической подложке выполнена многослойной, причем слои содержат сверхпроводящий металл, выбранный из перечня Nb, Та, V, W, причем рабочую температуру Т в криогенной камере устанавливают из условия Т менее или равна 0,1 Тс, где Тс - критическая температура сверхпроводимости указанного металла. Детектор может быть выполнен многоэлементным в форме матрицы на одной или нескольких подложках.

Спектрометр может характеризоваться, кроме того, тем, что средства выбора рабочей точки на вольтамперной характеристике детектора выполнены в виде источника постоянного тока, а средства для приложения магнитного поля - в виде сверхпроводящего соленоида или катушек Гельмгольца.

Спектрометр может характеризоваться и тем, что средства регистрации сигналов детектора и мёссбауэровских спектров включают многоканальный анализатор импульсов с дискриминацией по энергии или аналого-цифровой преобразователь импульсов с последующим воссозданием компьютером мёссбауэровских спектров конверсионных электронов, резонансно рассеянного рентгеновского и гамма-излучения путем привязки импульса определенной амплитуды ко времени его прихода.

Спектрометр может характеризоваться и тем, что средства регистрации сигналов детектора и регистрации мёссбауэровского спектра выполнены в виде зарядовочувствительного предусилителя, работающего при комнатной температуре, и цепи, состоящей из формирующего и линейного усилителей, связанной с многоканальным анализатором импульсов.

Спектрометр может характеризоваться также тем, что криогенная система выполнена с возможностью создания температур ниже 1 K и представляет собой или откачной гелиевый криостат, или криостат адиабатического размагничивания, или рефрижератор растворения, или рефрижератор, работающий на замкнутом термодинамическом цикле без криогенных жидкостей.

Технический результат - повышение разрешения спектрометра и повышение отношения сигнал/шум для конверсионных электронов с возможностью измерений при низких, в том числе субгелиевых (<1 K), температурах. Это обеспечивается, прежде всего, выбором именно СТП-детектора, а также возможностью оптимального размещения рассеивающей поверхности образца в непосредственной близости от приемной поверхности детектора. Кроме того, благодаря внутренне присущей СТП-детекторам способности регистрировать также и мягкое рентгеновское и гамма-излучение, спектрометр позволяет проводить комплексные исследования с регистрацией всех видов рассеянного излучения. Обеспечивается возможность измерений при низких температурах без использования высокого напряжения и высокого вакуума, а также устраняется деградация параметров спектрометра (по сравнению с прототипом) со временем, поскольку СТП-детекторы характеризуются устойчивостью к термоциклированию.

Существо изобретения поясняется на чертежах, где:

фиг. 1 - блок-схема МС;

фиг. 2, 3 - компоновка рабочей камеры при размещении окна для излучения мёссбауэровского источника сбоку и в дне камеры, соответственно;

фиг. 4 - к размещению СТП-детектора на холодном пальце рабочей камеры (крупно);

фиг. 5 - экспериментальные результаты - амплитудные импульсные спектры в условиях гамма-резонанса (верхняя кривая) и вне гамма-резонанса (нижняя кривая).

Блок-схема патентуемого мёссбауэровского спектрометра резонансных электронов представлена на фиг. 1, а принцип компоновки рабочего объема - на фиг. 2, 3.

Спектрометр содержит вакуумную рабочую камеру 1 с СТП-детектором 20, мёссбауэровский источник 2, блок 3 управления движением источника 2, криогенную систему 4 (криостат или рефрижератор) со средствами откачки и напуска гелия в камеру 1, блок 5 магнитного поля, блок 6 питания СТП-детектора, блок 7 регистрации сигналов СТП-детектора, блок 8 регистрации мёссбауэровского спектра, компьютер 9. Гамма-излучение от источника 2 проникает через окна 10, образованные в стенках 101 камеры 1, а откачка камеры осуществляется посредством форвакуумного насоса 11. На фиг. 1 показана принципиальная схема МС, которая не включает рутинные элементы, необходимые для обеспечения работоспособности устройства и не отражающие существа изобретения: термометры, нагреватели, элементы вакуумного тракта и системы напуска и откачки газов, известные из уровня техники и используемые по прямому назначению. Микроконтроллер для обеспечения функционирования и управления блоками условно отнесен в состав компьютера 9.

На фиг. 2, 3 показана компоновка вакуумной рабочей камеры 1 при размещении окон 10 мёссбауэровского источника 2 в дне и боковых стенках камеры 1. Камера 1 содержит герметичную полость 15, внутри которой установлен узел 16 крепления (не показан), состоящий, по меньшей мере, из одного холодного пальца 17, на котором, например, через медную подложку 18 закреплен чип 19 с тонкопленочными СТП-детекторами 20 (на фиг. 4 - поз. 201 и 202). Образец 25, выполняющий функции рассеивателя, размещен для определенности под углом π/4 (α~40-50°) к плоскости приемной поверхности чипа 19 и максимально близко к нему и соответственно под тем же углом к направлению излучения источника 2. Следует учесть, что угол α должен быть оптимизирован в пробных экспериментах. Оптимальные значения углов «образец-детектор» и «источник-образец», в общем случае разные, зависят от типа излучения и ограничиваются геометрией конструкции.

Крепление образца 25 может выполняться посредством узла 16 на холодном пальце 17 или на другом аналогичном поз. 17 холодном пальце (не показан). Это позволяет, сохраняя рабочую температуру СТП-детектора 20, при необходимости с помощью тепловых развязок и сверхпроводящих тепловых ключей регулировать в некоторых пределах температуру образца 25.

Для создания магнитного поля (порядка 100 Гс), необходимого для работы детектора 20, на внешней поверхности камеры 1 установлены соленоид 31 или катушки 30 Гельмгольца, подключенные к блоку 5 магнитного поля. Холодный палец (или пальцы) закреплены на верхнем фланце 40 камеры 1, к которому прикреплена трубка 41 для крепления и вывода проводов на капку. На фиг. 4 укрупненно схематично показано размещение СТП-детекторов 20 на холодном пальце 17 рабочей камеры 1.

Тонкопленочные СТП-детекторы 20 должны функционировать в квазичастичном режиме. Для смещения рабочей точки на вольтамперной характеристике служит блок 6 питания. Движущийся мёссбауэровский источник находится вне криостата. Блок 7 регистрации сигналов СТП-детектора (детекторов), который включает предусилитель, усилители и многоканальный анализатор импульсов или систему оцифровки, позволяет синхронизовать время прихода сигнала с движением источника 2. Компьютер 9 служит для сбора и хранения информации и управления экспериментом.

Следует отметить, что поскольку наряду с резонансными электронами возникает резонансно рассеянное рентгеновское и гамма-излучение, то все эти три вида излучения могут регистрироваться одним СТП-детектором, а мёссбауэровские спектры - записываться в многоканальный анализатор импульсов для определенного вида излучения с дискриминацией по энергии. Также возможна регистрация всех без исключения импульсов СТП-детектора в компьютер с последующим воссозданием мёссбауэровских спектров каждого вида излучения в компьютере путем привязки импульса определенной амплитуды ко времени его прихода. Такие способы регистрации известны из уровня техники и использованы по известному назначению. Возможно также регистрировать каждый вид излучения своим детектором, расположенным на отдельной или общей для всех подложке. Последняя возможность позволяет оптимизировать геометрию эксперимента и эффективность регистрации отдельных видов излучений.

Устройство работает следующим образом.

Рабочий объем камеры 1 для образца и детектора вакуумируют форвакуумным насосом 11 и заполняют газообразным гелием при низком давлении (р~0,01 бар при 300 К и лучше чем 0,001 бар при 4 К). Это обеспечивает теплообмен внутри объема и улучшает стабильность работы детекторов. Гамма-лучи от движущегося мёссбауэровского источника 2 через окно 10 попадают в рабочий объем камеры 1 на образец 25, в котором резонансным образом возбуждают ядра мёссбауэровского изотопа. Снятие возбуждения происходит по трем каналам: испускаются резонансные электроны, гамма-лучи и рентгеновские лучи. Рассеянное излучение (все три типа) принимается СТП-детектором 20, далее импульсные сигналы поступают в блок 7 регистрации сигналов СТП-детекторов, который включает предусилитель, усилители и многоканальный анализатор импульсов или систему оцифровки, позволяет синхронизовать время прихода сигнала с движением источника 2. Для работы СТП-детектора в квазичастичном режиме необходимо смещение рабочей точки в диапазоне нескольких милливольт, что обеспечивается приложением постоянного напряжения и регулируется блоком 6 питания.

Далее усиленные импульсы совместно с информацией о движении источника 2, поступающей из блока 3 управления движением, направляются в блок 8 регистрации мёссбауэровского спектра, который документируется компьютером 9.

Если использован одноэлементный СТП-детектор 20, то он способен регистрировать три типа резонансно рассеянного излучения - электроны, гамма-лучи, рентгеновские лучи. При его использовании запись спектров в многоканальный анализатор осуществляется последовательно для каждого типа излучений, в том числе для электронов разных энергий. В случае регистрации всех без исключения импульсов, приходящих с детектора, в компьютере осуществляется синтез мёссбауэровских спектров каждого вида излучения.

Если СТП-детектор 20 многоэлементный - имеет несколько элементов 201, 202, …, образованных в форме матрицы на одной или нескольких подложках, то указанные типы резонансного рассеянного излучения (электроны, гамма-лучи, рентгеновские лучи) могут быть зарегистрированы разными СТП-детекторами, оптимизированными каждый под свой тип излучения определенной энергии. В случае использования нескольких детекторов запись спектров осуществляется параллельно (одновременно), в том числе для электронов разных энергий - конверсионных и Оже. Такая возможность сокращает время эксперимента.

В силу высокого энергетического разрешения СТП-детекторов сигналы, соответствующие каждому виду рассеянного излучения, можно легко дискриминировать. При этом некоторая потеря энергии резонансных электронов в среде газообразного гелия низкой плотности позволяет, тем не менее, разделять их по энергиям. Материалы, из которых образованы слои СТП-детектора, представляют собой различные сверхпроводящие металлы (Ti, Nb, Al, Та и др.). Функцию поглотителя излучения выполняет слой тяжелого сверхпроводника (Nb, Та, V, W), который и определяет рабочую температуру детектора. Толщина поглотителя определяется пробегом электронов регистрируемых энергий и может быть оптимизирована для излучения других типов и разных энергий.

Одной из положительных особенностей изобретения является отсутствие необходимости в высоком вакууме. Достаточно откачать рабочий объем камеры 1 форвакуумным насосом. При охлаждении до гелиевых температур вакуум улучшается за счет вымерзания всех остаточных газов кроме гелия.

Магнитное поле, необходимое для работы СТП-детектора, создают сверхпроводящим соленоидом 31, подключенным к блоку 5 с возможностью регулирования. При такой конфигурации окна 10, прозрачные для гамма-излучения, могут располагаться по оси соленоида 31. Если магнитное поле, необходимое для работы детектора, создают катушками 30 Гельмгольца, то при такой конфигурации окна 10 могут быть расположены как по оси, так и поперек нее в просвете между катушками 30. Следует отметить, что требуемое магнитное поле невелико и для его создания не требуется массивных соленоидов.

В зависимости от выбранного сверхпроводника СТП-детектора рабочая температура ниже 4 К может быть обеспечена одним из методов, известных в криогенной технологии. Так, требуемой температуры можно достичь путем откачки ⁴Не (до 1 К) или ³Не (до 0,3 К), или путем растворения ³Не в ⁴Не (до десятков милликельвинов), или с помощью адиабатического размагничивания, или посредством рефрижератора с замкнутым термодинамическим циклом, работающим без криогенных жидкостей. Эти температуры существенно ниже тех, что предусмотрены в перечисленных аналогах.

Пример реализации. Экспериментальные доказательства возможности регистрации гамма-резонанса по электронам конверсии приведены ниже. Использован чип с двумя СТП-детекторами 201, 202 размером (100×100) и (150×150) мкм² (фиг. 2-4) со структурой Ti/Nb/Al,AlO_x/Al/Nb/NbN (толщина слоев 30/100/8,1/13/150/30 нм приведена от кремниевой подложки, на которой нанесен Ti, в направлении к свободной поверхности, наружный слой NbN). Чип 19 приклеен на медную пластинку 18, которая присоединена к холодному пальцу 17 криостата. В качестве криостата использовался откачной гелиевый (⁴Не) стеклянный криостат. Для регистрации эффекта Мёссбауэра была подобрана пара источник 2 - образец 25 таким образом, чтобы зарегистрировать эффект по амплитудному спектру при неподвижных источнике 2 и образце 25.

Источник 2 и чип 19 с детекторами 201, 202 размещены под прямым углом друг к другу, а образец 25 - под углом α=45° к обоим. Образец 25 - сплав RhFe (20%), обогащенный ⁵⁷Fe, размером (5×5×4) мм³. Активность источника ⁵⁷Co(Rh) составляла около 20 мКи. Источник 2, рассеиватель-образец 25 и детекторы 201, 202 располагались в непосредственной близости друг от друга (геометрия рассеяния) в рабочем объеме камеры 1. СТП-детекторы непрерывно подвергались действию как прямого, так и рассеянного рентгеновского и гамма-излучения, поскольку никакие диафрагмы не использовались. Электронное излучение из источника полностью поглощалось выходным бериллиевым окном источника. Рабочий объем камеры 1 при комнатной температуре заполнялся гелием при давлении около 0,01 бар. Измерения проводились при Т=1,4 К в магнитном поле порядка 100 Э, необходимом для работы детектора и приложенном параллельно плоскости туннельных переходов СТП-детекторов 201, 202 вдоль диагонали квадрата детектора. Магнитное поле создавалось сверхпроводящим соленоидом 30, намотанным на корпус камеры 1.

Рабочая точка детекторов 201, 202 была выбрана так, чтобы напряжение смещения V_b составляло около 0,8 мВ. Для регистрации импульсов детекторов использовался зарядовочувствительный предусилитель, работающий при комнатной температуре. Импульсы с предусилителя регистрировались цифровым осциллографом или поступали в усилительный тракт, состоящий из формирующего и линейного усилителей, после чего регистрировались с помощью многоканального анализатора. Серии импульсов с осциллографа, а также амплитудные спектры с анализатора передавались в компьютер 9.

Полученный амплитудный спектр для детектора 1 (верхняя кривая) показан на фиг. 5: надписью «Pulser» отмечена линия генератора точной амплитуды. Амплитудный спектр, полученный в контрольном опыте с использованием чистого родия в качестве образца, когда эффект Мёссбауэра невозможен, показан на нижней кривой: отмечены пики рентгеновских линий железа. Различие спектров, связанное с присутствием резонансных (конверсионных и Оже) электронов, отмечено символом «е» и стрелками на верхней кривой. Подробно результаты экспериментов и их анализ приведены в ст. М.Г. Козин, И.Л. Ромашкина, И.О. Смирнова-Пинчукова и др. Регистрация мёссбауэровских электронов конверсии СТП-детектором // Изв. РАН. Сер. физ. 2015. Т. 79, №8, с. 1200-1204. Непосредственно из фиг. 5 видно, что разрешение СТП-детектора для резонансных электронов того же порядка, что и для рентгеновских линий железа. Экспериментальная ширина линии на половине высоты для излучения 5,94 кэВ Mn Kα, стандартной для аттестации детекторов, - менее 80 эВ, что существенно лучше, чем не только у газовых, но и полупроводниковых детекторов. То есть СТП-детекторы позволяют осуществить регистрацию резонансных электронов, возникающих при облучении сплава RhFe излучением от мёссбауэровского источника ⁵⁷Co(Rh). Не вызывает сомнения, что сигналы резонансных электронов могли бы быть использованы в полноценном мёссбауэровском эксперименте с разверткой по скорости, если бы источник двигался вне криостата.

Таким образом, приведенные данные свидетельствуют о достижении технического результата в части повышения разрешения спектрометра без использования высокого напряжения и высокого вакуума и в части расширения температурного диапазона измерений в область субгелиевых температур. Следует также отметить, что характеристики СТП-детектора не ухудшаются со временем при термоциклировании, откачке и разгерметизации вакуумной камеры и облучении.

Изобретение относится к технической физике, а именно к мёссбауэровской спектроскопии, и может быть использовано для исследования поверхности твердого тела. Мёссбауэровский спектрометр с регистрацией конверсионных электронов включает вакуумную криогенную камеру, держатель образца с медным блоком охлаждения, детектор конверсионных электронов, размещенный со стороны рассеивающей поверхности образца, мёссбауэровский источник гамма-излучения, установленный вне камеры и сообщенный с образцом через прозрачные для гамма-излучения окна, криогенную систему со средствами откачки и напуска гелия в камеру, средства регистрации сигналов детектора и мёссбауэровских спектров. Детектор выполнен в виде по меньшей мере одной тонкопленочной структуры, содержащей сверхпроводящий туннельный переход, работающий в квазичастичном режиме, содержит средства для приложения магнитного поля в плоскости туннельного перехода и средства выбора рабочей точки на вольтамперной характеристике, при этом детектор установлен на медном блоке охлаждения в непосредственной близости от держателя образца. Технический результат – повышение разрешения спектрометра и повышение отношения сигнал/шум для конверсионных электронов с возможностью измерений при низких, в том числе субгелиевых, температурах и без использования высокого напряжения и высокого вакуума. 4 з.п. ф-лы, 5 ил.

1. Мёссбауэровский спектрометр с регистрацией конверсионных электронов, включающий вакуумную криогенную камеру, внутри которой размещены держатель образца с медным блоком охлаждения и детектор конверсионных электронов, размещенный со стороны рассеивающей поверхности образца, мёссбауэровский источник гамма-излучения, установленный вне камеры и сообщенный с образцом через прозрачные для гамма-излучения окна, блок управления движением источника, криогенную систему со средствами откачки и напуска гелия в камеру, блок регистрации сигналов детектора и блок регистрации мёссбауэровского спектра,

отличающийся тем, что

детектор выполнен в виде по меньшей мере одной тонкопленочной структуры, содержащей сверхпроводящий туннельный переход, работающий в квазичастичном режиме, имеет средства для приложения магнитного поля в плоскости туннельного перехода и средства выбора рабочей точки на вольтамперной характеристике детектора, при этом тонкопленочная структура детектора выполнена многослойной на диэлектрической подложке, причем слои содержат сверхпроводящий металл, выбранный из перечня Nb, Та, V, W, а детектор установлен на медном блоке охлаждения в непосредственной близости от держателя образца, медный блок охлаждения содержит индивидуальные холодные пальцы для крепления детектора и образца с возможностью регулирования их относительной температуры, а криогенная камера обеспечивает температуру Т не более 0,1 Тс, где Тс - критическая температура сверхпроводимости металла тонкопленочной структуры детектора.

2. Спектрометр по п. 1, отличающийся тем, что детектор выполнен многоэлементным в форме матрицы на одной или нескольких подложках.

3. Спектрометр по п. 1, отличающийся тем, что средства выбора рабочей точки на вольтамперной характеристике детектора выполнены в виде источника постоянного тока.

4. Спектрометр по п. 1, отличающийся тем, что средства для приложения магнитного поля выполнены в виде сверхпроводящего соленоида или катушек Гельмгольца.

5. Спектрометр по п. 1, отличающийся тем, что криогенная система выполнена с возможностью создания температур ниже 1 K и представляет собой или откачной гелиевый криостат, или криостат адиабатического размагничивания, или рефрижератор растворения, или рефрижератор, работающий на замкнутом термодинамическом цикле без криогенных жидкостей.